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WO2018193822A1 - 電子デバイスおよびその製造方法 - Google Patents

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Publication number
WO2018193822A1
WO2018193822A1 PCT/JP2018/014088 JP2018014088W WO2018193822A1 WO 2018193822 A1 WO2018193822 A1 WO 2018193822A1 JP 2018014088 W JP2018014088 W JP 2018014088W WO 2018193822 A1 WO2018193822 A1 WO 2018193822A1
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WO
WIPO (PCT)
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electrode
layer
substrate
forming
extraction
Prior art date
Application number
PCT/JP2018/014088
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English (en)
French (fr)
Inventor
有章 志田
Original Assignee
コニカミノルタ株式会社
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
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Publication date
Application filed by コニカミノルタ株式会社 filed Critical コニカミノルタ株式会社
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    • H—ELECTRICITY
    • H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H05B—ELECTRIC HEATING; ELECTRIC LIGHT SOURCES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; CIRCUIT ARRANGEMENTS FOR ELECTRIC LIGHT SOURCES, IN GENERAL
    • H05B33/00—Electroluminescent light sources
    • H05B33/02—Details
    • H05B33/04—Sealing arrangements, e.g. against humidity
    • H—ELECTRICITY
    • H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H05B—ELECTRIC HEATING; ELECTRIC LIGHT SOURCES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; CIRCUIT ARRANGEMENTS FOR ELECTRIC LIGHT SOURCES, IN GENERAL
    • H05B33/00—Electroluminescent light sources
    • H05B33/02—Details
    • H05B33/06—Electrode terminals
    • H—ELECTRICITY
    • H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H05B—ELECTRIC HEATING; ELECTRIC LIGHT SOURCES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; CIRCUIT ARRANGEMENTS FOR ELECTRIC LIGHT SOURCES, IN GENERAL
    • H05B33/00—Electroluminescent light sources
    • H05B33/10—Apparatus or processes specially adapted to the manufacture of electroluminescent light sources
    • H—ELECTRICITY
    • H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H05B—ELECTRIC HEATING; ELECTRIC LIGHT SOURCES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; CIRCUIT ARRANGEMENTS FOR ELECTRIC LIGHT SOURCES, IN GENERAL
    • H05B33/00—Electroluminescent light sources
    • H05B33/12—Light sources with substantially two-dimensional radiating surfaces
    • H05B33/26—Light sources with substantially two-dimensional radiating surfaces characterised by the composition or arrangement of the conductive material used as an electrode

Definitions

  • the present invention relates to an electronic device and a method for manufacturing the electronic device.
  • Organic electroluminescence panels (hereinafter, referred to as “organic EL panels”) are attracting attention for their advantages such as less viewing angle dependency, higher contrast ratios, and thinner films compared to liquid crystal display devices. R & D is being conducted in various places.
  • organic electroluminescence elements such as organic EL panels (hereinafter referred to as “organic EL elements”) are used for large-sized televisions due to their high visibility in addition to portable displays and portable rear displays.
  • the product development in the flat panel display field has been spurred, such as the use of the product is expected, and a part of the launch plan is reported.
  • organic EL elements are self-luminous light sources and surface-emitting light sources, they are in the limelight as next-generation lighting and are being developed in various places as organic EL lighting.
  • the organic EL illumination can freely change the emission color and the emission color intensity by forming RGB emission materials between the electrodes and finely adjusting the RGB emission output.
  • the white color required for illumination can be freely formed from a light bulb color such as 2000K or 3000K to a daylight white color such as 5000K or 6000K.
  • organic EL lighting is also likely to achieve luminous efficiency equivalent to or exceeding that of LEDs and fluorescent lamps by using phosphorescent materials, and development as thinning lighting is expected.
  • an ITO film is often used for the anode electrode (anode), but it is necessary to form the ITO film by a high temperature process.
  • anode electrode anode
  • the development of organic EL elements using flexible substrates has attracted attention.
  • a flexible substrate is inferior in heat resistance, it is necessary to form electrodes by a low-temperature process.
  • a decrease in luminance or a decrease in luminance uniformity may occur due to the high electric resistance of the electrode film.
  • Patent Document 1 discloses a transparent electrode having a low-resistance conductive layer mainly composed of silver and an organic EL element using the transparent electrode.
  • Patent Document 2 discloses a zinc oxide transparent electrode excellent in conductivity and an organic EL element using the same.
  • the extraction electrode for connecting to an external drive circuit is installed in the anode electrode (anode) and the cathode electrode (cathode) of the organic EL element.
  • the anode electrode and its extraction electrode, and the cathode electrode and its extraction electrode are electrically connected within the organic EL element.
  • the extraction electrodes of the anode electrode and the cathode electrode are connected to a driving circuit such as an IC by wiring using, for example, FPC or Ag paste.
  • the present invention has been made in view of the above problems. That is, the subject of this invention is providing the electronic device which suppressed that the function expression area shrunk with time, and its manufacturing method.
  • the present inventors have made various studies in order to solve the above problems. As a result, it has been found that the intrusion of moisture through the extraction electrode can be blocked by electrically connecting the electrode of the electronic device and the extraction electrode through a connection member without directly connecting them, and the above problem can be solved.
  • the invention has been reached.
  • the present invention has the following configuration. (1) An electronic device having a first electrode, at least one functional layer, a second electrode, a first electrode extraction electrode, and a second electrode extraction electrode on a substrate, wherein the first electrode, The functional layer and the second electrode are stacked in this order on the substrate, and the first electrode and the take-out electrode of the first electrode are disposed on the substrate with a gap therebetween, The electronic device in which the first electrode and the take-out electrode of the first electrode are electrically connected via a first connection member disposed between the first electrode and the extraction electrode of the first electrode.
  • the second electrode and the extraction electrode of the second electrode are arranged on the substrate with a space therebetween, and the extraction electrode of the second electrode and the second electrode is between them.
  • An electronic device comprising: a step of forming a take-out electrode; a step of forming a take-out electrode of the second electrode; and a step of forming a first connecting member for connecting the first electrode and the take-out electrode of the first electrode.
  • a step of forming a second electrode on the functional layer after performing a step of forming at least one functional layer on the first electrode and a step of forming an extraction electrode of the first electrode The method of manufacturing an electronic device according to (9), wherein the step of forming the first connecting member and the first connecting member are performed at the same time or one of them.
  • the present invention can provide an electronic device in which the functional expression area is prevented from shrinking over time.
  • an organic EL element used as organic EL lighting will be described as a representative example of an electronic device.
  • FIG. 1 is a schematic plan view of a conventional organic EL element.
  • FIG. 3 is a schematic cross-sectional view of a conventional organic EL element.
  • FIG. 3 is a schematic cross-sectional view taken along line III-III in FIG.
  • the organic EL element 1 includes a first electrode 3, at least one functional layer 4, a second electrode 5, a first electrode extraction electrode 6, a second electrode extraction electrode 7, and a sealing layer 8 on a substrate 2.
  • the sealing material 9 is included.
  • the first electrode 3, the functional layer 4 and the second electrode 5 are stacked on the substrate 2 in this order.
  • the functional layer 4 is not shown because it substantially overlaps with the second electrode 5.
  • the sealing layer 8 is not shown because it substantially overlaps with the sealing material 9.
  • the first electrode 3 and the second electrode 5 are a pair of electrodes for applying a charge to the at least one functional layer 4 and sending an electric signal. Which of the first electrode 3 and the second electrode 5 is an anode electrode (anode) or a cathode electrode (cathode) can be selected as appropriate, and either may be an anode electrode (anode). In the following description, it is assumed that the first electrode 3 as the lower electrode is an anode electrode and the second electrode 5 as the upper electrode is a cathode electrode.
  • the first electrode 3 and the second electrode 5 are connected to the first electrode extraction electrode 6 and the second electrode extraction electrode 7 for connection to an external drive circuit.
  • the first electrode extraction electrode 6 and the second electrode extraction electrode 7 are both exposed to the outside of the sealing layer 8.
  • “the extraction electrode of the first electrode” is simply referred to as “first extraction electrode”.
  • “extraction electrode of the second electrode” is simply described as “second extraction electrode”.
  • the first extraction electrode 6 and the first electrode 3 are in direct physical contact with each other in structure and are also electrically connected. Further, the second extraction electrode 7 and the second electrode 5 are physically in direct contact with each other in structure and are also electrically connected.
  • the first electrode 3 and the first extraction electrode 6 are directly connected in the conventional organic EL element 1, the first extraction electrode 6 and the sealing layer exposed to the outside are exposed. It has been confirmed that moisture penetrates into the organic EL element 1 through the interface with 8 or the interface between the first extraction electrode 6 and the substrate 2. Further, when the second electrode 5 and the second extraction electrode 7 are directly connected, the interface between the second extraction electrode 7 and the sealing layer 8 exposed to the outside, or between the second extraction electrode 7 and the substrate 2. It was confirmed that moisture penetrates into the organic EL element 1 through the interface.
  • invaded into the inside of the organic EL element 1 deteriorates the 1st electrode 3, the functional layer 4, and the 2nd electrode 5 which consist of a metal thin film, and shrinks (decreases) the function expression areas, such as light emission. It was found to cause the phenomenon.
  • FIG. 5 and 6 are schematic diagrams for explaining that the light emitting area shrinks with time.
  • the hatched area represents the light emitting area.
  • FIG. 5 shows the light emitting region of the organic EL element before the light emitting area shrinks over time
  • FIG. 6 shows the light emitting region of the organic EL element after the light emitting area shrinks over time. It can be seen that at the position indicated by 20 in FIG. 6, the light emitting region is reduced at a position inside from the outer end of the organic EL element.
  • the present inventors have studied various solutions for the problem that the functional expression area shrinks with time.
  • the first electrode 3 and the first extraction electrode 6 are not directly connected, but are electrically connected via the connection member, thereby blocking moisture intrusion through the first extraction electrode 6, I found out that it can be resolved.
  • the second electrode 5 and the second extraction electrode 7 are not directly connected, but are electrically connected via another connection member, thereby blocking moisture intrusion through the second extraction electrode 7.
  • the present inventors have found that the above problems can be solved.
  • FIG. 2 is a schematic plan view of the organic EL element 1 of the present embodiment.
  • FIG. 4 is a schematic cross-sectional view of the organic EL element 1 of the present embodiment. 4 is a schematic cross-sectional view taken along line IV-IV in FIG.
  • the organic EL element 1 includes a first electrode 3, at least one functional layer 4, a second electrode 5, a first extraction electrode 6, a second extraction electrode 7, a sealing layer 8, and a sealing material on a substrate 2. 9, a first connecting member 10 and a second connecting member 11 are provided.
  • the first electrode 3, the functional layer 4 and the second electrode 5 are stacked on the substrate 2 in this order.
  • the functional layer 4 is not shown because it substantially overlaps the second electrode 5.
  • the sealing layer 8 is not shown because it substantially overlaps with the sealing material 9.
  • the first electrode 3 and the first extraction electrode 6 are disposed on the substrate 2 with a gap. For this reason, the first electrode 3 and the first extraction electrode 6 are not directly and electrically connected to each other.
  • the 1st electrode 3 and the 1st extraction electrode 6 are electrically connected through the 1st connection member 10 which is an electroconductive raw material installed between both.
  • the first connection member 10 is a connection wiring that bridges the first electrode 3 and the first extraction electrode 6.
  • the first connecting member 10 is in direct contact with the substrate 2 between the first electrode 3 and the first extraction electrode 6.
  • first connection member 10 Since the first connection member 10 is installed between the first electrode 3 and the first extraction electrode 6, moisture entering from the outside through the interface passage around the first extraction electrode 6 is first The passage is blocked by the presence of the connecting member 10. In addition, it is difficult for moisture to go around the first connecting member 10. Therefore, the moisture is prevented from reaching the first electrode 3.
