WO2007052772A1

WO2007052772A1 - 堆積酸化膜被覆Ｆｅ－Ｓｉ系鉄基軟磁性粉末およびその製造方法

Info

Publication number: WO2007052772A1
Application number: PCT/JP2006/322028
Authority: WO
Inventors: Muneaki Watanabe; Ryoji Nakayama
Original assignee: Mitsubishi Materials Pmg Corporation
Priority date: 2005-11-02
Filing date: 2006-11-02
Publication date: 2007-05-10

Abstract

　Ｆｅ－Ｓｉ系鉄基軟磁性粉末の表面にＭｇ、Ｓｉ、ＦｅおよびＯからなる堆積酸化膜が形成されており、前記Ｍｇ、Ｓｉ、ＦｅおよびＯからなる堆積酸化膜は、表面に向かってＭｇおよびＯ含有量が増加し、表面に向かってＦｅ含有量が減少し、Ｓｉは堆積酸化膜の最表面近傍において最表面に近いほどＳｉ含有量が増加するＳｉの濃度勾配を有し、素地中に金属なＦｅが含まれており、平均結晶粒径：２００ｎｍ以下の微細結晶組織を有する、堆積酸化膜被覆Ｆｅ－Ｓｉ系鉄基軟磁性粉末。

Description

明細書

堆積酸化膜被覆 Fe - Si系鉄基軟磁性粉末およびその製造方法技術分野

[0001] この発明は、 Mg, Si, Feおよび O力もなる堆積酸ィ匕膜が Fe— S係鉄基軟磁性粉末の表面に被覆されてなる堆積酸化膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末およびその製造方法に関するものであり、この堆積酸ィ匕膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末を用 Vヽて作製した複合軟磁性材は低鉄損を必要とする各種電磁気回路部品、例えば、モータ、ァクチユエータ、ヨーク、コア、リアタトルなどの各種電磁気部品の素材として使用される。

本願は、 2005年 11月 2日に、日本に出願された特願 2005— 319247号に基づき優先権を主張し、その内容をここに援用する。

背景技術

[0002] 一般に、各種電磁気回路部品に使用される軟磁性材は、鉄損が小さいことが要求されるため、電気抵抗を高くして渦電流損を低減させ、保磁力を小さくしてヒステリシス損を低減させることは知られている。さらに、近年、電磁気回路の小型化、高応答化が求められてヽるところから、磁束密度がより高ヽことも重要視されて!/ヽる。

[0003] 力かる高比抵抗を有する軟磁性材料を製造するための原料粉末の一例として Si： 0 . 1〜10質量％を含有し、残部が Feおよび不可避不純物力なる Fe— Si系鉄基軟磁性粉末が知られており、さらにこの Fe— Si系鉄基軟磁性粉末の表面に高抵抗物質を被覆した軟磁性粉末も知られてヽる。これら表面に高抵抗物質を形成した軟磁性粉末は圧縮成形され、得られた圧粉体を焼結して軟磁性粒子間に高抵抗物質が介在する組織を有し高比抵抗を有する複合軟磁性材料を製造する方法も知られて V、る（特開平 5 - 258934号公報参照)。

発明の開示

発明が解決しょうとする課題

[0004] 前記 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末の表面に形成される高抵抗物質の一例として Mg 含有フェライト酸ィ匕膜が考えられるが、この Mg含有フェライト酸ィ匕膜を被覆した酸ィ匕膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末をプレス成形して圧粉体を作製し、この圧粉体に高温歪取り焼成を施しても十分な高比抵抗は得られない。

これは、一般に Mg含有フェライトは熱に対して不安定であり、熱を加えるとフェライト構造が変化して絶縁性が低下しやすぐそのために得られた複合軟磁性材は絶縁性が低下することが一因である。さらに、従来の Mg含有フェライト酸化膜を被覆した Fe— Si系鉄基軟磁性粉末は、表面に Mg含有フェライト酸化膜を化学的方法により被覆するために、 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末の表面に対する Mg含有フェライト酸ィ匕膜の密着性が十分でなぐ従来の Mg含有フェライト酸ィヒ膜を被覆した Fe— Si系鉄基軟磁性粉末をプレス成形し焼成することにより作製した複合軟磁性材は、プレス成形中に Mg含有フェライト酸化膜が剥離したり破れるなどして十分な絶縁効果が発揮できず、したがって、十分な高比抵抗が得られないという欠点があった。

課題を解決するための手段

[0005] そこで、本発明者らは、プレス成形してもプレス成形時に Fe— Si系鉄基軟磁性粉末表面の高抵抗酸ィ匕膜が破れることが無ぐ表面に高抵抗物質膜が強固に密着し、さらにプレス成形後に高温歪取り焼成を行っても表面の絶縁性が低下することなく高抵抗で渦電流損失が低ぐさらに保磁力が一層低減できてヒステリシス損失が低くなる酸化膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末を得るべく研究を行った。

[0006] 上記研究の結果、得られた成果は以下のようなものである。

Fe— Si系鉄基軟磁性粉末または Fe粉末に Si粉末を添加し混合したのち非酸化性雰囲気中で加熱することにより、予め前記 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末または Fe粉末の表面に、前記 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末または Fe粉末に含まれる SUりも高濃度の Siを含む高濃度 Si拡散層を形成することができる。この結果作製される、高濃度 Si 拡散層を有する Fe— Si系鉄基軟磁性粉末を酸化処理することにより、高濃度 Si拡散層の上に酸化層を有する表面酸化高濃度 Fe— Si系鉄基軟磁性原料粉末を作製できる。この表面酸化高濃度 Fe— Si系鉄基軟磁性原料粉末に Mg粉末を添加し混合して得られた混合粉末を温度： 150〜： L 100°C、圧力： 1 X 10^_12〜1 X 10^_1MPa の不活性ガス雰囲気または真空雰囲気中で加熱すると、 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末の表面に Mg, Si, Feおよび O力もなる堆積酸ィ匕膜が形成される。 (A)この Mg, Si, Feおよび O力もなる堆積酸ィ匕膜に含まれる Mgは、最表面に近いほど Mg含有量が増加する Mgの濃度勾配を有し、 Oは最表面に近、ほど O含有量が増加する Oの濃度勾配を有し、一方、 Feは最表面に近いほど Fe含有量が減少する濃度勾配を有し、 Siは堆積酸ィ匕膜の最表面近傍にぉ、て最表面に近、ほど Si含有量が増加する Siの濃度勾配を有する。

