WO2005069039A1 - 放射線検出装置 - Google Patents
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Definitions
- the present invention relates to a device for detecting radiation, particularly a gamma ray, and more particularly to a gamma ray detecting device having an extremely fast time resolution.
- PAL Positron Annihilation Lifetime
- PET Positron Emission Tomography
- the accuracy of positron position detection from time information has increased, resulting in a reduction in measurement time and a reduction in source intensity.
- Power which reduces the burden on the subjects.
- positron lifetime measurement is used to detect lattice defects, so improving the time resolution leads to an improvement in detection sensitivity.
- a scintillator crystal having a fluorescent component having a shorter decay time than in the past is indispensable, but it has been practically used until now.
- Many scintillator crystals have large emission quantum yields, but have a slow fluorescence decay time constant of several hundred nanoseconds (NaI (Tl), CsI (Tl), CsI (Tl), CsI (Na), BGO, CdWO, etc.)
- Barium fluoride (BaF) is the only sub-scintillator that has been put into practical use.
- Non-Patent Document 1 Although it has a nanosecond decay time constant (600 picoseconds) (Non-Patent Document 1), the wavelength of the fluorescent component is extremely short at 225, and unless an expensive ultraviolet detector is used. It is very difficult to handle.
- Non-Patent Document 3 Patent Document 1, Japanese Patent Application 2003-106277.
- Patent Document 1 Japanese Patent Application Laid-Open No. 2003-215251
- Non-Patent Document 1 M. Laval et al, Nucl.Instm.Meth., 206 (1983) 169
- Non-Patent Document 2 S.E.Derenzo et al., IEEE Nuclear science Symposium Conference
- Non-Patent Document 3 H. Saito et al., Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A487 (2002) 612-617
- An object of the present invention is to use a scintillator crystal having a fluorescent component having a high luminous efficiency and a short decay time, and having an emission wavelength in or near a visible light region, and a use thereof.
- An object of the present invention is to provide a radiation detection device having high time resolution.
- the present invention uses a barium chloride (BaCl 3) crystal as a scintillator,
- This scintillator crystal is preferably cooled.
- a vertical Bridgman method that can produce a large single crystal is appropriate.
- a vertically long crucible containing crystal materials is slowly lowered in a vertical furnace (crystal growth furnace) with a specified temperature gradient, and the lower end of the melt in the crucible is solidified to obtain crystals.
- BaCl Barium chloride
- BaCl is easily soluble in water (36g / 100g H 0 at 20 ° C), melting point 962 ° C
- the crystal may be placed in a closed environment and kept in a vacuum, or filled with an inert gas such as nitrogen or a rare gas, or the inert gas may be allowed to flow. Good. In the case of short-time measurement, simply placing a hygroscopic agent in the vicinity may be sufficient.
- Barium chloride (BaCl) crystals emit a radiation, especially a gamma ray, when the wavelength is around 300,
- a photomultiplier tube is used to receive the emitted light because it emits light of 250-350 ohms.
- a photomultiplier tube is composed of a photocathode for converting light into electrons, and an amplification unit for amplifying the electrons.
- a photomultiplier tube with a built-in MCP may be used.
- An MCP micro channel plate
- An MCP micro channel plate
- the photomultiplier tube with a built-in MCP is a photomultiplier tube with a built-in element that enables single photon detection and has a fast response time.
- Such a photomultiplier tube with a built-in MCP is commercially available, for example, available as R3809U series or R5916U series of Hamamatsu Photonitas Corporation.
- the amount of light emitted by the BaCl force is increased by cooling. So cool the crystal
- the high-speed light-emitting component of BaCl appears near a wavelength of 300 nm.
- the radiation detection apparatus of the present invention is a combination of a barium chloride crystal and a photomultiplier tube together with an apparatus having the necessary specifications for detecting radiation by connecting these parts. May be used.
- a barium chloride crystal and a photomultiplier tube with a built-in MCP may be combined with a digital oscilloscope, or the digital oscilloscope may be operated by an external trigger circuit.
- a known device can be appropriately used for processing the detected waveform.
- Non-Patent Document D This enables extremely high time resolution measurement.
- the radiation detection device is used for measurement of C11, N13, 0-15, F18, and positron lifetime, assuming that a positron annihilation gamma ray is preferable to the source used for PET.