  • the first connecting member 10 is between the first electrode 3 and the first extraction electrode 6 and is in direct contact with the substrate 2. Therefore, by using a material having better adhesion to the substrate 2 than the first extraction electrode 6 as a material of the first connection member 10, moisture can be further prevented from entering at the interface between the first connection member 10 and the substrate 2. It becomes possible to prevent further.
  • Al and glass form an interface with excellent adhesion, so that it is excellent in blocking moisture and the light emitting region is shrunk. Can be effectively delayed.
  • the second electrode 5 and the second extraction electrode 7 are disposed on the substrate 2 with a gap therebetween. For this reason, the second electrode 5 and the second extraction electrode 7 are not directly and electrically connected to each other.
  • the 2nd electrode 5 and the 2nd extraction electrode 7 are electrically connected via the 2nd connection member 11 which is an electroconductive material installed between both.
  • the second connection member 11 is a connection wiring that bridges the second electrode 5 and the second extraction electrode 7.
  • the second connecting member 11 is in direct contact with the substrate 2 between the second electrode 5 and the second extraction electrode 7.
  • the second connecting member 11 Since the second connecting member 11 is installed between the second electrode 5 and the second extraction electrode 7, moisture entering from the outside through the interface passage around the second extraction electrode 7 is second The passage is blocked by the presence of the connecting member 11. In addition, it is difficult for moisture to go around the second connection member 11. Therefore, the moisture is prevented from reaching the second electrode 5.
  • the second connection member 11 is between the second electrode 5 and the second extraction electrode 7 and is in direct contact with the substrate 2. Therefore, by using a material having better adhesion to the substrate 2 than the second electrode 5 as the material of the second connection member 11, moisture can be further infiltrated at the interface between the second connection member 11 and the substrate 2. It becomes possible to stop. For example, when glass is used as the substrate 2 and Al is used as the first connection member 10, it is effective as described above.
  • the time for delaying the occurrence of shrinking is such that the interval between the first electrode 3 and the first extraction electrode 6 and the interval between the second electrode 5 and the second extraction electrode 7 are increased, and the first connection member existing between the electrodes. 10 and the second connecting member 11 can be lengthened by increasing the distance between the portions in contact with the substrate 2.
  • Shrink resistance can be controlled by changing this distance according to the required quality of the organic EL element 1.
  • substrate 2 As the substrate 2, an inorganic glass plate, a Si substrate, an organic resin film, or the like can be used, and a transparent material is preferable.
  • the glass plate include soda lime glass, barium / strontium-containing glass, lead glass, aluminosilicate glass, borosilicate glass, barium borosilicate glass, and quartz.
  • a preferred substrate 2 is a resin film that can give flexibility to the organic EL panel.
  • Examples of the resin of the resin film include polyethylene terephthalate (PET), polyethylene naphthalate (PEN), polyethersulfone (PES), polyetherimide, polyetheretherketone, polyphenylene sulfide, polyarylate, polyimide, polycarbonate (PC ), Cellulose triacetate (TAC), cellulose acetate propionate (CAP), and the like.
  • PET polyethylene terephthalate
  • PEN polyethylene naphthalate
  • PES polyethersulfone
  • PES polyetherimide
  • polyetherketone polyphenylene sulfide
  • PC polycarbonate
  • TAC Cellulose triacetate
  • CAP cellulose acetate propionate
  • the substrate 2 preferably has a barrier layer formed on at least one surface thereof.
  • the material for forming the barrier layer may be any material that has a function of suppressing intrusion of moisture, oxygen, or the like that degrades the organic EL element, and includes an inorganic substance, an organic substance, or a hybrid of these.
  • an inorganic material such as polysilazane, SiO 2 , Si 3 N 4 , Al 2 O 3 , TiO 2 , SiOxCy, or SiOxNy is used.
  • the barrier layer preferably has a laminated structure.
  • the laminated structure can be formed, for example, by alternately laminating inorganic layers and organic layers a plurality of times.
  • a method for forming the barrier layer for example, vacuum deposition method, sputtering method, reactive sputtering method, molecular beam epitaxy method, cluster ion beam method, ion plating method, plasma polymerization method, atmospheric pressure plasma polymerization method, plasma CVD (Chemical Vapor Deposition) method, laser CVD method, thermal CVD method, coating method and the like.
  • Examples of the flexible substrate having a barrier layer include a high barrier base material in which a barrier layer such as a layer containing polysilazane is formed on a polyethylene terephthalate (PET) film.
  • a barrier layer such as a layer containing polysilazane is formed on a polyethylene terephthalate (PET) film.
  • PET polyethylene terephthalate
  • the surface of the substrate 2 may be subjected to a surface treatment such as imparting easy adhesion to ensure the wettability and adhesion of the coating solution.
  • a surface treatment such as imparting easy adhesion to ensure the wettability and adhesion of the coating solution.
  • the surface treatment include surface activation treatment such as corona discharge treatment, flame treatment, ultraviolet treatment, high frequency treatment, glow discharge treatment, active plasma treatment, and laser treatment.
  • an easy-adhesive layer is formed by applying polyester, polyamide, polyurethane, vinyl copolymer, butadiene copolymer, acrylic copolymer, vinylidene copolymer, epoxy copolymer, etc. Also good.
  • the thickness of the substrate 2 is not particularly limited, but is preferably 10 to 200 ⁇ m. When the thickness of the substrate is within this range, the substrate is excellent in mechanical strength and flexible. A more preferable upper limit of the thickness of the substrate is 150 ⁇ m, and a more preferable lower limit is 20 ⁇ m.
  • the material of the first electrode 3 is not particularly limited as long as it is an inorganic metal material having low resistance.
  • the material used for the first electrode 3 include metals such as Al, Ag, Au, Ti, Mo, Ni, and W, or alloys thereof, ITO, IZO, IWZO, AZO, BZO, and SnO 2 .
  • metal oxides or laminates thereof examples include metal oxides or laminates thereof.
  • Ag, ITO, and IZO are preferable, and Ag is more preferably used.
  • the first electrode 3 can be formed using the above-mentioned material by a method such as a vapor deposition method or a sputtering method.
  • the first electrode 3 is formed by patterning an electrode material film into a desired shape. In the case where emitted light is extracted from the first electrode 3 side, it is desirable that the transmittance be greater than 10%.
  • the sheet resistance as the first electrode 3 is several hundred ⁇ / sq. The following is preferred.
  • the thickness of the first electrode 3 is usually in the range of 10 nm to 1 ⁇ m, preferably 10 to 300 nm, although it depends on the material.
  • the first electrode 3 When a layer composed mainly of Ag is formed as the first electrode 3, another conductive layer containing Pd or the like, an organic functional layer such as a nitrogen compound or a sulfur compound, and the underlayer of the first electrode 3 are used. You may form as.
  • the base layer By forming the base layer, it is possible to improve the film formation of the layer composed mainly of Ag, to reduce the resistivity of the first electrode, and to improve the light transmittance of the first electrode 3.
  • the underlayer includes an organic compound containing a nitrogen atom, Pd, Mo, Zn, Ge, Nb or In, an alloy of these metals with another metal, an oxide or sulfide of these metals (for example, , ZnS).
  • the underlayer may contain only one kind or two or more kinds.
  • the underlayer preferably contains Pd or Mo.
  • the organic compound containing a nitrogen atom constituting the underlayer is not particularly limited as long as it is a compound containing a nitrogen atom in the molecule, but is preferably a compound having a heterocycle having a nitrogen atom as a heteroatom.
  • the heterocycle having a nitrogen atom as a hetero atom include aziridine, azirine, azetidine, azeto, azolidine, azole, azinane, pyridine, azepan, azepine, imidazole, pyrazole, oxazole, thiazole, imidazoline, pyrazine, morpholine, thiazine, indole, Examples include isoindole, benzimidazole, purine, quinoline, isoquinoline, quinoxaline, cinnoline, pteridine, acridine, carbazole, benzo-C-cinnoline, porphyrin, chlorin, choline
  • the amount of the metal contained in the underlayer is preferably 20% by mass or more, more preferably 40% by mass or more, and further preferably 60% by mass or more.
  • the base layer contains an organic compound containing a nitrogen atom or 20% by mass or more of the above metal, the affinity between the base layer and the conductive layer increases, and the adhesion between the base layer and the conductive layer tends to increase.
  • the metal that forms an alloy with Pd, Mo, Zn, Ge, Nb, or In is not particularly limited.
  • a Pt group other than Pd, Au, Co, Ni, Ti, Al, Cr, or the like can be used.
  • the underlayer is preferably a layer formed by vapor deposition or sputtering.
  • the vapor deposition method includes a vacuum vapor deposition method, an electron beam vapor deposition method, an ion plating method, an ion beam vapor deposition method and the like.
  • the deposition time is appropriately selected according to the desired thickness of the underlying layer and the formation speed.
  • the material of the second electrode 5 is not particularly limited as long as it is an inorganic metal material with low resistance.
  • the material used for the second electrode include metals such as Al, Ti, Ni, Cr, Ag, and Au, or alloys thereof, metal oxides such as ITO, IZO, IWZO, AZO, BZO, and SnO 2 . Or a laminate thereof.
  • Al and Ag are preferable, and Al is more preferably used.
  • the second electrode 5 can be formed by depositing the electrode material using a method such as vapor deposition or sputtering.
  • the second electrode 5 is formed by patterning an electrode material film into a desired shape. In the case where emitted light is extracted from the second electrode 5 side, it is desirable that the transmittance be greater than 10%.
  • the sheet resistance of the second electrode 5 is several tens of ohms / sq. The following is preferred.
  • the thickness of the second electrode 5 is usually in the range of 10 nm to 5 ⁇ m, preferably 50 to 300 nm.
  • the material used for the extraction electrodes 6 and 7 is not particularly limited as long as it is an inorganic metal material with low resistance.
  • materials used for the extraction electrodes 6 and 7 include metals such as Al, Ag, Au, Ti, Mo, Ni, W, and Nb, or alloys thereof, or ITO, IZO, IWZO, AZO, BZO, and SnO 2. And metal oxides such as these, or a laminate thereof.
  • Al and Al system material are used preferably.
  • a laminate having a three-layer structure such as Mo / Al / Mo is also used.
  • the method for forming the extraction electrodes 6 and 7 includes a sputtering method and a vapor deposition method, and is not particularly limited.
  • the material is appropriately selected according to the material used for the extraction electrodes 6 and 7 and the shape of the extraction electrode.
  • the extraction electrodes 6 and 7 are formed by patterning the conductive layer into a desired shape.
  • the electrical resistance of the extraction electrodes 6 and 7 is preferably 100 ⁇ or less, for example, the electrical resistance of the functional layer 4 to the light emitting layer.
  • the material of the extraction electrodes 6 and 7 is selected so that the resistance becomes low, and the shape is formed.
  • the thickness of the extraction electrodes 6 and 7 is usually in the range of 10 nm to 5 ⁇ m, preferably 50 to 300 nm.
  • connection members 10 and 11 is not particularly limited as long as it is an inorganic metal material with low resistance.
  • the material used for the first electrode 3 include metals such as Al, Ag, Au, Ti, Mo, Ni, and W, or alloys thereof, ITO, IZO, IWZO, AZO, BZO, and SnO 2 . Examples thereof include metal oxides or laminates thereof.
  • a material having better adhesion to the substrate 2 than the second electrode 5 as the material of the connection members 10 and 11.
  • Examples of such a material having excellent adhesion to the substrate 2 include Al.
  • the second electrode 5 and the first connecting member 10 are formed of the same material because both can be formed simultaneously. Examples of such the same material include Al.
  • the method for forming the connection members 10 and 11 includes a sputtering method and a vapor deposition method, and is not particularly limited.
  • the material is appropriately selected according to the material used for the connection members 10 and 11 and the shape of the extraction electrode.