[0007] (B)前記 Mg、 Si、 Feおよび O力なる堆積酸ィ匕膜には、素地中に、 Mgおよび Oが結晶質の MgO固溶ウスタイト (MgOがウスタイト (FeO)に固溶して、る物質)型相として含まれており、 Feおよび Siの一部は金属 Feまたは Fe— Si合金として含まれている。前記 Mg、 Si、 Feおよび O力もなる堆積酸ィ匕膜は金属 Feを含むために靭性を有し、圧粉成形時の粉末の変形に追従しやすい。

(C)前記 Mg、 Si、 Feおよび O力もなる堆積酸ィ匕膜は、結晶粒径： 200nm以下の微細結晶組織を有するために靭性を有し、圧粉成形時の粉末の変形に追従しやす、

[0008] この表面に Mg, Si, Feおよび O力もなる堆積酸ィ匕膜が形成された堆積酸ィ匕膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末は、従来の Fe— Si系鉄基軟磁性粉末の表面に、 Mg 含有フェライト酸ィ匕膜を形成した Mg含有フェライト酸ィ匕膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末に比べて Fe— Si系鉄基軟磁性粉末に対する酸化膜の密着性が格段に優れることから、プレス成形中に絶縁皮膜である酸ィ匕膜が破壊されて Fe— S係鉄基軟磁性粉末同士が接触することが少なぐまた前記 Mg, Si, Feおよび Oからなる堆積酸ィ匕膜は Mg含有フライト酸ィ匕膜に比べて化学的に安定であることから、プレス成形後に高温歪取り焼成を行っても酸ィ匕膜の絶縁性が低下することなく高抵抗を維持することができて渦電流損失が低くなり、さらに歪取り焼成を行った場合に、より保磁力が低減できることからヒステリシス損失を低く抑えることができ、したがって、低鉄損を有する複合軟磁性材料が得られる。

[0009] この発明は、上記の研究結果に基づいてなされたものであって、以下のような態様を有する。

本発明の第 1態様は、堆積酸ィ匕膜被覆 Fe— S係鉄基軟磁性粉末であって、 Fe— S係鉄基軟磁性粉末の表面に Mg, Si, Feおよび O力もなる堆積酸ィ匕膜が形成されて、る堆積酸化膜被覆 Fe - Si系鉄基軟磁性粉末である。

本発明の第 2態様は、前記第 1態様記載の堆積酸化膜被覆 Fe Si系鉄基軟磁性粉末であって、前記 Fe Si系鉄基軟磁性粉末は、 Si: 0. 1〜10質量％を含有し、残部が Feおよび不可避不純物からなる成分組成を有する、堆積酸化膜被覆 Fe Si 系鉄基軟磁性粉末である。

本発明の第 3態様は、前記第 1態様または第 2態様記載の堆積酸ィ匕膜被覆 Fe— Si 系鉄基軟磁性粉末であって、前記 Mg, Si, Feおよび O力もなる堆積酸ィ匕膜は、表面に向かって Mgおよび O含有量が増加し、表面に向かって Fe含有量が減少し、 Si は堆積酸化膜の最表面近傍にお!、て最表面に近、ほど Si含有量が増加する Siの濃度勾配を有する、堆積酸化膜被覆 Fe Si系鉄基軟磁性粉末である。

本発明の第 4態様は、前記第 1態様、第 2態様、または第 3態様いずれかに記載の堆積酸ィ匕膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末であって、前記 Mg, Si, Feおよび O力もなる堆積酸ィ匕膜には、結晶質の MgO固溶ウスタイト型相として含まれており、金属 F eまたは Fe - Si合金が含まれて、る、堆積酸化膜被覆 Fe - Si系鉄基軟磁性粉末である。

本発明の第 5態様は、前記第 1態様、第 2態様、第 3態様、または第 4態様のいずれかに記載の堆積酸ィ匕膜被覆 Fe S係鉄基軟磁性粉末であって、前記 Mg, Si, Fe および O力もなる堆積酸ィ匕膜が、平均結晶粒径： 200nm以下の微細結晶組織を有する堆積酸化膜被覆 Fe Si系鉄基軟磁性粉末である。

この発明の Fe— Si系鉄基軟磁性粉末の表面に Mg, Si, Feおよび O力もなる堆積酸化膜が形成されている堆積酸化膜被覆 Fe Si系鉄基軟磁性粉末を製造するには、まず、 Fe Si系鉄基軟磁性粉末に Si粉末を添加し混合したのち非酸化性雰囲気中で加熱することにより、前記 Fe Si系鉄基軟磁性粉末の表面に前記 Fe Si系鉄基軟磁性粉末に含まれる SUりも高濃度の Siを含む高濃度 Si拡散層を有する Fe Si系鉄基軟磁性粉末を作製する。こうして得られた高濃度 Si拡散層部分を有する Fe Si系鉄基軟磁性粉末を酸ィ匕処理することにより、前記高濃度 Si拡散層の上に酸化層を有する表面酸化 Fe Si系鉄基軟磁性原料粉末を作製する。この表面酸化 Fe Si系鉄基軟磁性原料粉末に Mg粉末を添加し混合して混合粉末を作製し、得られた混合粉末を温度： 150〜： L I 00°C、圧力： 1 X 10一¹²〜 1 X 10^_1MPaの不活性ガス雰囲気または真空雰囲気中で加熱することにより、堆積酸化膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末が得られる。

また、前記 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末の表面に、 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末に含まれる SUりも高濃度の Siを含む、高濃度 Si拡散層を有する、 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末は、 Fe粉末に Si粉末を添加し混合したのち、非酸化性雰囲気中で加熱し、 Fe粉末に Siを拡散浸透させることにより得ることができる。