- Examples include Na-22 and Ge-68.
- Barium chloride (BaCl 2) crystals were prepared by the following procedure.
- the furnace is heated to 970 ° C according to the temperature heating program and is kept for 24 hours. Lower the crucible at a speed of 0.3mmZh and 105mm down (about 350 hours). Cool to room temperature (96 hours), slowly cool, remove, mold and polish. [0016] The BaCl crystal thus obtained is directly converted into a photomultiplier tube (Hamamatsu) using silicon grease.
- Photonitas H3378 was attached to the light-receiving surface to form a radiation detector.
- the light was efficiently guided to the photomultiplier tube by covering with a reflector. Since the measurement was short, a moisture absorbent was placed near BaCl.
- BaCl a scintillator crystal
- BaF 30 mm in diameter
- one of the radiation detectors used was a barium chloride (BaCl) crystal as a scintillator crystal, and the other was barium fluoride.
- BaCl barium chloride
- 68Ge as a radiation source, we measured the time difference of positron annihilation gamma rays (0.511 MeV).
- the output of the photomultiplier is split into two, one is directly input to a high-speed digital oscilloscope (LeCroy WavePro 7100), the other is input to a wave height discriminator and a coincidence circuit, and an oscilloscope is triggered.
- the measurement data was imported into a personal computer and analyzed.
- Fig. 2 shows the results of the time difference measurement of positron annihilation gamma rays performed by this device. From this figure, the time resolution of the time difference measurement (full width at half maximum of the graph) was 205 ps.
- the scintillator crystal has responsiveness.
- the BaCl crystal is the same 10 mm square cube as in Example 1, Silicon grease was directly attached to the electron multiplier tube surface, and a copper block for cooling the crystal was brought into contact with the opposite surface. Silicon grease was also applied between the crystal and the copper block.
- the copper block in contact with the crystal should be as thin as possible to minimize attenuation of gamma rays incident on the crystal. Here, it was set to 0.5 mm. A vacuum was applied around the crystal to prevent condensation of the crystal. With this device, BaCl crystals can be cooled to 100 ° C.
- Figure 5 shows the measurement results. From the graph, the time resolution was improved to 198 ps.
- FIG. 1 is a diagram showing an arrangement of a measuring device used in an example.