  • the connection members 10 and 11 are formed by patterning the conductive layer into a desired shape.
  • the thickness of the connecting members 10 and 11 is usually in the range of 10 nm to 5 ⁇ m, preferably 50 to 300 nm.
  • the light emitting unit corresponds to the functional layer 4. Therefore, in the following, the light emitting unit will be described as an example.
  • the light emitting unit is provided between the first electrode 3 and the second electrode 5 and includes at least one light emitting layer including an organic material having a light emitting property.
  • Typical element configurations of the light emitting unit include the following configurations, but are not limited thereto. (1) Hole injection transport layer / light emitting layer / electron injection transport layer (2) Hole injection transport layer / light emitting layer / hole blocking layer / electron injection transport layer (3) Hole injection transport layer / electron blocking layer / Light emitting layer / hole blocking layer / electron injecting and transporting layer (4) hole injecting layer / hole transporting layer / light emitting layer / electron transporting layer / electron injecting layer (5) hole injecting layer / hole transporting layer / light emitting layer / Hole blocking layer / electron transport layer / electron injection layer (6) hole injection layer / hole transport layer / electron blocking layer / light emitting layer / hole blocking layer / electron transport layer / electron injection layer / electron injection layer
  • the light emitting layer is formed of a single layer or multiple layers.
  • an intermediate connector layer may be provided between the light emitting layers.
  • the electron transport layer is a layer having a function of transporting electrons.
  • the electron transport layer includes an electron injection layer and a hole blocking layer in a broad sense. Further, the electron transport layer may be composed of a plurality of layers.
  • the hole transport layer is a layer having a function of transporting holes.
  • the hole transport layer includes a hole injection layer and an electron blocking layer in a broad sense.
  • the hole transport layer may be composed of a plurality of layers.
  • each layer constituting these light emitting units conventionally known materials and forming methods can be used.
  • the layer thickness of the individual layers included in each light emitting unit is not particularly limited.
  • the thickness of each layer is within the range of 5 to 200 nm from the viewpoint of the uniformity of the film to be formed, the application of unnecessary high voltage during light emission, and the improvement of the stability of the emission color with respect to the drive current. It is preferable to adjust, and more preferably in the range of 10 to 100 nm or less.
  • the light emitting layer is a layer including a light emitting organic semiconductor thin film that provides a field in which electrons and holes injected from an electrode or an adjacent layer are recombined to emit light via excitons.
  • the light-emitting layer preferably contains a light-emitting dopant (a light-emitting dopant compound, a dopant compound, also simply referred to as a dopant) and a host compound (a matrix material, a light-emitting host compound, also simply referred to as a host).
  • the method for forming the light emitting layer is not particularly limited, and can be formed by a conventionally known method such as a vacuum deposition method or a wet method. It is preferable to form by a wet method from the manufacturing cost of an organic EL element.
  • a fluorescent luminescent dopant also referred to as a fluorescent dopant or a fluorescent compound
  • a phosphorescent dopant also referred to as a phosphorescent dopant or a phosphorescent compound
  • the concentration of the light-emitting dopant in the light-emitting layer can be arbitrarily determined based on the specific dopant used and the device requirements.
  • the concentration of the light emitting dopant may be contained at a uniform concentration in the thickness direction of the light emitting layer, or may have an arbitrary concentration distribution.
  • the light emitting layer may contain a plurality of kinds of light emitting dopants.
  • dopants having different structures may be used in combination, or a fluorescent light emitting dopant and a phosphorescent light emitting dopant may be used in combination. Thereby, arbitrary luminescent colors can be obtained.
  • sealing layer examples of the sealing member in the present embodiment include a sealing layer 8 and a sealing material 9 described below.
  • the sealing layer 8 has a barrier property, and is for isolating and sealing the inside of the organic EL element 1 on the substrate 2 from the outside.
  • a material constituting the sealing layer 8 there are an inorganic material and an organic material.
  • the inorganic material include SiN, SiC, SiOC, SiOCN, and DLC.
  • organic material include epoxy resin, acrylic resin, silicone resin, urea resin, melamine resin, phenol resin, resorcinol resin, unsaturated polyester resin, polyurethane resin, etc. Examples thereof include a curable resin and a photocurable resin.
  • the SiN film is a hard film, it is effective in preventing physical damage when the first electrode, the second electrode, the first extraction electrode, the second extraction electrode, and the like are thin.
  • the SiN film is also effective as a sealing film that prevents moisture from entering. Therefore, it is preferable to form so that the whole organic EL element 1 on the board
  • the SiN film is usually formed by a CVD method with a thickness of 200 nm to 10 ⁇ m, more preferably with a thickness of 500 nm to 2 ⁇ m.
  • the sealing material 9 has a barrier property, and is for isolating and sealing the inside of the organic EL element 1 on the substrate 2 from the outside. It is formed or installed on the sealing layer 8.
  • a flat sealing material is usually used. Since the flat sealing material 9 is made of the same material as the substrate 2, the sealing material 9 and the substrate 2 are not distinguished from each other and can be used for any purpose. Moreover, in order to adhere
  • Examples of the flat sealing material 9 include a resin film having a barrier layer. Since the specific description has already been made on the substrate 2, the description is omitted.
  • a specific example of the resin film having a barrier layer is an Al-deposited PET film having a thermosetting adhesive layer. An Al vapor-deposited PET film having a thermosetting adhesive layer can be placed on the sealing layer 8 and heat-cured to be brought into close contact with the sealing layer 8.
  • the organic EL element 1 of the present embodiment can be manufactured by a manufacturing method having the following steps.
  • (A) Step of forming first electrode on substrate (b) Step of forming at least one functional layer on first electrode (c) Step of forming second electrode on functional layer (d) Step of forming first extraction electrode (e) Step of forming second extraction electrode (f) Step of forming first connection member (g) Step of forming second connection member
  • steps will be described below. .
  • substrate 2 is preferably removed from foreign matters and contaminants by wet cleaning.
  • a wet cleaning method for example, there is a method in which a substrate is immersed in a heated cleaning solution containing a neutral detergent, scrubbed with a brush, and subjected to ultrasonic cleaning, nitrogen blowing, and drying.
  • the cleaning method is not particularly limited, and a known method can be appropriately used.
  • the first electrode 3 is formed by using an electrode material such as a vacuum deposition method or a sputtering method.
  • the first electrode 3 is formed by patterning an electrode film into a desired shape.
  • the method for forming the pattern is not particularly limited, and a known method such as a photolithography method, a mask patterning method, or a laser ablation method can be used.
  • the underlayer can be formed by vapor deposition or sputtering. As described above, the underlayer is also patterned in a predetermined shape using a known method such as a photolithography method, a mask patterning method, or a laser ablation method. Usually, the pattern of the underlayer is almost the same as the pattern of the first electrode 3.
  • Step B Step of forming at least one functional layer on the first electrode A functional layer is formed on the first electrode formed in the above step.
  • a method for forming the functional layer an appropriate method is used depending on the configuration of the functional layer.
  • a gas phase method is used.
  • the vapor phase method include a vapor deposition method, a sputtering method, an ion plating method, a CVD method, and a molecular beam epitaxy method, and a vapor deposition method, a sputtering method, and a CVD method are common.
  • the pattern formation of the functional layer is usually performed by a known method such as a photolithography method, a mask patterning method, or a laser ablation method.
  • the process of forming a 2nd electrode on a functional layer The 2nd electrode 5 is formed on the functional layer formed at the said process.
  • the second electrode 5 is formed by using an electrode material such as a vacuum deposition method or a sputtering method.
  • the other description is the same as (a) the step of forming the first electrode on the substrate, and the description is omitted.
  • the first extraction electrode 6 is formed using a method such as sputtering or vapor deposition.
  • the extraction electrode 6 is formed by patterning a formed conductive film into a desired shape.
  • the method for forming the pattern is not particularly limited, and a known method such as a photolithography method, a mask patterning method, or a laser ablation method can be used.
  • Step of forming second extraction electrode The second extraction electrode 7 is formed using a method such as sputtering or vapor deposition.
  • the other description is the same as (d) the step of forming the take-out electrode of the first electrode, and the description is omitted.
  • the first connection member 10 is formed using a method such as a sputtering method or a vapor deposition method.
  • the first connection member 10 is formed by patterning the formed conductive film into a desired shape.
  • the method for forming the pattern is not particularly limited, and a known method such as a photolithography method, a mask patterning method, or a laser ablation method can be used.
  • Step of forming second connection member The second connection member 11 is formed using a method such as a sputtering method or a vapor deposition method.
  • the other description is the same as (f) the step of forming the first connecting member, and the description is omitted. This step is performed as necessary.
  • a step of forming a first electrode on the substrate (b) a step of forming at least one functional layer on the first electrode, (c) a second on the functional layer.
  • the process of forming an electrode is performed in this order.
  • the step (f) forming the first connection member is performed.
  • a step of forming a second connecting member is performed after the step of forming the second extraction electrode.
  • a step of forming at least one functional layer on the first electrode and (d) forming a first extraction electrode After performing the step, (c) the step of forming the second electrode on the functional layer and (f) the step of forming the first connecting member can be performed simultaneously or one of them. If (c) the step of forming the second electrode on the functional layer and (f) the step of forming the first connecting member can be performed simultaneously, the process can be simplified.
  • the order of each step is not particularly limited. The order can be changed as necessary. For example, either (a) the step of forming the first electrode on the substrate or (d) the step of forming the first extraction electrode may be performed first. Similarly, either (a) the step of forming the first electrode on the substrate and (e) the step of forming the second extraction electrode may be performed first. Further, the steps (a) to (g) can be performed in the following order: (d) step ⁇ (e) step ⁇ (a) step ⁇ (b) step ⁇ (c) step ⁇ (f) Process-> (g) process.
  • the organic EL element has been described as a representative example of the electronic device, but the same applies to other electronic devices.
  • Specific examples of other electronic devices include solar cells, organic transistors, and organic sensors.
  • Example 1 A transparent glass substrate containing no alkali was used as the substrate.
  • the surface of the substrate was cleaned by a wet cleaning method.
  • the conditions for wet cleaning are as follows.
  • the alkaline detergent was diluted to 5% and heated to 60 ° C.
  • the substrate was immersed in the detergent solution, and the foreign matter on the substrate surface was removed by scrub cleaning.
  • the substrate was subjected to ultrasonic (ultrasonic) cleaning, rinsed with pure water, blown with nitrogen, and dried by infrared rays. Further, UV irradiation was performed to remove organic substances on the substrate surface. Thereafter, the substrate was dried in an oven at about 90 ° C. to obtain a substrate for forming an organic EL panel.
  • a film of the first extraction electrode and the second extraction electrode was formed on the substrate by sputtering.
  • a material for the extraction electrode MoNb was used, and the film was formed to a thickness of 300 nm so that the electrical resistance to the light emitting layer was 100 ⁇ or less.
  • the first extraction electrode and the second extraction electrode were patterned by a photolithography method. Specifically, in order to form a pattern, a resist film was formed and an etching process was performed to form a first extraction electrode and a second extraction electrode having a predetermined shape.
  • a base layer having a predetermined shape was formed by vacuum vapor deposition using a mask. That is, as the underlayer, an organic compound containing nitrogen atoms containing 20% Mo was formed with a thickness of 15 nm.
  • a first electrode was formed as an Ag film having a thickness of 10 nm on the underlayer by a vacuum deposition method using the same mask as the underlayer.
  • film formation was performed using a mask having a predetermined shape so that the first extraction electrode and the first electrode were not in direct contact with each other.
  • a vapor deposition shadow (deposition film formed on the shadow portion of the mask) is formed, so that the vapor deposition shadow and the first extraction electrode do not contact each other.
  • the film was formed at a large distance.