[0011] 従って、本発明は、さらに以下の態様を有する。

本発明の第 6態様は、堆積酸化膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末の製造方法であつて、 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末または Fe粉末に Si粉末を添加し混合したのち、非酸化性雰囲気中で加熱することにより、 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末または Fe粉末の表面に、前記 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末または Fe粉末に含まれる SUりも高濃度の Siを含む高濃度 Si拡散層を有する Fe— Si系鉄基軟磁性粉末を作製し、得られた高濃度 Si拡散層を有する Fe— Si系鉄基軟磁性粉末を酸化処理することにより、高濃度 Si拡散層の上に酸化層を有する表面酸化 Fe— Si系鉄基軟磁性原料粉末を作製し、この高濃度 Si拡散層の上に酸ィ匕層を有する表面酸ィ匕 Fe— Si系鉄基軟磁性原料粉末に Mg粉末を添加し混合して得られた混合粉末を、温度： 150〜1100°C、圧力： 1 X 10一¹²〜 1 X 10^_1MPaの不活性ガス雰囲気または真空雰囲気中で加熱する、堆積酸化膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末の製造方法である。

本発明の第 7態様は、前記第 1態様、第 2態様、第 3態様、第 4態様、または第 5態様のいずれかに記載の堆積酸化膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末を製造するための、表面酸化 Fe— Si系鉄基軟磁性原料粉末であって、 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末の表面に、前記 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末全体に含まれる Si組成よりも高濃度の Si を含む高濃度 Si拡散層が形成されており、この高濃度 Si拡散層の上にさらに酸ィ匕層が形成されてなる、表面酸化 Fe— Si系鉄基軟磁性原料粉末である。

[0012] 一般に、「堆積酸化膜」 t ヽぅ用語は、通常は真空蒸発ゃスパッタされた皮膜構成原子が例えば基板上に堆積した酸化皮膜を示す。しかしこの発明の Fe— Si系鉄基軟磁性粉末の表面に形成されている Mg, Si, Feおよび O力もなる堆積酸ィ匕膜は、 F e— Si系鉄基軟磁性粉末表面の Siおよび Mgが反応を伴って当該 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末表面に形成された皮膜を示す。そして、この Fe— Si系鉄基軟磁性粉末の表面に形成されている Mg, Si, Feおよび O力もなる堆積酸ィ匕膜の膜厚は、圧粉成形し焼成して得られた複合軟磁性材の高磁束密度と高比抵抗を得るために、 5nm 〜500nmの範囲内にあることが好ましい。膜厚が 5nmより薄いと圧粉成形した複合軟磁性材の比抵抗が充分でなく渦電流損が増加するので好ましくなぐ一方、膜厚力 OOnmより厚、と圧粉成形した複合軟磁性材の磁束密度が低下して好ましくな!/ヽ力もである。さらに好ましい膜厚は 5ηπ！〜 200nmの範囲内である。

[0013] 前記第 1から第 5態様記載の堆積酸ィ匕膜被覆 Fe— S係鉄基軟磁性粉末の表面に形成されている Mg, Si, Feおよび O力もなる堆積酸ィ匕膜は、その結晶粒が微細であるほど好ましぐ結晶粒径が 200nm以下の微細結晶組織を有する事が好ましい。この様な微細結晶組織を有することにより、圧粉成形時の粉末の変形に微結晶堆積酸化膜が追従して被覆の破れを防止することができ、焼成時にも Fe— Si系鉄基軟磁性粉末同士の接触結合を防止することができ、また、高温歪取り焼成を行っても酸化物が安定で絶縁性低下が防止でき高抵抗で渦電流損失が低くなる。結晶粒径が 200η mより大きヽと圧粉成形した複合軟磁性材の磁束密度が低下するようになるので好ましくない。

[0014] 前記第 1から第 5態様記載の堆積酸化膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末を製造する際に使用する Fe— Si系鉄基軟磁性粉末は、平均粒径が 5〜500 mの範囲内にある粉末を使用することが好ましい。その理由は、平均粒径が 5 mより小さすぎると、粉末の圧縮性が低下し、粉末の体積割合が低くなるために磁束密度の値が低下するので好ましくなぐ一方、平均粒径が 500 mより大きすぎると、粉末内部の渦電流が増大して高周波における透磁率が低下することによるものである。

[0015] 前述のこの発明の堆積酸化膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末に有機絶縁材料や無機絶縁材料、あるいは有機絶縁材料と無機絶縁材料との混合材料を混合して比抵抗および強度のさらに向上した複合軟磁性材を作製することができる。この場合、有機絶縁材料では、エポキシ榭脂ゃフッ素榭脂、フエノール榭脂、ウレタン榭脂、シリコーン榭脂、ポリエステル榭脂、フエノキシ榭脂、ユリア榭脂、イソシァネート榭脂、ァクリル樹脂、ポリイミド榭脂、 PPS榭脂，等を用いることができる。また無機絶縁材料では、リン酸鉄などのリン酸塩、各種ガラス状絶縁物、珪酸ソーダを主成分とする水ガラス、絶縁性酸化物、等を用いることができる。

また、この発明の堆積酸化膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末を圧粉成形し、得られた圧粉成形体を温度：500〜1000°Cで燒結することにより複合軟磁性材を作製することができる。

この発明の堆積酸ィ匕膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末を用いて作製した複合軟磁性材は高密度、高強度、高比抵抗および高磁束密度を有し、この複合軟磁性材は、高磁束密度で高周波低鉄損の特徴を有する事力もこの特徴を生力した各種電磁気回路部品の材料として使用できる。前記電磁気回路部品は、磁心、電動機コア，発電機コア、ソレノイドコア、イダ-ッシヨンコア、リアタトル、トランス、チョークコイルコアまたは磁気センサコアなどがある。そして、この発明の酸化膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末を用いた高抵抗を有する複合軟磁性材からなる電磁気回路部品を組み込んだ電気機器には、電動機、発電機、ソレノイド、インジェクタ、電磁駆動弁、インバータ、コンバータ、変圧器、継電器、磁気センサシステム等があり、電気機器の高効率高性能化や小型軽量ィ匕を行うことができる。

発明の効果

[0016] この発明の堆積酸化膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末を使用して複合軟磁性材を製造すると、高比抵抗を有することから低渦電流損失を有し、さらに保磁力が低いことから低ヒステリシス損失を有する複合軟磁性材を低コスト安定して作製することができ、電気 ·電子産業上優れた効果をもたらすものである。