- FIG. 2 is a view showing a measurement result of Example 1.
- the horizontal axis represents the number of channels (time), and the vertical axis represents the number of counts.
- FIG. 6 is a diagram showing a comparison of rise times of two measured waveforms.
- FIG. 4 is a view showing a state of cooling measurement of a BaCl scintillator. Copper block is liquid nitrogen
- Cooling is performed using an element, but the heater is controlled by a temperature sensor attached near the crystal to maintain a predetermined temperature.
- FIG. 5 is a view showing a measurement result of Example 3.
- FIG. 6 is a view showing a measurement result of Comparative Example 1.
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Abstract
【課題】 発光効率が高く、減衰時間が短い蛍光成分を持ち、かつその発光波長が可視光域、もしくはそれにより近いところにあるシンチレーター結晶、並びにそれを用いた高い時間分解能を持つ放射線検出装置を提供する。 【解決手段】 シンチレーター結晶として、塩化バリウム（BaCl2）を用いる。シンチレータとして塩化バリウム結晶を用い、シンチレータからの受光に光電子増倍管を用いた放射線検出装置であって、該シンチレータからの発光として波長が２５０～３５０ｎｍの光を用い、該シンチレータを低湿度雰囲気に置くことを特徴とする放射線検出装置である。
Description
明 細 書
放射線検出装置
技術分野
[0001] この発明は、放射線、特にガンマ線の検出装置に関し、更に詳細には時間分解能 の極めて早いガンマ線検出装置に関する。
背景技術
[0002] 従来のガンマ線検出器、特に陽電子消滅ガンマ線 (0.51 lMeV)の寿命測定（
Positron Annihilation Lifetime; PAL)においては、これまで必ずしも十分な時間分解 能が得られているとはいえな力つた。実際の応用において時間分解能は非常に重要 である。例えば、医療における PET (Positron Emission Tomography:陽電子断層撮 影)の時間分解能が向上することによって、時間情報から陽電子の位置の検出精度 が上がり、その結果、測定時間の短縮'線源強度の低減など力もたらされ、被験者の 負担低減につながる。また材料科学においては、陽電子の寿命測定は格子欠陥の 検出に利用されているので、時間分解能の向上は検出感度の向上につながる。
[0003] このようなガンマ線検出器の時間分解能を向上させるためには、従来よりも減衰時 間が短い蛍光成分を持つシンチレ一ター結晶が不可欠であるが、これまで実用化さ れて 、るシンチレ一ター結晶の多くは、発光量子収率が大き 、が蛍光の減衰時定数 が数百ナノ秒と遅いもの（NaI(Tl)、 CsI(Tl)、 CsI(Tl)、 CsI(Na)、 BGO、 CdWOなど）、又
4 は減衰時定数が数ナノ秒な 、し 30ナノ秒程度と速 、が発光量子収率が小さ!/、もの（ CsF、 CeF、 Csl、有機シンチレ一ターなど）である。
3
実用化されて 、るシンチレ一ターの中ではフッ化バリウム（BaF )のみが唯一サブ
2
ナノ秒の減衰時定数 (600ピコ秒)を持って 、るが（非特許文献 1)、その速 、蛍光成 分の波長は 225應と極めて短ぐ高価な紫外用の検出器を用いなければならないな ど、その取り扱いは大変難しい。
[0004] 一方、 BaClにつ 、て X線照射後のケィ光寿命が測定されたことはあったが（非特
2
許文献 2)、放射線測定分野においては高速でかつ発光量の大きい材料が求められ てきたため、またこの材料には潮解性があり使用が困難であったため、シンチレータ
の材料としてはほとんど検討が行われてこな力つた。
また、本発明者らは、理想的なシンチレーターを見出すために、高い発光強度と短 Vヽ減衰時定数を併せ持ち、かつ安価な検出器が使える可視光城で発光する材料の 研究を行ってきた (非特許文献 3、特許文献 1、特願 2003-106277)。
[0005] 特許文献 1 :特開 2003- 215251
非特許文献 1 : M. Laval et al, Nucl. Instm. Meth., 206(1983)169
非特許文献 2 : S. E. Derenzo et al., IEEE Nuclear science Symposium Conference
Record 91CH3100- 5, vol.1, pp.143- 147, 1991
非特許文献 3 : H. Saito et al., Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A487(2002)612-617
発明の開示
発明が解決しょうとする課題