  • the first extraction electrode can obtain a high pattern accuracy by a photolithography method, but a vapor deposition shadow is formed by a vacuum vapor deposition method using a mask.
  • the film formation tolerance is calculated based on the relationship between the relative position of the mask and the evaporation source and the evaporation beam, and the same tolerance + photolithography tolerance + alignment tolerance.
  • the first electrode was formed with a larger distance than the first electrode.
  • the tolerance of photolithography is ⁇ 3 ⁇ m
  • the tolerance of alignment is ⁇ 5 ⁇ m
  • the mask forming tolerance and the mask attaching tolerance in the deposition using the mask are 50 ⁇ m
  • the deposition tolerance due to the Ag film wrapping around the mask is used. 200 ⁇ m was assumed.
  • the first extraction electrode and the first electrode were formed with an interval (space) of 1000 ⁇ m. By providing such an interval, it was confirmed that the first extraction electrode and the first electrode were not electrically and physically connected.
  • a light emitting unit was formed on the first electrode by a vacuum deposition method.
  • the configuration of the light emitting unit is as follows.
  • a light emitting unit including a light emitting layer (hole transport / injection layer, light emitting layer, hole blocking layer, electron transport / injection layer) is placed on the first electrode as follows. Sequentially formed.
  • ⁇ Hole transport / injection layer> A hole transport / injection layer that serves both as a hole injection layer and a hole transport layer made of ⁇ -NPD, heated by energizing a heating boat containing ⁇ -NPD represented by the following structural formula as a hole transport injection material was formed on the first electrode. At this time, the deposition rate was 0.1 nm / second to 0.2 nm / second, and the film thickness was 20 nm.
  • the heating boat containing the host material H4 represented by the following structural formula and the heating boat containing the phosphorescent compound Ir-4 represented by the following structural formula were respectively energized independently, and the host material H4 and phosphorescent light emission were emitted.
  • the light emitting layer made of the active compound Ir-4 was formed on the hole transport / injection layer.
  • the thickness of the light emitting layer was 30 nm.
  • a heating boat containing BAlq represented by the following structural formula as a hole blocking material was energized and heated to form a hole blocking layer made of BAlq on the light emitting layer.
  • the deposition rate was 0.1 nm / second to 0.2 nm / second, and the thickness of the hole blocking layer was 10 nm.
  • a second electrode was formed on the light emitting unit.
  • the second electrode was formed as a 200 nm thick Al film by vacuum deposition using a mask.
  • a mask having not only an opening for forming the second electrode but also an opening for forming the first connection member was used as the mask. By using such a mask, the second electrode and the first connecting member could be formed simultaneously.
  • the mask forming the first connection member had an opening having a width of 1000 ⁇ m or more between the first extraction electrode and the first electrode. Further, the deposited film covers an area larger than the opening by the wraparound of the mask. Therefore, it was confirmed that the first connection member can form a structure in which the first electrode and the first extraction electrode are bridge-wired, and are electrically and physically connected.
  • the first connecting member is formed between the first extraction electrode and the first electrode, and is formed so as to be in contact with the substrate between the first extraction electrode and the first electrode.
  • thermosetting adhesive layer was attached onto the sealing layer and was thermoset.
  • the specific operation is as follows. In an N 2 environment of about 5 Pa, the Al-deposited PET film was attached with a low vacuum and pressed with a roller so that the thermosetting adhesive layer and the sealing layer (SiN film) were in close contact with each other. Thereafter, the thermosetting adhesive layer of the Al-deposited PET film was cured by a heat treatment at 110 ° C. for 30 minutes, and a sealing treatment with a sealing material was performed to obtain an organic EL element. In this embodiment, the step of forming the first connection member is performed, but the step of forming the second connection member is not performed.
  • Example 2 An organic EL device was obtained in the same manner as in Example 1 except for the following.
  • a barrier film having a surface containing the polysilazane described above was used as the substrate.
  • the barrier film was previously removed from foreign matters and contaminants by wet cleaning.
  • the conditions for wet cleaning are as follows. An aqueous solution containing 5% neutral detergent was prepared and heated to 60 ° C. The substrate was immersed in the detergent solution, and foreign matters on the substrate surface were removed by scrub cleaning with a brush. Next, the substrate was subjected to ultrasonic cleaning (ultrasonic), blown with nitrogen, and dried by infrared rays. Thereafter, the substrate was dried in an oven at about 90 ° C. to obtain a substrate for producing an organic EL element.
  • ultrasonic cleaning ultrasonic
  • the barrier film was introduced into a vacuum apparatus, and in the same manner as in Example 1, using Mo as the first extraction electrode, a film having a thickness of 300 nm was formed by sputtering. Thereafter, a pattern was formed by a photolithography method. At that time, phosphoric acid was used for etching, and tetramethylammonium hydroxide (TMAH) was used for development.
  • TMAH tetramethylammonium hydroxide
  • Example 2 an underlayer and a first electrode (Ag film) were formed by vacuum deposition.
  • the distance between the first extraction electrode and the first electrode is set to 1.5 mm (1500 ⁇ m), and the physical contact between the electrodes is performed. I tried to avoid it.