図面の簡単な説明

[0017] [図 1]堆積酸ィ匕膜の深さ方向の Mg、 0、 Siおよび Feの濃度分布をォージェ電子分光装置を用いて測定した結果を示すグラフである。

発明を実施するための最良の形態

[0018] 実施例 1

原料粉末として平均粒径： 75 μ mを有し、 Si: 1質量％、残り Feおよび不可避不純物からなる Fe— Si系鉄基軟磁性粉末を用意し、さらに平均粒径： 1 μ m以下の純 Si 粉末を用意した。さらに平均粒径： 50 μ mの Mg粉末を用意した。

[0019] まず、 Fe Si系鉄基軟磁性粉末に純 Si粉末を Fe— Si系鉄基軟磁性粉末：純 Si粉末 = 99. 5質量％: 0. 5%質量となるように配合し、混合して混合粉末を作製し、得られた混合粉末を水素雰囲気中、温度 : 950°C、 1時間保持の条件で熱処理することにより Fe Si系鉄基軟磁性粉末表面に高濃度 Si拡散層を形成し、その後、大気中、温度：250°Cの条件で保持することにより高濃度 Si拡散層の上に酸ィ匕層を有する表面酸化 Fe - Si系鉄基軟磁性原料粉末を作製した。

[0020] この表面酸化 Fe Si系鉄基軟磁性原料粉末に先に用意した Mg粉末を表面酸ィ匕 Fe Si系鉄基軟磁性原料粉末: Mg粉末 = 99. 8質量％: 0. 2質量％の割合となるように配合し混合して混合粉末を作製し、得られた混合粉末を温度: 650°C、圧力：2 . 7 X 10^_4MPaの条件で転動しながら 1時間保持することにより Fe Si系鉄基軟磁性粉末の表面に Mg, Si, Feおよび O力もなる堆積酸ィ匕膜が形成されている本発明堆積酸化膜被覆 Fe Si系鉄基軟磁性粉末 (以下、本発明堆積酸化膜被覆粉末という） 1を作製した。

[0021] 本発明堆積酸化膜被覆粉末 1に形成された堆積酸化膜は、 Mg, Si, Feおよび O カゝらなる堆積酸ィ匕膜であることおよびこの堆積酸ィ匕膜には素地中に金属 Feおよび F e Si合金が含まれて、ることは X線光電子分光装置により分析を行、、結合エネルギーを解析することにより確認した。さらに、本発明堆積酸ィ匕膜被覆粉末 1における堆積酸化膜の組織を電子顕微鏡で観察し、その堆積酸ィ匕膜の厚さと最大結晶粒径を測定し、その結果を表 1に示した。さらに前記 Mg, Si, Feおよび O力もなる堆積酸化膜に含まれる Mgおよび Oは結晶質の MgO固溶ウスタイト型相として含まれていることは電子線回折図形により確認した。

さらに、 Mg, Si, Feおよび O力なる堆積酸化膜の深さ方向の Mg、 0、 Siおよび Fe の濃度分布をォージェ電子分光装置を用いて測定し、その結果を表 1に示した。本発明堆積酸化膜被覆粉末 1の Mg, Si, Feおよび Oカゝらなる堆積酸ィ匕膜の深さ方向の Mg、 0、 Siおよび Feの濃度分布をォージェ電子分光装置を用いて測定した時の測定図を図 1に示す。図 1において、横軸の Etching Timeの 0の所が最表面であるから、図 1において、 Mg, Si, Feおよび O力なる堆積酸ィ匕膜に含まれる Mgおよび Oは表面に向かって Mgおよび O含有量が増加し、 Feは表面に向かって減少し、 Siは堆積酸化膜の最表面近傍にぉ、て最表面に近、ほど Si含有量が増加する Si の濃度勾配を有することが分かる。

このようにして得られた本発明堆積酸ィ匕膜被覆粉末 1を金型に入れ、プレス成形して縦： 55mm、横： 10mm、厚さ： 5mmの寸法を有する板状圧粉体および外径： 35m m、内径： 25mm、高さ： 5mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、温度： 500°C、 30分保持の条件で焼成を行い、板状およびリング状焼成体力ゝらなる複合軟磁性材を作製し、この板状焼成体からなる複合軟磁性材の比抵抗を測定してその結果を表 1に示し、さらにリング状焼成体力なる複合軟磁性材に卷き線を施し、磁束密度、保磁力、並びに磁束密度 1. 5T、周波数 50Η ζの時の鉄損および磁束密度 1. 0Τ、周波数 400Hzの時の鉄損などの磁気特性を測定し、それらの結果を表 1に示した。

[0022] 従来例 1

実施例 1で用意した Fe— S係鉄基軟磁性粉末の表面に Mg含有フェライト酸ィ匕物層を化学的に形成した従来 Mg含有フェライト酸化物被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末 (以下、従来堆積酸化膜被覆粉末という）を作製し、この従来堆積酸化膜被覆粉末を金型に入れ、プレス成形して縦： 55mm、横： 10mm、厚さ： 5mmの寸法を有する板状圧粉体および外径： 35mm、内径： 25mm、高さ： 5mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、温度： 500°C、 30分保持の条件で焼結を行い、板状およびリング状焼結体からなる複合軟磁性材を作製し、板状焼結体力もなる複合軟磁性材の比抵抗を測定し、その結果を表 1に示した。さらにリング状焼結体力ゝらなる複合軟磁性材に卷き線を施し、磁束密度、保磁力、並びに磁束密度 1. 5T、周波数 50Hzの時の鉄損および磁束密度 1. 0T、周波数 400Hzの時の鉄損などの磁気特性を測定し、それらの結果を表 1に示した。

[0023] [表 1] ο

ο

元 M S i F O e -——

性材特性複合軟磁の

性系堆積酸膜特化の

束密度磁職 Ή

損鉄磁力保 *最大結粒径 t晶

o

) ( ()W/kA/gm 、

さ) (T

実施例 1

従来例 1

^ ¾l¾¾s oΗ ' ο

m ^

ο 1

ο ί

表 1に示される結果から、実施例 1で作製した本発明堆積酸化膜被覆粉末 1は、従来例 1で作製した Mg含有フェライト酸化物被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末を使用して作製した複合軟磁性材と比べて、密度については大差は無いが、実施例 1で作製した本発明堆積酸化膜被覆粉末 1を使用して作製した複合軟磁性材は、従来例 1で作製した従来堆積酸化膜被覆粉末の Mg含有フェライト酸化膜被覆 Fe― Si系鉄基軟磁性粉末を使用して作製した複合軟磁性材に比べて、磁束密度が高ぐ保磁力が小さぐさらに比抵抗が格段に高ぐそのため鉄損が格段に小さぐ特に周波数が大きくなるほど鉄損が小さくなるなどの特性を有することが分力る。