  • Example 2 a light emitting unit was formed on the first electrode, and a second electrode was formed on the light emitting unit. Thereafter, an SiN film sealing layer having a thickness of 500 nm was formed on each layer by CVD, and further sealed in the same manner using an Al-deposited PET film to obtain an organic EL element.
  • the step of forming the first connection member is performed, but the step of forming the second connection member is not performed.
  • a light emitting unit was formed in the same manner as in Example 1, and an Al film was formed as a second electrode by vacuum deposition.
  • the second electrode was formed so that the second electrode of the Al film was in direct contact with the second extraction electrode.
  • the first electrode and the first take-out electrode are all covered with each other in a length of 3 mm so that the first electrode and the first take-out electrode are electrically connected to each other.
  • An Al film was formed.
  • the sealing layer and the sealing material were formed similarly to Example 1, and the organic EL element was obtained.
  • Example 1 The sealing performance of the organic EL elements of Example 1, Example 2 and Comparative Example 1 was evaluated by the following method.
  • the extraction electrode of the organic EL element was exposed and stored in a high-temperature and high-humidity tank at 85 ° C. and 85% RH for 1000 hours, and the state in which the light emitting area shrinks with time due to moisture entering from the outside was observed.
  • Table 1 shows the results after 1000 hours.
  • FIG. 7 is a diagram showing a situation in which the light emission area shrinks over time.
  • the horizontal axis represents storage time, and the vertical axis represents shrink width.
  • the light emitting area was not particularly shrunken after 1000 hours.
  • Comparative Example 1 since the intrusion of moisture from the outside, the light emitting area shrinks with time. After 1000 hours, it shrank 500 ⁇ m and was inferior in sealing performance.
  • Organic EL elements (electronic devices) 2 Substrate 3 First electrode 4 Functional layer 5 Second electrode 6 First extraction electrode 7 Second extraction electrode 8 Sealing layer 9 Sealing material

Landscapes

  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Electroluminescent Light Sources (AREA)

Abstract

機能発現面積が経時的にシュリンクすることを抑制した電子デバイスを提供する。 基板（２）上に、第１電極（３）、少なくとも１層の機能性層（４）、第２電極（５）、第１電極の取り出し電極（６）、第２電極の取り出し電極（７）を有する電子デバイス（１）であって、前記第１電極（３）、前記機能性層（４）および前記第２電極（５）は、前記基板（２）上に、この順に積層されており、前記第１電極（３）と前記第１電極の取り出し電極（６）とは前記基板（２）上に間隔を有して配置されており、前記第１電極（３）と前記第１電極の取り出し電極（６）とは、両者の間に設置された第１接続部材（１０）を介して電気的に接続されている電子デバイス（１）である。また、当該電子デバイス（１）を製造する方法である。

Description

電子デバイスおよびその製造方法
　本発明は、電子デバイスおよび当該電子デバイスの製造方法に関する。
　有機エレクトロルミネッセンスパネル（以下、「有機ＥＬパネル」と記載する。）は、液晶表示装置に比べ視野角依存性が少ない、コントラスト比が高い、薄膜化が可能などの利点から脚光を浴びており、各所で研究開発が行われている。また近年では、有機ＥＬパネル等の有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、「有機ＥＬ素子」と記載する。）は、携帯ディスプレイや携帯背面ディスプレイなどに加えて、その視認性の高さから、大型テレビへの利用が期待され、一部投入計画が報道されるなど、フラットパネルディスプレイ分野での製品開発に拍車がかかってきている。
　一方、有機ＥＬ素子は自己発光型光源であることと、面発光光源であることから、次世代照明として脚光を浴びており、有機ＥＬ照明として各所で開発がなされている。有機ＥＬ照明は、ＲＧＢそれぞれの発光材料を電極間内に形成し、ＲＧＢの発光出力を微妙に調整することにより、発光色や発光色強度を自由に変えることが可能である。例えば、照明用途として要求される白色として、色温度が２０００Ｋや３０００Ｋなどの電球色から５０００Ｋや６０００Ｋなどの昼白色まで自由に形成することが可能である。また、有機ＥＬ照明は、燐光材料を使用することによって、ＬＥＤや蛍光灯と同等またはそれを超える発光効率を実現する可能性も見えてきており、薄型化照明としての開発が期待されている。
　ガラス基板を使用した従来の有機ＥＬ素子では、アノード電極（陽極）にＩＴＯ膜が使用されることが多いが、ＩＴＯ膜を成膜する際には高温プロセスで成膜することが必要である。昨今は、フレキシブル基板を使用した有機ＥＬ素子の開発が脚光を浴びている。しかし、フレキシブル基板は、耐熱性に劣るため、低温プロセスで電極を形成する必要がある。また、大面積の有機ＥＬ照明などでは、電極膜の電気抵抗が高いことによって輝度低下や輝度均斉度の低下が生じることがある。
　このような事情から、比較的低温で成膜することが可能であって、電気抵抗の小さな電極に対する要望が高く、種々の技術が開示されている。例えば、特許文献１には、銀を主成分とする低抵抗値の導電性層を有した透明電極とそれを用いた有機ＥＬ素子が開示されている。また、特許文献２には、導電性に優れた酸化亜鉛系透明電極とそれを用いた有機ＥＬ素子が開示されている。
特開２０１４－１０３１０２号公報 特開２０１４－４４８２４号公報
　有機ＥＬ素子のアノード電極（陽極）とカソード電極（陰極）にはそれぞれ、外部の駆動回路に接続するための取り出し電極が設置されている。アノード電極とその取り出し電極、カソード電極とその取り出し電極は、それぞれ有機ＥＬ素子内で電気的に接続されている。アノード電極およびカソード電極の取り出し電極は、例えば、ＦＰＣやＡｇペースト等による配線によってＩＣなどの駆動回路へと接続される。
　しかしながら、アノード電極として銀等の薄膜電極を使用し、アノード電極と取り出し電極とが直接接続されている場合、封止層の外部に露出した取り出し電極の表面または取り出し電極と基板との界面を介して、水分が有機ＥＬ素子の内部へ侵入する現象が確認された。そして、取り出し電極を通じて有機ＥＬ素子の内部へ侵入した水分は、銀等の薄膜電極を劣化させて、発光等の機能発現面積をシュリンク（減少）させるという現象を引き起こすことが判明した。特許文献１および特許文献２に記載の電極は、このような観点からは必ずしも十分なものではなった。
　本発明は、上記問題に鑑みなれたものである。すなわち、本発明の課題は、機能発現面積が経時的にシュリンクすることを抑制した電子デバイスとその製造方法を提供することである。
　本発明者らは、上記課題の解決を図るために種々検討を重ねた。その結果、電子デバイスの電極と取り出し電極とを直接接続せず、接続部材を介して電気的に接続させることによって、取り出し電極を通じた水分の侵入を遮断し、上記課題を解消できることを見出し、本発明に到達することができた。
　すなわち、本発明は以下のような構成を有している。
（１）基板上に、第１電極、少なくとも１層の機能性層、第２電極、第１電極の取り出し電極、第２電極の取り出し電極を有する電子デバイスであって、前記第１電極、前記機能性層および前記第２電極は、前記基板上に、この順に積層されており、前記第１電極と前記第１電極の取り出し電極とは前記基板上に間隔を有して配置されており、前記第１電極と前記第１電極の取り出し電極とは、両者の間に設置された第１接続部材を介して電気的に接続されている電子デバイス。
（２）前記第１接続部材が、前記基板と接している前記（１）に記載の電子デバイス。
（３）前記第２電極と前記第２電極の取り出し電極とは前記基板上に間隔を有して配置されており、前記第２電極と前記第２電極の取り出し電極とは、両者の間に設置された第２接続部材を介して電気的に接続されている前記（１）または前記（２）に記載の電子デバイス。
（４）前記第２接続部材が、前記基板と接している前記（３）に記載の電子デバイス。
（５）前記第２電極と前記第１接続部材とが同一の材料から形成されている前記（１）～（４）のいずれか１項に記載の電子デバイス。
（６）前記電子デバイスが封止部材によって封止されている前記（１）～（５）のいずれか１項に記載の電子デバイス。
（７）前記第１電極がＡｇから形成されている前記（１）～（６）のいずれか１項に記載の電子デバイス。
（８）前記第２電極がＡｌから形成されている前記（１）～（７）のいずれか１項に記載の電子デバイス。
（９）基板上に第１電極を形成する工程、前記第１電極上に少なくとも１層の機能性層を形成する工程、前記機能性層上に第２電極を形成する工程、前記第１電極の取り出し電極を形成する工程、前記第２電極の取り出し電極を形成する工程および前記第１電極と前記第１電極の取り出し電極とを接続する第１接続部材を形成する工程を有する電子デバイスの製造方法。
（１０）前記第１電極上に少なくとも１層の機能性層を形成する工程および前記第１電極の取り出し電極を形成する工程を行った後に、前記機能性層上に第２電極を形成する工程と前記第１接続部材を形成する工程を同時に、またはいずれか一方を先に行う前記（９）に記載の電子デバイスの製造方法。
（１１）前記第２電極と前記第２電極の取り出し電極とを接続する第２接続部材を形成する工程を有する前記（９）または前記（１０）に記載の電子デバイスの製造方法。
　本発明は、機能発現面積が経時的にシュリンクすることを抑制した電子デバイスを提供することができる。
従来の有機ＥＬ素子の模式的平面図である。 本実施形態の有機ＥＬ素子の模式的平面図である。 従来の有機ＥＬ素子の模式的断面図である。 本実施形態の有機ＥＬ素子の模式的断面図である。 発光面積が経時的にシュリンクすることを説明するための模式図である。発光面積が経時的にシュリンクする前の有機ＥＬ素子の発光領域を示す図である。 発光面積が経時的にシュリンクすることを説明するための模式図である。発光面積が経時的にシュリンクした後の有機ＥＬ素子の発光領域を示す図である。 発光面積が経時的にシュリンクする状況を示す図である。
　以下、本発明の実施形態について説明するが、本発明は、以下に説明する実施形態に何ら制限されず、本発明の要旨を逸脱しない範囲内で実施形態を任意に変更して実施することができる。以下の実施形態では、電子デバイスの代表例として、有機ＥＬ照明として使用される有機ＥＬ素子を取り上げて説明を行う。
＜有機ＥＬ素子＞
　図１は、従来の有機ＥＬ素子の模式的平面図である。また、図３は、従来の有機ＥＬ素子の模式的断面図である。図３は、図１のIII－III線における模式的断面図である。有機ＥＬ素子１は、基板２上に、第１電極３、少なくとも１層の機能性層４、第２電極５、第１電極の取り出し電極６、第２電極の取り出し電極７、封止層８、封止材９を有している。第１電極３、機能性層４および第２電極５は、基板２上に、この順に積層されている。図１の従来の有機ＥＬ素子１の模式的平面図において、機能性層４は第２電極５とほぼ重複しているため、図示されていない。また、封止層８は封止材９とほぼ重複しているため、図示されていない。