[0025] 実施例 2

原料粉末として、表 2に示される粒度を有しかつ Si: 1質量％を含有し、残り Feおよび不可避不純物からなる組成の Fe— Si系鉄基軟磁性粉末を用意した。さらに平均粒径： 1 μ m以下の純 Si粉末および平均粒径： 50 μ mの Mg粉末を用意した。

これら粒度の異なる Fe— Si系鉄基軟磁性粉末に純 Si粉末を Fe— Si系鉄基軟磁性粉末：純 Si粉末 = 97質量％： 2%質量となるように配合し、混合して混合粉末を作製し、得られた混合粉末を水素雰囲気中、温度 : 950°C、 1時間保持の条件で熱処理することにより Fe— S係鉄基軟磁性粉末表面に高濃度 Si拡散層を形成し、その後、大気中、温度： 220°Cの条件で保持することにより高濃度 Si拡散層の上に酸ィ匕層を有する表面酸化 Fe— Si系鉄基軟磁性原料粉末を作製した。

[0026] この表面酸化 Fe— Si系鉄基軟磁性原料粉末に対して先に用意した Mg粉末を表面酸化 Fe— Si系鉄基軟磁性原料粉末: Mg粉末 = 99. 8質量％: 0. 2質量％の割合となるように配合し混合して混合粉末を作製し、得られた混合粉末を温度： 650°C 、圧力： 2. 7 X 10^_4MPaの条件で転動しながら 1時間保持する処理 (この表面酸ィ匕 Fe— Si系鉄基軟磁性原料粉末: Mg粉末 = 99. 8質量％: 0. 2質量％の割合となるように配合し混合して混合粉末を作製し、得られた混合粉末を温度: 650°C、圧力：2 . 7 X 10^_4MPaの条件で転動しながら 1時間保持する処理を、以下、「Mg被覆処理」という）を施すことにより Fe— Si系鉄基軟磁性粉末の表面に Mg, Si, Feおよび Oからなる堆積酸ィ匕膜が形成されている堆積酸ィ匕膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末を作製する本発明法 1〜3を実施した。

[0027] 本発明法 1〜3により得られた堆積酸化膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末に形成された堆積酸化膜は、 Mg, Si, Feおよび O力もなる堆積酸ィ匕膜であること、およびこの堆積酸ィ匕膜には素地中に金属 Feおよび Fe— Si合金が含まれていることは X線光電子分光装置により分析を行い、結合エネルギーを解析することにより確認した。さらに、酸ィ匕膜被覆 Fe— S係鉄基軟磁性粉末における堆積酸ィ匕膜の組織を電子顕微鏡で観察し、さらに前記 Mg, Si, Feおよび O力もなる堆積酸ィ匕膜に含まれる Mgおよび Oは結晶質の MgO固溶ウスタイト型相として含まれていることは電子線回折図形により確認した。さらに、 Mg, Si, Feおよび O力なる堆積酸ィ匕膜の深さ方向の Mg、 0、 Siおよび Feの濃度分布をォージェ電子分光装置を用いて測定したところ、堆積酸ィ匕膜に含まれる Mgおよび Oは表面に向力つて Mgおよび O含有量が増加し、 Feは表面に向力つてが減少し、 Siは堆積酸ィ匕膜の最表面近傍において最表面に近いほど Si含有量が増加する Siの濃度勾配を有することが分力つた。

本発明法 1〜3により得られた堆積酸ィ匕膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末に対し、配合比 2質量％でシリコーン榭脂を添加し混合して堆積酸ィ匕膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末の表面をシリコーン榭脂で被覆した榭脂被覆複合粉末を作製し、この榭脂被覆複合粉末を 120°Cに加熱した金型に入れ、プレス成形して縦: 55mm、横： 1 Omm、厚さ： 5mmの寸法を有する板状圧粉体および外径： 35mm、内径： 25mm、高さ： 5mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を真空中、温度： 700°C、 30分保持の条件で焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、この板状焼成体力ゝらなる複合軟磁性材の比抵抗を測定してその結果を表 2に示し、さらにリング状焼成体力もなる複合軟磁性材に卷き線を施し、磁束密度、保磁力、並びに磁束密度 0. 1T、周波数 20kHzの時の鉄損を測定し、それらの結果を表 2に示した。

従来例 2

原料粉末として、表 2に示される粒度を有しかつ Si: 1質量％を含有し、残り Feおよび不可避不純物からなる組成の Fe - Si系鉄基軟磁性粉末を用意し、この Fe - Si系鉄基軟磁性粉末を Mg被覆処理することなく配合比 2質量％でシリコーン榭脂を添加し、混合して Fe— Si系鉄基軟磁性粉末の表面をシリコーン榭脂で被覆した榭脂被覆複合粉末を作製した。この榭脂被覆複合粉末を 120°Cに加熱した金型に入れ、プレス成形して縦： 55mm、横： 10mm、厚さ： 5mmの寸法を有する板状圧粉体および外径： 35mm、内径： 25mm、高さ： 5mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を真空中、温度：700°C、 30分保持の条件で焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、この板状焼成体からなる複合軟磁性材の比抵抗を測定してその結果を表 2に示し、さらにリング状焼成体力もなる複合軟磁性材に卷き線を施し、磁束密度、保磁力、並びに磁束密度 0. 1T、周波数 20 kHzの時の鉄損を測定し、それらの結果を表 2に示した。

[0029] [表 2]

[0030] 本発明法 1〜3で作製した複合軟磁性材は、従来法 1で作製した複合軟磁性材に比ベて、磁束密度が高ぐ保磁力が小さぐさらに比抵抗が格段に高ぐそのため鉄損が格段に小さぐ特に周波数が大きくなるほど鉄損が小さくなるなどの特性を有することが分かる。