　第１電極３と第２電極５は、少なくとも１層の機能性層４に電荷を印加したり、電気信号を送るための一対の電極である。第１電極３と第２電極５のうち、いずれがアノード電極（陽極）またはカソード電極（陰極）かについては適宜選択でき、どちらがアノード電極（陽極）であってもよい。ここでは、下部電極である第１電極３がアノード電極であり、上部電極である第２電極５がカソード電極であると仮定して以下、説明する。
　また、第１電極３と第２電極５にはそれぞれ、外部の駆動回路に接続するために、第１電極の取り出し電極６と第２電極の取り出し電極７が接続されている。第１電極の取り出し電極６と第２電極の取り出し電極７はいずれも、封止層８の外部に露出している。以下、「第１電極の取り出し電極」を「第１取り出し電極」と簡略化して記載する。同様に、「第２電極の取り出し電極」を「第２取り出し電極」と簡略化して記載する。
　第１取り出し電極６と第１電極３とは、構造上、物理的に直接接しており、電気的にも接続している。また、第２取り出し電極７と第２電極５とは、構造上、物理的に直接接しており、電気的にも接続している。
　本発明者らの検討によると、上記従来の有機ＥＬ素子１において、第１電極３と第１取り出し電極６とが直接接続されている場合、外部に露出した第１取り出し電極６と封止層８との界面、または第１取り出し電極６と基板２との界面を通って、水分が有機ＥＬ素子１の内部へ侵入する現象が確認された。また、第２電極５と第２取り出し電極７とが直接接続されている場合、外部に露出した第２取り出し電極７と封止層８との界面、または第２取り出し電極７と基板２との界面を通って、水分が有機ＥＬ素子１の内部へ侵入する現象が確認された。そして、有機ＥＬ素子１の内部へ侵入した水分は、金属薄膜からなる第１電極３、機能性層４および第２電極５を劣化させて、発光等の機能発現面積をシュリンク（減少）させるという現象を引き起こすことが判明した。
　図５、図６は、発光面積が経時的にシュリンクすることを説明するための模式図である。斜線を引いた領域が発光領域を表わす。図５は発光面積が経時的にシュリンクする前の有機ＥＬ素子の発光領域を示し、図６は発光面積が経時的にシュリンクした後の有機ＥＬ素子の発光領域を示す。図６の２０で示した箇所において、有機ＥＬ素子の外端部から内側に入った位置において発光領域が減少していることが分かる。
　本発明者らは、上記の経時的に機能発現面積がシュリンクするという課題の解決策を種々検討した。その結果、第１電極３と第１取り出し電極６とを直接接続せず、接続部材を介して電気的に接続させることによって、第１取り出し電極６を通じた水分の侵入を遮断し、上記課題を解消できることを見出した。また、同様に、第２電極５と第２取り出し電極７とを直接接続せず、別の接続部材を介して電気的に接続させることによって、第２取り出し電極７を通じた水分の侵入を遮断し、上記課題を解消できることを見出した。
　図２は、本実施形態の有機ＥＬ素子１の模式的平面図である。また、図４は、本実施形態の有機ＥＬ素子１の模式的断面図である。図４は、図２のIV－IV線における模式的断面図である。有機ＥＬ素子１は、基板２上に、第１電極３、少なくとも１層の機能性層４、第２電極５、第１取り出し電極６、第２取り出し電極７、封止層８、封止材９、第１接続部材１０、第２接続部材１１を有している。第１電極３、機能性層４および第２電極５は、基板２上に、この順に積層されている。図２の本実施形態の有機ＥＬ素子１の模式的平面図において、機能性層４は第２電極５とほぼ重複しているため、図示されていない。また、封止層８は封止材９とほぼ重複しているため、図示されていない。
　第１電極３と第１取り出し電極６とは基板２上に間隔を有して配置されている。そのため、第１電極３と第１取り出し電極６とは、互いに直接的には電気的にも物理的にも接続していない。第１電極３と第１取り出し電極６とは、両者の間に設置された導電性素材である第１接続部材１０を介して電気的に接続されている。第１接続部材１０は、第１電極３と第１取り出し電極６とをブリッジする接続配線である。また、第１接続部材１０は、第１電極３と第１取り出し電極６との間で、基板２と直接接している。
　第１電極３と第１取り出し電極６との間に第１接続部材１０が設置されていることによって、第１取り出し電極６の周囲の界面の通路を通じて外部から侵入してくる水分は、第１接続部材１０の存在によってその通路が遮断される。また、水分が第１接続部材１０の周囲を回り込むことも困難である。そのため、水分が第１電極３に到達することが阻止されることとなる。
　また、第１接続部材１０は、第１電極３と第１取り出し電極６との間にあって、基板２と直接接している。そのため、第１接続部材１０の材料として、第１取り出し電極６よりも基板２との密着性に優れた材料を用いることによって、第１接続部材１０と基板２との界面において水分の侵入をより一層阻止することが可能となる。例えば、基板２としてガラスを使用し、第１接続部材１０としてＡｌを使用したとき、Ａｌとガラスは密着性に優れた界面を形成することから、水分を阻止するのに優れ、発光領域がシュリンクすることを効果的に遅延させることができる。
　同様のことは、第２電極５と第２取り出し電極７との場合にもあてはまる。すなわち、第２電極５と第２取り出し電極７とは基板２上に間隔を有して配置されている。そのため、第２電極５と第２取り出し電極７とは、互いに直接的には電気的にも物理的にも接続していない。第２電極５と第２取り出し電極７とは、両者の間に設置された導電性素材である第２接続部材１１を介して電気的に接続されている。第２接続部材１１は、第２電極５と第２取り出し電極７とをブリッジする接続配線である。また、第２接続部材１１は、第２電極５と第２取り出し電極７との間で、基板２と直接接している。
　第２電極５と第２取り出し電極７との間に第２接続部材１１が設置されていることによって、第２取り出し電極７の周囲の界面の通路を通じて外部から侵入してくる水分は、第２接続部材１１の存在によってその通路が遮断される。また、水分が第２接続部材１１の周囲を回り込むことも困難である。そのため、水分が第２電極５に到達することが阻止されることとなる。
　また、第２接続部材１１は、第２電極５と第２取り出し電極７との間にあって、基板２と直接接している。そのため、第２接続部材１１の材料として、第２電極５よりも基板２との密着性に優れた材料を用いることによって、第２接続部材１１と基板２との界面において水分の侵入をより一層阻止することが可能となる。例えば、基板２としてガラスを使用し、第１接続部材１０としてＡｌを使用したとき、上記と同様に、有効である。
　図３の従来の有機ＥＬ素子１との対比において、第１接続部材１０を設置をすることだけでも機能発現面積が経時的にシュリンクすることを抑制することは可能であるが、第１接続部材１０に加えて、第２接続部材１１を設置をすることによって、より一層シュリンクを抑制することが可能となる。
　シュリンクの発生を遅延させる時間は、第１電極３と第１取り出し電極６との間隔および第２電極５と第２取り出し電極７との間隔を大きくし、各電極間に存在する第１接続部材１０および第２接続部材１１が基板２と接している部分の距離を大きくすることによって長くすることができる。有機ＥＬ素子１の要求品質に応じて、この距離を変えることで耐シュリンク性の制御が可能である。
　以下、本実施形態の有機ＥＬ素子１を構成する材料について説明する。
（基板）
　基板２としては、無機系のガラス板やＳｉ基板、有機系の樹脂製フィルム等が使用でき、透明な材料であることが好ましい。ガラス板としては、ソーダ石灰ガラス、バリウム・ストロンチウム含有ガラス、鉛ガラス、アルミノケイ酸ガラス、ホウケイ酸ガラス、バリウムホウケイ酸ガラス、石英等を挙げることができる。好ましい基板２は、有機ＥＬパネルに可撓性を与えることが可能な樹脂製フィルムである。樹脂製フィルムの樹脂としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリエーテルイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリフェニレンスルフィド、ポリアリレート、ポリイミド、ポリカーボネート（ＰＣ）、セルローストリアセテート（ＴＡＣ）、セルロースアセテートプロピオネート（ＣＡＰ）等が挙げられる。これらの中でも、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等が好ましい。
　基板２は、その少なくとも一方の表面に、バリア層が形成されたものが好ましい。バリア層を形成する材料は、有機ＥＬ素子を劣化させる水分や酸素等の侵入を抑制する機能を有する材料であればよく、無機物、有機物またはこれらがハイブリッドしたものがある。バリア層を形成する材料としては、例えば、ポリシラザン、ＳｉＯ２、Ｓｉ３Ｎ４、Ａｌ２Ｏ３、ＴｉＯ２、ＳｉＯｘＣｙ、ＳｉＯｘＮｙ、などの無機材料が使用される。さらに、バリア層の脆弱性を改良するために、バリア層には、積層構造を持たせることが好ましい。積層構造は、例えば、無機層と有機層を交互に複数回積層することにより形成することができる。バリア層を形成する方法としては、例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスターイオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ（Chemical Vapor Deposition）法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法等が挙げられる。
　バリア層を有するフレキシブル基板としては、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム上にポリシラザンを含有する層等のバリア層を形成したハイバリア基材等がある。その他、例えば、特開２０１６－８７９５１号公報、特開２０１６－１９３５２６号公報、特開２０１６－２２５８９号公報等に具体的な開示がある。
　基板２の表面には、塗布液の濡れ性や接着性を確保するために、易接着性を付与する等の表面処理がなされていてもよい。表面処理としては、例えば、コロナ放電処理、火炎処理、紫外線処理、高周波処理、グロー放電処理、活性プラズマ処理、レーザー処理等の表面活性化処理を挙げることができる。また、ポリエステル、ポリアミド、ポリウレタン、ビニル系共重合体、ブタジエン系共重合体、アクリル系共重合体、ビニリデン系共重合体、エポキシ系共重合体等を塗布して易接着剤層を形成してもよい。
　基板２の厚さは、特に限定されないが、１０～２００μｍが好ましい。基板の厚さがこの範囲であると、機械的強度に優れ、可撓性のある基板とすることができる。基板の厚さのより好ましい上限は１５０μｍであり、より好ましい下限は２０μｍである。
（第１電極）
　第１電極３の材料としては、抵抗の低い無機金属材料であれば特に限定されない。第１電極３に使用される材料としては、例えば、Ａｌ、Ａｇ、Ａｕ、Ｔｉ、Ｍｏ、Ｎｉ、Ｗ等の金属、またはそれらの合金、ＩＴＯ、ＩＺＯ、ＩＷＺＯ、ＡＺＯ、ＢＺＯ、ＳｎＯ２等の金属酸化物、またはそれらの積層体が挙げられる。これらの中では、Ａｇ、ＩＴＯ、ＩＺＯが好ましく、Ａｇがより好ましく使用される。
　第１電極３は、上記材料を蒸着法やスパッタリング法等の方法を用いて形成することができる。第１電極３は、電極材料膜を所望の形状にパターン形成することによって形成される。第１電極３側から発光光を取り出す場合には、透過率を１０％より大きくすることが望ましい。また、第１電極３としてのシート抵抗は数百Ω／ｓｑ．以下が好ましい。また、第１電極３の厚さは、材料にもよるが、通常１０ｎｍ～１μｍ、好ましくは１０～３００ｎｍの範囲である。
　第１電極３としてＡｇを主成分として構成された層を形成する場合には、Ｐｄ等を含む他の導電層や、窒素化合物、硫黄化合物等の有機機能層を、第１電極３の下地層として形成してもよい。下地層を形成することにより、Ａｇを主成分として構成された層の成膜製の向上や、第１電極の抵抗率の低下及び第１電極３の光透過性を向上させることができる。
　下地層には、窒素原子を含む有機化合物、又は、Ｐｄ、Ｍｏ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｎｂ若しくはＩｎ、若しくは、これらの金属と他の金属との合金、これらの金属の酸化物や硫化物（例えば、ＺｎＳ）が含まれることが好ましい。下地層には、これらが１種のみ含まれてもよく、２種以上が含まれてもよい。特に、下地層にはＰｄ又はＭｏが含まれることが好ましい。
　下地層を構成する窒素原子を含む有機化合物としては、分子内に窒素原子を含んでいる化合物であれば特に限定されないが、窒素原子をヘテロ原子とした複素環を有する化合物であることが好ましい。窒素原子をヘテロ原子とした複素環としては、アジリジン、アジリン、アゼチジン、アゼト、アゾリジン、アゾール、アジナン、ピリジン、アゼパン、アゼピン、イミダゾール、ピラゾール、オキサゾール、チアゾール、イミダゾリン、ピラジン、モルホリン、チアジン、インドール、イソインドール、ベンゾイミダゾール、プリン、キノリン、イソキノリン、キノキサリン、シンノリン、プテリジン、アクリジン、カルバゾール、ベンゾ－Ｃ－シンノリン、ポルフィリン、クロリン、コリン等が挙げられる。
　下地層に含まれる上記金属の量は、２０質量％以上であることが好ましく、より好ましくは４０質量％以上であり、さらに好ましくは６０質量％以上である。下地層に窒素原子を含む有機化合物、又は、上記金属が２０質量％以上含まれると、下地層と導電層との親和性が高まり、下地層と導電層との密着性が高まりやすい。また、Ｐｄ、Ｍｏ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｎｂ又はＩｎと合金を形成する金属は特に制限されないが、例えばＰｄ以外のＰｔ族、Ａｕ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｃｒ等を用いることができる。