[0031] 実施例 3

原料粉末として、表 3に示される粒度を有しかつ Si : 3質量％を含有し、残り Feおよび不可避不純物からなる組成の Fe— Si系鉄基軟磁性粉末を用意した。さらに平均粒径： 1 m以下の純 Si粉末および平均粒径： 50 μ mの Mg粉末を用意した。

これら粒度の異なる Fe— Si系鉄基軟磁性粉末に純 Si粉末を Fe— Si系鉄基軟磁性粉末：純 Si粉末 = 99. 5質量％： 0. 5%質量となるように配合し混合して混合粉末を作製し、得られた混合粉末を水素雰囲気中、温度 : 950°C、 1時間保持の条件で熱処理することにより Fe— Si系鉄基軟磁性粉末表面に高濃度 Si拡散層を形成し、その後、大気中、温度： 220°Cの条件で保持することにより高濃度 Si拡散層の上に酸化層を有する表面酸化 Fe— Si系鉄基軟磁性原料粉末を作製した。

[0032] この表面酸化 Fe— Si系鉄基軟磁性原料粉末に対して Mg被覆処理を施すことにより Fe— Si系鉄基軟磁性粉末の表面に Mg, Si, Feおよび O力なる堆積酸ィ匕膜が形成されている堆積酸化膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末を作製する本発明法 4〜6 を実施した。

本発明法 4〜6により得られた堆積酸ィ匕膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末に形成された堆積酸化膜は、 Mg, Si, Feおよび O力もなる堆積酸ィ匕膜であることおよびこの堆積酸ィ匕膜には素地中に金属 Feおよび Fe— Si合金が含まれていることは X線光電子分光装置により分析を行い、結合エネルギーを解析することにより確認した。さらに、酸ィ匕膜被覆 Fe— S係鉄基軟磁性粉末における堆積酸ィ匕膜の組織を電子顕微鏡で観察し、さらに前記 Mg, Si, Feおよび O力もなる堆積酸ィ匕膜に含まれる Mgおよび Oは結晶質の MgO固溶ウスタイト型相として含まれていることは電子線回折図形により確認した。さらに、 Mg, Si, Feおよび O力なる堆積酸ィ匕膜の深さ方向の Mg、 0、 Siおよび Feの濃度分布をォージェ電子分光装置を用いて測定したところ、堆積酸ィ匕膜に含まれる Mgおよび Oは表面に向力つて Mgおよび O含有量が増加し、 Feは表面に向力つてが減少し、 Siは堆積酸ィ匕膜の最表面近傍において最表面に近いほど Si含有量が増加する Siの濃度勾配を有することが分力つた。

[0033] 本発明法 4〜6により得られた堆積酸化膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末に対し、配合比 2質量％でシリコーン榭脂を添加し混合して堆積酸ィ匕膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末の表面をシリコーン榭脂で被覆した榭脂被覆複合粉末を作製した。この榭脂被覆複合粉末を 120°Cに加熱した金型に入れ、プレス成形して縦: 55mm、横： 10mm,厚さ： 5mmの寸法を有する板状圧粉体および外径： 35mm、内径： 25mm 、高さ：5mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を真空中、温度： 700°C、 30分保持の条件で焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、この板状焼成体力ゝらなる複合軟磁性材の比抵抗を測定してその結果を表 3に示し、さらにリング状焼成体力もなる複合軟磁性材に卷き線を施し、磁束密度、保磁力、並びに磁束密度 0. 1T、周波数 20kHzの時の鉄損を測定し、それらの結果を表 3に示した。

[0034] 従来例 3

原料粉末として、表 3に示される粒度を有しかつ Si: 1質量％を含有し、残り Feおよび不可避不純物からなる組成の Fe - Si系鉄基軟磁性粉末を用意し、この Fe - Si系鉄基軟磁性粉末を Mg被覆処理することなく配合比 2質量％でシリコーン榭脂を添加し、混合して Fe— Si系鉄基軟磁性粉末の表面をシリコーン榭脂で被覆した榭脂被覆複合粉末を作製した。この榭脂被覆複合粉末を 120°Cに加熱した金型に入れ、プレス成形して縦： 55mm、横： 10mm、厚さ： 5mmの寸法を有する板状圧粉体および外径： 35mm、内径： 25mm、高さ： 5mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を真空中、温度：700°C、 30分保持の条件で焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、この板状焼成体からなる複合軟磁性材の比抵抗を測定してその結果を表 2に示した。さらにリング状焼成体からなる複合軟磁性材に卷き線を施し、磁束密度、保磁力、並びに磁束密度 0. 1T、周波数 20kHzの時の鉄損を測定し、それらの結果を表 3に示した。

[0035] [表 3]

[0036] 本発明法 4〜6で作した複合軟磁性材は、従来法 2で作製した複合軟磁性材に比べて、磁束密度が ΐ ίぐ保磁力が小さぐさらに比抵抗が格段に高ぐそのため鉄損が格段に小さぐ特 Iこ周波数が大きくなるほど鉄損が小さくなるなどの特性を有することが分かる。

[0037] 実施例 4 原料粉末として、表 4に示される粒度を有する Fe粉末を用意した。さらに平均粒径： 1 μ m以下の純 Si粉末および平均粒径： 50 μ mの Mg粉末を用意した。

これら粒度の異なる Fe粉末に純 Si粉末を Fe粉末：純 Si粉末 = 97質量％： 3%質量となるように配合し混合して混合粉末を作製し、得られた混合粉末を水素雰囲気中、温度： 950°C、 1時間保持の条件で熱処理することにより Fe— Si系鉄基軟磁性粉末表面に高濃度 Si拡散層を形成し、その後、大気中、温度 : 220°Cの条件で保持することにより高濃度 Si拡散層の上に酸ィ匕層を有する表面酸ィ匕 Fe— Si系鉄基軟磁性原料粉末を作製した。

[0038] この表面酸化 Fe— Si系鉄基軟磁性原料粉末に対して Mg被覆処理を施すことにより Fe— Si系鉄基軟磁性粉末の表面に Mg, Si, Feおよび O力なる堆積酸ィ匕膜が形成されている堆積酸化膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末を作製する本発明法 7〜9 を実施した。

本発明法 7〜9により得られた堆積酸ィ匕膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末に形成された堆積酸化膜は、 Mg, Si, Feおよび O力もなる堆積酸ィ匕膜であることおよびこの堆積酸ィ匕膜には素地中に金属 Feおよび Fe— Si合金が含まれていることは X線光電子分光装置により分析を行い、結合エネルギーを解析することにより確認した。さらに、酸ィ匕膜被覆 Fe— S係鉄基軟磁性粉末における堆積酸ィ匕膜の組織を電子顕微鏡で観察し、さらに前記 Mg, Si, Feおよび O力もなる堆積酸ィ匕膜に含まれる Mgおよび Oは結晶質の MgO固溶ウスタイト型相として含まれていることは電子線回折図形により確認した。さらに、 Mg, Si, Feおよび O力なる堆積酸ィ匕膜の深さ方向の Mg、 0、 Siおよび Feの濃度分布をォージェ電子分光装置を用いて測定したところ、堆積酸ィ匕膜に含まれる Mgおよび Oは表面に向力つて Mgおよび O含有量が増加し、 Feは表面に向力つてが減少し、 Siは堆積酸ィ匕膜の最表面近傍において最表面に近いほど Si含有量が増加する Siの濃度勾配を有することが分力つた。

[0039] 本発明法 7〜9により得られた堆積酸化膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末に対し、配合比 2質量％でシリコーン榭脂を添加し混合して堆積酸ィ匕膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末の表面をシリコーン榭脂で被覆した榭脂被覆複合粉末を作製した。この榭脂被覆複合粉末を 120°Cに加熱した金型に入れ、プレス成形して縦: 55mm、横： 10mm,厚さ： 5mmの寸法を有する板状圧粉体、外径： 35mm、内径： 25mm、高さ : 5mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を真空中、温度： 700°C、 30分保持の条件で焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、この板状焼成体力ゝらなる複合軟磁性材の比抵抗を測定してその結果を表 4に示し、さらに小径リング状焼成体力なる複合軟磁性材に卷き線を施し、磁束密度、保磁力、並びに磁束密度 0. 1T、周波数 20kHzの時の鉄損を測定し、それらの結果を表 4に示した。

[0040] 従来例 4

原料粉末として、表 4に示される粒度を有する Fe粉末を用意し、この Fe粉末を Mg 被覆処理することなく配合比 2質量％でシリコーン榭脂を添加し、混合して Fe粉末の表面をシリコーン榭脂で被覆した榭脂被覆複合粉末を作製した。この榭脂被覆複合粉末を 120°Cに加熱した金型に入れ、プレス成形して縦： 55mm、横： 10mm、厚さ： 5mmの寸法を有する板状圧粉体、外径： 35mm、内径： 25mm、高さ： 5mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を真空中、温度： 700°C、 30分保持の条件で焼成を行!ヽ、板状およびリング状焼成体からなる複合軟磁性材を作製し、この板状焼成体力なる複合軟磁性材の比抵抗を測定してその結果を表 4に示し、さらにリング状焼成体力ゝらなる複合軟磁性材に卷き線を施し、磁束密度、保磁力、並びに磁束密度 0.1T、周波数 20kHzの時の鉄損を測定し、それらの結果を表 4に示した。

[0041] [表 4]

[0042] 本発明法 7〜9で作 ¾した複合軟磁性材は、従来法 3で作製した複合軟磁性材に比べて、磁束密度が rl ίぐ保磁力が小さぐさらに比抵抗が格段に高ぐそのため鉄損が格段に小さく、特(こ周波数が大きくなるほど鉄損が小さくなるなどの特性を有することが分力ゝる。

[0043] 実施例 5 実施例 1で作製した本発明堆積酸ィ匕膜被覆粉末 1を用いて外径: 35mm、内径 : 2 5mm、高さ： 5mmの寸法を有するリング形状圧粉体および外径： 50mm、内径： 25 mm、高さ： 25mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を真空中、温度： 700°C、 30分保持の条件で焼成を行うことによりこの小径リング状圧粉焼成体および大外径リング状圧粉焼成体を作製した。

この小径リング状圧粉焼成体を用いて磁束密度、保磁力および 10kT、 10kHz時の鉄損を測定し、さらに 20A直流重畳時の 20kHzにおけるインダクタンスを測定して交流の透磁率を求め、それらの結果を表 5に示した。次に、大外径リング状圧粉焼成体に卷線を施してインダクタンスがほぼ一定になるリアタトルを作製した。一般的なァクティブフィルタ付きスイッチング電源に、このリアタトルを接続し、入力電力 1000W および 1500Wに対する出力電力の効率（％)を測定し、その結果を表 5に示した。

[0044] 従来例 5

従来例 1で作製した従来堆積酸ィ匕膜被覆粉末 1を用いて外径 : 35mm、内径 : 25m m、高さ： 5mmの寸法を有するリング形状圧粉体および外径： 50mm、内径： 25mm 、高さ：25mmの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を真空中、温度：700°C、 30分保持の条件で焼成を行うことによりこの小径リング状圧粉焼成体および大外径リング状圧粉焼成体を作製した。

この小径リング状圧粉焼成体を用いて磁束密度、保磁力および 10kT、 10kHz時の鉄損を測定し、さらに 20A直流重畳時の 20kHzにおけるインダクタンスを測定して交流の透磁率を求め、それらの結果を表 5に示した。次に、大外径リング状圧粉焼成体に卷線を施してインダクタンスがほぼ一定になるリアタトルを作製した。一般的なァクティブフィルタ付きスイッチング電源に、このリアタトルを接続し、入力電力： 1000W および 1500Wに対する出力電力の効率（％)を測定し、その結果を表 5に示した。

[0045] [表 5]

[0046] 表 5に示される結果から、本発明堆積酸化膜被覆粉末 1は従来堆積酸化膜被覆粉末 1に比べてリアタトルコアを製造するための原料粉末として優れた特性を有することがわかる。

産業上の利用可能性

[0047] この発明の堆積酸化膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末を使用して複合軟磁性材を製造すると、高比抵抗を有することから低渦電流損失を有し、さらに保磁力が低いことから低ヒステリシス損失を有する複合軟磁性材を低コスト安定して作製することができ、電気 ·電子産業上優れた効果をもたらすものである。