　下地層は、蒸着法又はスパッタ法で形成された層であることが好ましい。蒸着法には、真空蒸着法、電子線蒸着法、イオンプレーティング法、イオンビーム蒸着法等が含まれる。蒸着時間は、所望の下地層の厚さ、及び形成速度に合わせて適宜選択される。
（第２電極）
　第２電極５の材料としては、抵抗の低い無機金属材料であれば特に限定されない。第２電極に使用される材料としては、例えば、Ａｌ、Ｔｉ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ａｇ、Ａｕ等の金属、またはそれらの合金、ＩＴＯ、ＩＺＯ、ＩＷＺＯ、ＡＺＯ、ＢＺＯ、ＳｎＯ２等の金属酸化物、またはそれらの積層体が挙げられる。これらの中では、Ａｌ、Ａｇが好ましく、Ａｌがより好ましく使用される。
　第２電極５は、上記電極材料を蒸着やスパッタリング等の方法を用いて形成することができる。第２電極５は、電極材料膜を所望の形状にパターン形成することによって形成される。第２電極５側から発光光を取り出す場合には、透過率を１０％より大きくすることが望ましい。また、第２電極５のシート抵抗は、数十Ω／ｓｑ．以下が好ましい。また、第２電極５の厚さは、通常１０ｎｍ～５μｍ、好ましくは５０～３００ｎｍの範囲である。
（取り出し電極）
　取り出し電極６、７に用いる材料としては、抵抗の低い無機金属材料であれば特に限定されない。取り出し電極６、７に用いる材料としては、例えば、Ａｌ、Ａｇ、Ａｕ、Ｔｉ、Ｍｏ、Ｎｉ、Ｗ、Ｎｂ等の金属、またはこれらの合金、またはＩＴＯ、ＩＺＯ、ＩＷＺＯ、ＡＺＯ、ＢＺＯ、ＳｎＯ２等の金属酸化物、またはこれらの積層体が挙げられる。これらの中では、良好な導電性を有することから、ＡｌやＡｌ系材料が好ましく使用される。また、エッチング耐性や密着性の観点から、例えば、Ｍｏ／Ａｌ／Ｍｏといった３層構造の積層体も使用される。
　取り出し電極６、７を成膜する方法としては、スパッタリング法、蒸着法等があり、特に限定されない。取り出し電極６、７に用いる材料や取り出し電極の形状に応じて、適宜選択される。取り出し電極６、７は、導電層を所望の形状にパターン形成することによって形成される。
　取り出し電極６、７の電気抵抗は、機能性層４の例えば発光層までの電気抵抗が１００Ω以下となることが好ましい。取り出し電極６、７は、このように低抵抗となるように材料が選定され、形状が形成される。取り出し電極６、７の厚さは、通常１０ｎｍ～５μｍ、好ましくは５０～３００ｎｍの範囲である。
（接続部材）
　接続部材１０、１１の材料は、抵抗の低い無機金属材料であれば特に限定されない。第１電極３に使用される材料としては、例えば、Ａｌ、Ａｇ、Ａｕ、Ｔｉ、Ｍｏ、Ｎｉ、Ｗ等の金属、またはそれらの合金、ＩＴＯ、ＩＺＯ、ＩＷＺＯ、ＡＺＯ、ＢＺＯ、ＳｎＯ２等の金属酸化物、またはそれらの積層体が挙げられる。接続部材１０、１１の材料としては、前記したように、第２電極５よりも基板２との密着性に優れた材料を用いることが好ましい。そのような基板２との密着性に優れた材料としては、Ａｌ等を挙げることができる。また、第２電極５と第１接続部材１０とが同一の材料から形成されていると、両者を同時に形成することが可能となるため、好ましい。そのような同一の材料としては、Ａｌ等を挙げることができる。
　接続部材１０、１１を成膜する方法としては、スパッタリング法、蒸着法等があり、特に限定されない。接続部材１０、１１に用いる材料や取り出し電極の形状に応じて、適宜選択される。接続部材１０、１１は、導電層を所望の形状にパターン形成することによって形成される。接続部材１０、１１の厚さは、通常１０ｎｍ～５μｍ、好ましくは５０～３００ｎｍの範囲である。
（機能性層）
　有機ＥＬ素子１では、発光ユニットが機能性層４に相当する。そのため、以下では、発光ユニットを例に挙げて説明する。
　発光ユニットは、第１電極３と第２電極５との間に設けられ、発光性を有する有機材料を含む発光層を少なくとも１層以上備える。発光ユニットの代表的な素子構成としては、以下の構成を挙げることができるが、これらに限定されるものではない。
（１）正孔注入輸送層／発光層／電子注入輸送層
（２）正孔注入輸送層／発光層／正孔阻止層／電子注入輸送層
（３）正孔注入輸送層／電子阻止層／発光層／正孔阻止層／電子注入輸送層
（４）正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／電子注入層
（５）正孔注入層／正孔輸送層／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／電子注入層
（６）正孔注入層／正孔輸送層／電子阻止層／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／電子注入層
　上記構成において、発光層は、単層又は複数層で構成される。発光層が複数層で構成される場合、当該発光層同士の間に中間コネクタ層が設けられていてもよい。
　電子輸送層は、電子を輸送する機能を有する層である。電子輸送層には、広い意味で電子注入層、及び正孔阻止層も含まれる。また、電子輸送層は、複数層で構成されていてもよい。
　正孔輸送層は、正孔を輸送する機能を有する層である。正孔輸送層には、広い意味で正孔注入層、及び電子阻止層も含まれる。また、正孔輸送層は、複数層で構成されていてもよい。
　これら発光ユニットを構成する各層は、従来公知の材料、形成方法を用いることができる。各発光ユニットに包含される個々の層の層厚は、特に制限されない。各層の層厚は、形成する膜の均質性や、発光時に不必要な高電圧を印加するのを防止し、かつ駆動電流に対する発光色の安定性向上の観点から、５～２００ｎｍの範囲内に調整することが好ましく、更に好ましくは１０～１００ｎｍ以下の範囲に調整される。
　以下、発光ユニットの構成層として必須である発光層について説明する。
［発光層］
　発光層は、電極又は隣接層から注入される電子と正孔とが再結合し、励起子を経由して発光する場を提供する、発光性有機半導体薄膜を含む層である。発光層は、発光ドーパント（発光性ドーパント化合物、ドーパント化合物、単にドーパントともいう。）と、ホスト化合物（マトリックス材料、発光ホスト化合物、単にホストともいう。）とを含有することが好ましい。
　発光層の形成方法は特に制限はなく、従来公知の例えば真空蒸着法、湿式法等により形成することができる。有機ＥＬ素子の製造コストから湿式法で形成することが好ましい。
　発光ドーパントとしては、蛍光発光性ドーパント（蛍光ドーパント、蛍光性化合物ともいう。）、及び、リン光発光性ドーパント（リン光ドーパント、リン光性化合物ともいう。）が好ましく用いられる。発光層中の発光ドーパントの濃度については、使用される特定のドーパント及びデバイスの必要条件に基づいて、任意に決定することができる。発光ドーパントの濃度は、発光層の層厚方向に対し、均一な濃度で含有されていても良く、また任意の濃度分布を有していても良い。
　また、発光層には、複数種の発光ドーパントが含まれていても良い。例えば、構造の異なるドーパント同士を組み合わせて用いても良いし、蛍光発光性ドーパントとリン光発光性ドーパントとを組み合わせて用いても良い。これにより、任意の発光色を得ることができる。
（封止層）
　本実施形態における封止部材としては、例えば、以下に説明する封止層８と封止材９がある。
　封止層８は、バリア性を有し、基板２上の有機ＥＬ素子１の内部を外界から隔離し、封止するためのものである。封止層８を構成する材料としては、無機系材料と有機系材料がある。無機系材料としては、ＳｉＮ、ＳｉＣ、ＳｉＯＣ、ＳｉＯＣＮ、ＤＬＣ等が挙げられる。また、有機系材料としては、例えば、エポキシ樹脂系、アクリル樹脂系、シリコーン樹脂系、ユリア樹脂系、メラミン樹脂系、フェノール樹脂系、レゾルシノール樹脂系、不飽和ポリエステル樹脂系、ポリウレタン樹脂系等の熱硬化性樹脂や光硬化性樹脂が挙げられる。
　ＳｉＮ膜は、硬質の膜であるため、第１電極、第２電極、第１取り出し電極および第２取り出し電極等の膜厚が薄いときに物理的ダメージを防止する上で有効である。また、ＳｉＮ膜は、水分の侵入を阻止する封止膜としても有効である。そのため、基板２上の有機ＥＬ素子１の全体を完全に被覆するように形成することが好ましい。ＳｉＮ膜は、通常、ＣＶＤ法によって、２００ｎｍ～１０μｍの厚さで、より好ましくは５００ｎｍ～２μｍの厚さで形成される。
（封止材）
　封止材９は、バリア性を有し、基板２上の有機ＥＬ素子１の内部を外界から隔離し、封止するためのものである。上記封止層８の上に形成または設置される。封止材９には、通常、平板状の封止材が使用される。平板状の封止材９は、基板２と同様の材料から構成されるため、封止材９と基板２とが区別されずに、いずれの目的にも使用することができる。また、平板状の封止材９は、封止層８と接着するために、予め硬化性の接着層が表面に形成されてあってもよい。
　平板状の封止材９としては、例えば、バリア層を有する樹脂製フィルムがある。具体的な説明は、基板２において既に行ったので、その説明を省略する。バリア層を有する樹脂製フィルムの具体例としては、熱硬化性接着剤層を有したＡｌ蒸着ＰＥＴフィルムがある。熱硬化性接着剤層を有したＡｌ蒸着ＰＥＴフィルムを封止層８の上に設置し、熱硬化させることで封止層８と密着させることができる。
＜有機ＥＬ素子の製造方法＞
　本実施形態の有機ＥＬ素子１は、以下の工程を有する製造方法によって製造することができる。
（ａ）基板上に第１電極を形成する工程
（ｂ）第１電極上に少なくとも１層の機能性層を形成する工程
（ｃ）機能性層上に第２電極を形成する工程
（ｄ）第１取り出し電極を形成する工程
（ｅ）第２取り出し電極を形成する工程
（ｆ）第１接続部材を形成する工程
（ｇ）第２接続部材を形成する工程
　以下、これらの各工程について説明する。
（ａ）基板上に第１電極を形成する工程
　基板２上に第１電極３を形成する前に、基板２は、ウェット洗浄にて異物や汚染物質を除去しておくことが好ましい。ウェット洗浄の方法としては、例えば、中性洗剤を含有した加熱洗浄液に基板を浸漬し、ブラシでスクラブ洗浄を施し、超音波洗浄、窒素ブロー、乾燥を行うといった方法がある。洗浄方法は特に限定されるものではなく、公知の方法を適宜用いることができる。
　第１電極３は、電極材料を真空蒸着法やスパッタリング法等の方法を用いて形成する。第１電極３は、電極膜を所望の形状にパターン形成することによって形成される。パターン形成する方法は、特に限定されるものではなく、フォトリソグラフィー法、マスクパターニング法、レーザーアブレーション法などの公知の方法を用いることができる。
　第１電極３としてＡｇを主成分として構成された膜を形成する場合は、Ａｇ膜を形成する前に、基板２上に下地層を形成することが好ましい。下地層は、蒸着法又はスパッタ法で形成することができる。下地層も上記のように、フォトリソグラフィー法、マスクパターニング法、レーザーアブレーション法などの公知の方法を用いて所定の形状にパターンン形成される。通常、下地層のパターンは第１電極３のパターンとほぼ同等である。
（ｂ）第１電極上に少なくとも１層の機能性層を形成する工程
　上記工程で形成された第１電極上に機能性層を形成する。機能性層の形成方法は、機能性層の構成に応じて、それぞれ適切な方法が用いられる。通常は、気相法が用いられる。気相法としては、蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、ＣＶＤ法、分子線エピタキシー法などの方法が挙げられるが、蒸着法、スパッタリング法、ＣＶＤ法が一般的である。機能性層のパターン形成は、通常、フォトリソグラフィー法、マスクパターニング法、レーザーアブレーション法などの公知の方法によって行われる。
（ｃ）機能性層上に第２電極を形成する工程
　上記工程で形成された機能性層上に第２電極５を形成する。第２電極５は、電極材料を真空蒸着法やスパッタリング法等の方法を用いて形成する。その他の説明は、（ａ）基板上に第１電極を形成する工程と同様であるので、説明を省略する。
（ｄ）第１取り出し電極を形成する工程
　第１取り出し電極６は、スパッタリング法、蒸着法等の方法を用いて形成する。取り出し電極６は、成膜された導電膜を所望の形状にパターン形成することによって形成される。
パターン形成する方法は、特に限定されるものではなく、フォトリソグラフィー法、マスクパターニング法、レーザーアブレーション法などの公知の方法を用いることができる。
（ｅ）第２取り出し電極を形成する工程
　第２取り出し電極７は、スパッタリング法、蒸着法等の方法を用いて形成する。その他の説明は、（ｄ）第１電極の取り出し電極を形成する工程と同様であるので、説明を省略する。
（ｆ）第１接続部材を形成する工程
　第１接続部材１０は、スパッタリング法、蒸着法等の方法を用いて形成する。第１接続部材１０は、成膜された導電膜を所望の形状にパターン形成することによって形成される。パターン形成する方法は、特に限定されるものではなく、フォトリソグラフィー法、マスクパターニング法、レーザーアブレーション法などの公知の方法を用いることができる。
（ｇ）第２接続部材を形成する工程
　第２接続部材１１は、スパッタリング法、蒸着法等の方法を用いて形成する。その他の説明は、（ｆ）第１接続部材を形成する工程と同様であるので、説明を省略する。この工程は必要に応じて行われる。
　上記の工程のうち、（ａ）基板上に第１電極を形成する工程、（ｂ）第１電極上に少なくとも１層の機能性層を形成する工程、（ｃ）機能性層上に第２電極を形成する工程は、この順番に行われる。また、（ｄ）第１取り出し電極を形成する工程の後に、（ｆ）第１第１接続部材を形成する工程が行われる。また、（ｅ）第２取り出し電極を形成する工程の後に、（ｇ）第２接続部材を形成する工程が行われる。
　第２電極と第１接続部材とが同一の材料から形成されているとき、（ｂ）第１電極上に少なくとも１層の機能性層を形成する工程および（ｄ）第１取り出し電極を形成する工程を行った後に、（ｃ）機能性層上に第２電極を形成する工程と（ｆ）第１接続部材を形成する工程を同時に、またはいずれか一方を先に行うことができる。（ｃ）機能性層上に第２電極を形成する工程と（ｆ）第１接続部材を形成する工程を同時に行うことができれば、工程の簡略化を図ることができる。
　上記の工程の順番以外は、各工程の順番は特に限定されない。必要に応じて適宜順番を変えて行うことができる。例えば、（ａ）基板上に第１電極を形成する工程と、（ｄ）第１取り出し電極を形成する工程は、どちらを先に行ってもよい。同様に、（ａ）基板上に第１電極を形成する工程と、（ｅ）第２取り出し電極を形成する工程は、どちらを先に行ってもよい。さらに、（ａ）～（ｇ）の各工程を以下の順番で行うこともできる：（ｄ）工程→（ｅ）工程→（ａ）工程→（ｂ）工程→（ｃ）工程→（ｆ）工程→（ｇ）工程。
　以上、電子デバイスの代表例として、有機ＥＬ素子を取り上げて説明を行ってきたが、他の電子デバイスの場合も同様である。他の電子デバイスの具体例としては、太陽電池、有機トランジスタ、有機センサー等をあげることができる。
　以下に本発明の効果を確認した実施例について説明する。本発明はこの実施例に限定されるものではない。
［実施例１］
　基板としてアルカリを含有しない透明ガラス基板を用いた。基板の表面をウェット洗浄法にてクリーニングを行った。ウェット洗浄の条件は以下のとおりである。アルカリ性洗剤を５％に希釈して、６０℃に加熱した。同洗剤溶液に基板を浸し、スクラブ洗浄によって基板表面の異物を除去した。次に、基板を超音波（ウルトラソニック）洗浄し、純水でリンスし、窒素ブローを行い、赤外線によって乾燥させた。さらに、基板表面の有機物を除去するために、ＵＶ照射を行った。その後、基板を約９０℃のオーブンで乾燥させて、有機ＥＬパネルを形成するための基板とした。
　次に、この基板上に、スパッタリング法によって第１取り出し電極と第２取り出し電極の膜を形成した。取り出し電極の材料としては、ＭｏＮｂを用い、発光層までの電気抵抗が１００Ω以下となるように、３００ｎｍ厚さに成膜した。次に、第１取り出し電極と第２取り出し電極をフォトリソグラフィー法にてパターン形成した。具体的には、パターン形成するために、レジストを成膜し、エッチング処理を施すことにより、所定の形状の第１取り出し電極と第２取り出し電極を形成した。
　次に、マスクを用いた真空蒸着法によって、所定の形状の下地層を形成した。すなわち、下地層として、Ｍｏを２０％含有した窒素原子を含む有機化合物を１５ｎｍ厚さで形成した。
　続いて、下地層と同一のマスクを用いた真空蒸着法によって、下地層の上に１０ｎｍ厚さのＡｇ膜として、第１電極を形成した。
　ここで、第１取り出し電極と第１電極とが直接接触することがないように、それぞれ所定の形状のマスクを用いて成膜を実施した。マスクを用いて第１電極を真空蒸着して形成する場合は、蒸着シャドウ（マスクの影の部分に形成される蒸着膜）が形成されるため、それら蒸着シャドウと第１取り出し電極とが接触しないよう、距離を開けて成膜した。具体的には、第１取り出し電極は、フォトリソグラフィ―法で高精度のパターン精度を得ることができるが、マスクを用いた真空蒸着法では、蒸着シャドウが形成される。そこで、マスクを用いた真空蒸着法によるＡｇ膜の形成では、マスクと蒸着源との相対位置と蒸着ビームとの関係で、成膜公差を試算し、（同公差＋フォトリソグラフィー公差＋アライメント公差）よりも大きい距離を開けて第１電極を成膜した。
　本実施例においては、フォトリソグラフィーの公差に±３μｍ、アライメント公差に±５μｍ、マスクを用いた成膜におけるマスク成形公差とマスク貼り付け公差に５０μｍ、同マスクを用いたＡｇ膜回り込みによる成膜公差に２００μｍを想定した。その結果、第１取り出し電極と第１電極を、１０００μｍの間隔（スペース）を開けて形成した。係る間隔を設けることによって、第１取り出し電極と第１電極とが電気的にも物理的にも接続されていないことを確認した。
　次に、第１電極の上に、発光ユニットを真空蒸着法によって形成した。発光ユニットの構成は、具体的には、以下のとおりである。
　真空蒸着装置の真空層内において、発光層を含む発光ユニット（正孔輸送・注入層、発光層、正孔阻止層、電子輸送・注入層）を、以下のようにして第１電極の上に順次形成した。
　〈正孔輸送・注入層〉
　正孔輸送注入材料として下記構造式に示すα－ＮＰＤが入った加熱ボートに通電して加熱し、α－ＮＰＤよりなる正孔注入層と正孔輸送層とを兼ねた正孔輸送・注入層を、第１電極上に形成した。この際、蒸着速度０．１ｎｍ／秒～０．２ｎｍ／秒、膜厚２０ｎｍとした。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
　〈発光層〉
　次に、下記構造式に示すホスト材料Ｈ４の入った加熱ボートと、下記構造式に示す燐光発光性化合物Ｉｒ－４の入った加熱ボートとを、それぞれ独立に通電し、ホスト材料Ｈ４と燐光発光性化合物Ｉｒ－４とよりなる発光層を、正孔輸送・注入層上に形成した。この際、蒸着速度がホスト材料Ｈ４：燐光発光性化合物Ｉｒ－４＝１００：６となるように、加熱ボートの通電を調節した。また発光層の厚さは３０ｎｍとした。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
　〈正孔阻止層〉
　次いで、正孔阻止材料として下記構造式に示すＢＡｌｑが入った加熱ボートに通電して加熱し、ＢＡｌｑよりなる正孔阻止層を、発光層上に形成した。この際、蒸着速度０．１ｎｍ／秒～０．２ｎｍ／秒とし、正孔阻止層の厚さは１０ｎｍとした。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000004
　〈電子輸送・注入層〉
　その後、電子輸送材料として、下記化合物１０の入った加熱ボートと、フッ化カリウムの入った加熱ボートとを、それぞれ独立に通電し、化合物１０とフッ化カリウムとよりなる電子注入層と電子輸送層とを兼ねた電子輸送・注入層を、正孔阻止層上に形成した。この際、蒸着速度が化合物１０：フッ化カリウム＝７５：２５になるように、加熱ボートの通電を調節した。また電子輸送・注入層の厚さは３０ｎｍとした。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000005
　次に、発光ユニットの上に、第２電極を形成した。第２電極は、マスクを用いた真空蒸着法によって、２００ｎｍ厚のＡｌ膜として形成した。このとき、マスクとしては、第２電極を形成するための開口部を有しているだけでなく、第１接続部材を形成するための開口部をも有しているマスクを用いた。このようなマスクを用いることにより、第２電極と第１接続部材とを同時に形成することができた。
　このとき、第１接続部材を形成するマスクは、第１取り出し電極と第１電極との間に１０００μｍ以上の幅の開口部を有していた。さらに、蒸着膜はマスクの回り込みによって開口部よりも大きい面積を被覆する。そのため、第１接続部材は、第１電極と第１取り出し電極とをブリッジ配線する構造を形成することができ、電気的にも物理的も接続されていることを確認した。
　また、このとき、第１接続部材は、第１取り出し電極と第１電極との間に形成され、第１取り出し電極と第１電極との間で基板と接するように形成した。
　次に、上記の各層の上にＣＶＤ法にて５００ｎｍ厚のＳｉＮ膜の封止層を形成した。さらに、封止材として、熱硬化性接着剤層を有したＡｌ蒸着ＰＥＴフィルムを上記封止層の上へ貼り付け、熱硬化させた。具体的な操作は、以下のとおりである。５Ｐａ程度のＮ２環境下で、Ａｌ蒸着ＰＥＴフィルムの低真空による貼り付けを行い、ローラーで押しつけて、熱硬化性接着剤層と封止層（ＳｉＮ膜）とが密着するようにした。その後１１０℃×３０ｍｉｎの加熱処理によってＡｌ蒸着ＰＥＴフィルムの熱硬化性接着剤層を硬化させて、封止材による封止処理を行い、有機ＥＬ素子を得た。尚、本実施例では、第１接続部材を形成する工程を行ったが、第２接続部材を形成する工程は行っていない。
［実施例２］
　以下に特に記載した以外は実施例１と同様にして、有機ＥＬ素子を得た。
　基板として、表面に前記したポリシラザンを含有する層が形成されたバリアフィルムを使用した。バリアフィルムは、事前にウェット洗浄にて異物や汚染物質を除去した。ウェット洗浄の条件は以下のとおりである。中性洗剤を５％含有した水溶液を作成し、６０℃に加熱した。同洗剤溶液に基板を浸し、ブラシによるスクラブ洗浄によって基板表面の異物を除去した。次に、基板を超音波（ウルトラソニック）洗浄し、窒素ブローを行い、赤外線によって乾燥させた。その後、基板を約９０℃のオーブンで乾燥させて、有機ＥＬ素子を作成するための基板とした。
　次に、バリアフィルムを真空装置へ導入し、実施例１と同様にして、第１取り出し電極として、Ｍｏを用いて、スパッタリング法にて３００ｎｍ厚さに成膜した。その後、フォトリソグラフィー法にてパターン形成した。その際、エッチングにはリン硝酸を用い、現像には水酸化テトラメチルアンモニウム（ＴＭＡＨ）を用いた。
　次に、実施例１と同じように、真空蒸着にて下地層、第１電極（Ａｇ膜）を形成した。但し、本実施例では、基材の熱収縮を考慮して、第１取り出し電極と第１電極との間の間隔を１．５ｍｍ（１５００μｍ）に設定して、電極間の物理的な接触を回避するようにした。
　次に、実施例１と同じように、第１電極の上に発光ユニットを形成し、発光ユニットの上に第２電極を形成した。その後、各層の上にＣＶＤ法にて５００ｎｍ厚のＳｉＮ膜の封止層を形成し、さらに、Ａｌ蒸着ＰＥＴフィルムを用いて同様に封止して、有機ＥＬ素子を得た。尚、本実施例では、第１接続部材を形成する工程を行ったが、第２接続部材を形成する工程は行っていない。
［比較例１］
　第１接続部材を形成する工程および第２接続部材を形成する工程を行わずに、有機ＥＬ素子を作成した。すなわち、第１電極と第１取り出し電極とは３ｍｍ長さで互いに重複するように両電極を形成した（図３参照）。但し、このとき、第１電極（Ａｇ膜）の下層に下地層が存在するために、物理接触はしているものの、電気的には接触していない。その他は実施例１と同様にして操作を行った。
　次に、実施例１と同様に発光ユニットを形成し、第２電極としてＡｌ膜を真空蒸着によって形成した。このとき、Ａｌ膜の第２電極が第２取り出し電極と直接コンタクトするように第２電極を形成した。また、第１電極と第１取り出し電極とが互いに３ｍｍ長さで重複している部分をすべて被覆して、第１電極と第１取り出し電極とが電気的に接続するように、５ｍｍ長さのＡｌ膜を形成した。
　その後、封止層と封止材を実施例１と同様に形成して、有機ＥＬ素子を得た。
［評価］
　実施例１、実施例２および比較例１の有機ＥＬ素子の封止性能を以下の方法にて評価した。
　有機ＥＬ素子の取り出し電極をむき出しにして、８５℃、８５％ＲＨの高温高湿槽に１０００時間保管して、外部から侵入する水分によって発光面積が経時的にシュリンクしていく状況を観察した。表１に１０００時間経過後の結果を示した。また、図７は、発光面積が経時的にシュリンクする状況を示す図である。横軸に保存時間を取り、縦軸にシュリンク幅を示した。封止性能に優れ、シュリンクが抑制されているとき○、封止性能に劣り、シュリンクが抑制されていないとき×と判定した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000006
　実施例１と実施例２の有機ＥＬ素子では、１０００時間経過後も発光面積は特にシュリンクしていなかった。一方、比較例１では、外部から水分の侵入があるため、時間経過とともに発光面積がシュリンクしていった。１０００時間経過後には５００μｍシュリンクしており、封止性能に劣るものであった。
　１　　有機ＥＬ素子（電子デバイス）
　２　　基板
　３　　第１電極
　４　　機能性層
　５　　第２電極
　６　　第１取り出し電極
　７　　第２取り出し電極
　８　　封止層
　９　　封止材

Claims (11)

  1. 　基板上に、第１電極、少なくとも１層の機能性層、第２電極、第１電極の取り出し電極、第２電極の取り出し電極を有する電子デバイスであって、
    　前記第１電極、前記機能性層および前記第２電極は、前記基板上に、この順に積層されており、
    　前記第１電極と前記第１電極の取り出し電極とは前記基板上に間隔を有して配置されており、
    　前記第１電極と前記第１電極の取り出し電極とは、両者の間に設置された第１接続部材を介して電気的に接続されている電子デバイス。
  2. 　前記第１接続部材が、前記基板と接している請求項１に記載の電子デバイス。
  3. 　前記第２電極と前記第２電極の取り出し電極とは前記基板上に間隔を有して配置されており、
    　前記第２電極と前記第２電極の取り出し電極とは、両者の間に設置された第２接続部材を介して電気的に接続されている請求項１または請求項２に記載の電子デバイス。
  4. 　前記第２接続部材が、前記基板と接している請求項３に記載の電子デバイス。
  5. 　前記第２電極と前記第１接続部材とが同一の材料から形成されている請求項１～４のいずれか１項に記載の電子デバイス。
  6. 　前記電子デバイスが封止部材によって封止されている請求項１～５のいずれか１項に記載の電子デバイス。
  7. 　前記第１電極がＡｇから形成されている請求項１～６のいずれか１項に記載の電子デバイス。
  8. 　前記第２電極がＡｌから形成されている請求項１～７のいずれか１項に記載の電子デバイス。
  9. 　基板上に第１電極を形成する工程、
    　前記第１電極上に少なくとも１層の機能性層を形成する工程、
    　前記機能性層上に第２電極を形成する工程、
    　前記第１電極の取り出し電極を形成する工程、
    　前記第２電極の取り出し電極を形成する工程および
    　前記第１電極と前記第１電極の取り出し電極とを接続する第１接続部材を形成する工程
    　を有する電子デバイスの製造方法。
  10. 　前記第１電極上に少なくとも１層の機能性層を形成する工程および前記第１電極の取り出し電極を形成する工程を行った後に、
    　前記機能性層上に第２電極を形成する工程と前記第１接続部材を形成する工程を同時に、またはいずれか一方を先に行う請求項９に記載の電子デバイスの製造方法。
  11. 　前記第２電極と前記第２電極の取り出し電極とを接続する第２接続部材を形成する工程を有する請求項９または請求項１０に記載の電子デバイスの製造方法。
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