Claims

請求の範囲

[1] 堆積酸化膜被覆 Fe Si系鉄基軟磁性粉末であって、 Fe Si系鉄基軟磁性粉末の表面に Mg, Si, Feおよび O力もなる堆積酸ィ匕膜が形成されており、かつ前記 Fe —S係鉄基軟磁性粉末は、表面層が粉末全体に含まれる Si組成よりも高濃度の Si を含む高濃度 Si拡散表面層である堆積酸化膜被覆 Fe― Si系鉄基軟磁性粉末。

[2] 請求項 1記載の堆積酸化膜被覆 Fe Si系鉄基軟磁性粉末であって、前記 Fe Si 系鉄基軟磁性粉末は、 Si: 0. 1〜10質量％を含有し、残部が Feおよび不可避不純物からなる成分組成を有する堆積酸化膜被覆 Fe Si系鉄基軟磁性粉末。

[3] 請求項 1または 2記載の堆積酸ィ匕膜被覆 Fe Si系鉄基軟磁性粉末であって、前記 Mg, Si, Feおよび O力もなる堆積酸ィ匕膜は、表面に向力つて Mgおよび O含有量が増加し、表面に向力つて Fe含有量が減少し、 Siは堆積酸化膜の最表面近傍において最表面に近いほど Si含有量が増加する Siの濃度勾配を有する堆積酸ィ匕膜被覆 F e Si系鉄基軟磁性粉末。

[4] 請求項 1、 2または 3いずれか記載の堆積酸化膜被覆 Fe Si系鉄基軟磁性粉末であって、前記 Mg, Si, Feおよび O力もなる堆積酸ィ匕膜には、結晶質の MgO固溶ウスタイト型相が含まれていることを特徴とする請求項 1、 2または 3記載の堆積酸化膜被覆 Fe - Si系鉄基軟磁性粉末。

[5] 前記 Mg, Si, Feおよび O力もなる堆積酸ィ匕膜には、金属 Feまたは Fe— Si合金が含まれていることを特徴とする請求項 1、 2または 3記載の堆積酸ィ匕膜被覆 Fe Si系鉄基軟磁性粉末。

[6] 前記 Mg, Si, Feおよび O力もなる堆積酸ィ匕膜は、平均結晶粒径： 200nm以下の微細結晶組織を有することを特徴とする請求項 1、 2、 3、 4または 5記載の堆積酸ィ匕膜被覆 Fe― Si系鉄基軟磁性粉末。

[7] Fe Si系鉄基軟磁性粉末または Fe粉末に Si粉末を添加し混合したのち非酸化性雰囲気中で加熱することにより Fe Si系鉄基軟磁性粉末または Fe粉末の表面に前記 Fe Si系鉄基軟磁性粉末または Fe粉末に含まれる SUりも高濃度の Siを含む高濃度 Si拡散層を有する Fe— S係鉄基軟磁性粉末を作製し、得られた高濃度 Si拡散層を有する Fe Si系鉄基軟磁性粉末を酸化処理することにより高濃度 Si拡散層の上に酸化層を有する表面酸化 Fe— Si系鉄基軟磁性原料粉末を作製し、この高濃度

Si拡散層の上に酸化層を有する表面酸化 Fe— Si系鉄基軟磁性原料粉末に Mg粉末を添加し混合して得られた混合粉末を温度： 150〜： L 100°C、圧力： 1 X 10一¹²〜 1

X 10^_1MPaの不活性ガス雰囲気または真空雰囲気中で加熱することを特徴とする堆積酸化膜被覆 Fe― Si系鉄基軟磁性粉末の製造方法。

[8] 請求項 7記載の高濃度 Si拡散層を有する Fe— Si系鉄基軟磁性粉末の酸ィ匕処理は

、軟磁性金属粉末を酸化雰囲気中、温度： 50〜500°Cで加熱処理する堆積酸化膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末の製造方法。

[9] 請求項 7または 8記載の方法で製造した高濃度 Si拡散層を有する Fe— S係鉄基軟磁性粉末を、さらに酸化雰囲気中、温度： 50〜400°Cで加熱処理する堆積酸化膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末の製造方法。

[10] Fe— Si系鉄基軟磁性粉末を酸化処理してなる、請求項 1、 2、 3、 4、 5または 6のいずれか記載の堆積酸化膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末を製造するための表面酸化 Fe— Si系鉄基軟磁性原料粉末。

[11] Fe- Si系鉄基軟磁性粉末の表面に、 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末全体に含まれる Si 組成よりも高濃度の Siを含む高濃度 Si拡散層が形成されており、この高濃度 Si拡散層の上にさらに酸化層が形成されてなる、請求項 1、 2、 3、 4、 5または 6のいずれか記載の堆積酸化膜被覆 Fe— Si系鉄基軟磁性粉末を製造するための表面酸化 Fe—

Si系鉄基軟磁性原料粉末。

[12] 請求項 1、 2、 3、 4、 5または 6のいずれか記載の堆積酸ィヒ膜被覆 Fe— S係鉄基軟磁性粉末の圧粉焼成体からなる複合軟磁性材。

[13] 請求項 1、 2、 3、 4、 5または 6のいずれか記載の堆積酸ィヒ膜被覆 Fe— S係鉄基軟磁性粉末の粒子間にシリコーン榭脂、ポリイミド榭脂または PPS榭脂の絶縁材料が介在してなる圧粉焼成体からなる請求項 12記載の複合軟磁性材。

[14] Fe— Si系鉄基軟磁性粒子相とこの Fe— Si系鉄基軟磁性粒子相を包囲する粒界相力なり、前記粒界相には結晶質の MgO固溶ウスタイト型相を含有する酸ィ匕物が含まれて、る請求項 12または 13記載の複合軟磁性材。

[15] 請求項 12、 13または 14のいずれか記載の複合軟磁性材カもなるリアタトル用コア。

[16] 請求項 12、 13または 14のいずれか記載の複合軟磁性材カもなるコアを有するリアクトル。

[17] 請求項 12、 13または 14のいずれか記載の複合軟磁性材カもなる磁心、電動機コア ,発電機コア，ソレノイドコア，イダ-ッシヨンコア，トランスコア，チョークコイルコアまたは磁気センサコアである電磁気回路部品。

[18] 請求項 17記載の前記電磁気回路部品を組み込んだ電気機器。