[0006] 本発明の目的は、発光効率が高ぐ減衰時間が短い蛍光成分を持ち、かつその発 光波長が可視光域、もしくはそれにより近いところにあるシンチレ一ター結晶、並びに それを用いた高 、時間分解能を持つ放射線検出装置を提供することである。
課題を解決するための手段
[0007] シンチレ一ター結晶として、塩化バリウム（BaCl
2 )を用いる。
即ち、本発明は、シンチレータとして塩化バリウム（BaCl )結晶を用い、シンチレ
2 一 タカ の受光に光電子増倍管を用いた放射線検出装置であって、該シンチレータか らの発光として波長が 250— 350nmの光を用い、該シンチレータを低湿度雰囲気に 置くことを特徴とする放射線検出装置である。このシンチレ一ター結晶は冷却される ことが好ましい。
発明を実施するための最良の形態
[0008] 本発明のシンチレ一ター結晶を製造する方法として、大型の単結晶を作製できる 垂直ブリッジマン法が適切である。これは、結晶の原料を入れた縦長のるつぼを、所 定の温度勾配を持つ縦型炉 (結晶成長炉）の中でゆっくり降下させ、ルツボ内の融液 の下端力 固化させて結晶を得ることができる。
塩化バリウム（BaCl )は、水に溶けやすく (36g/100g H 0 at 20°C)、融点 962°C
2 2 、 単斜晶系、 923°Cで相転移して立方晶になる。通常二水和物として知られ、 121°Cで 無水物になる。従って、できるだけ含水の少ないものが好ましい。
[0009] 塩化バリウム (BaCl )結晶は潮解性があるため、このシンチレータを低湿度雰囲気
2
に置く必要がある。低湿度雰囲気とするためには、例えば、この結晶を密閉環境に置 き真空に保つか、若しくはそこを窒素や希ガス等の不活性ガスで充満させたり、又は 不活性ガスをフローさせてもよい。また、短時間の測定の場合には、単にその近傍に 吸湿剤を置くだけでもよ ヽ。
[0010] 塩化バリウム (BaCl )結晶は放射線、特にガンマ線を照射すると波長 300應近傍、
2
即ち 250— 350應の光を放射するため、この放射光を受光するために光電子増倍管 を用いる。
光電子増倍管は、光を電子に変換するための光電面と、その電子を増幅する増幅 部から構成される。 MCP内蔵光電子増倍管を用いてもよい。 MCP (マイクロチャンネ ルプレート）は、ガラスに微細な穴（チャンネル）が空いている素子であり、この両面に 電圧 (数 kV)をかけると、負電位の側から入射した電子がチャンネルの壁にぶっかり ながら 2次電子を出して増幅される。 MCP内蔵光電子増倍管は、このような素子を内 蔵することにより、シングルフオトンの検出を可能とし、応答時間を高速にした光電子 増倍管である。このような MCP内蔵光電子増倍管は市販されており、例えば、浜松 ホトニタス株式会社力 R3809Uシリーズや R5916Uシリーズとして入手可能である。 また BaCl力 の発光量は、冷却を行うことで増加する。そのため結晶を冷却する
2
ことによって、さらなる時間分解能の向上が期待できる。
[0011] BaClの高速な発光成分は、波長 300nm近傍に現れる。 BaFシンチレ一ターでは
2 2
その速い発光成分力 ¾25應と極めて短ぐ使用する光電子増倍管は、窓材に高価な UVガラスや合成石英を使用したものでなければならな!/、が、 300nmであればより一 般的に用いられているホウケィ酸ガラスでも使用が可能である。また、光電面材料で も、 225nm近辺でも感度が高いものは限られてくる力 300nmであれば近紫外一可視 域でよく使われる、高感度 ·低暗電流のバイアルカリを用いた光電子増倍管を使用す ることが可能である。そのため BaClは、 BaFにくらべて使用可能な光電子増倍管の
種類が多い。また BaFほどではないにしても、十分に短い減衰時定数を持っため、
2
これを用いることで高い時間分解能を持った放射線検出装置の実現が期待できる。
[0012] 本発明の放射線検出装置は、上記の塩化バリウム結晶と光電子増倍管以外に、こ れら部品を結合して、放射線を検出するために適宜必要なスペックを有する装置を 組合わせて用いてもよい。例えば、塩化バリウム結晶と MCP内蔵光電子増倍管にデ ジタルオシロスコープを組み合わせたり、このデジタルオシロスコープを外部トリガ回 路で動作させるよう構成してもよい。更に、検出された波形の処理のために適宜公知 の装置を用いることができる。
[0013] 従来は同時計数法を用いた放射線時間計測には、コンスタントフラクションデスクリ ミネータ (CFD)、時間一振幅変換回路 (TAC)、マルチチャンネルアナライザ (MC A)を用いていたが、本発明では上記の装置の代わりに、光電子増倍管から出力され る波形を高速なデジタルオシロスコープで保存'数値ィ匕し、パーソナルコンピュータ 一に転送して時間差の解析を行う。これは、我々が開発した手法である (非特許文献 D oこれにより、極めて高い時間分解能の測定が可能となる。
[0014] この放射線検出装置の測定対象は、陽電子消滅ガンマ線が好ましぐ線源は PET に使用されるものとして、 C 11、 N 13、 0—15、 F 18、陽電子寿命測定に使用さ れるものとして Na— 22、 Ge— 68などが挙げられる。
[0015] 以下、実施例にて本発明を例証するが本発明を限定することを意図するものでは ない。
列 1
塩化バリウム (BaCl )結晶を以下の手順で作成した。
2
内径 60mmのカーボンルツボに BaCl (Aldrich製、純度 99.999%、成分比 Ba:Cl =
2
1:2、結晶構造立方晶系、比重 3.096、屈折率 1.646)を 850g入れ、炉にセットする。 ロータリーポンプと油拡散ポンプを用いて炉内を真空状態にする（真空度：一 10— 5P a)。これをヒーターで加熱し低温乾燥（120°C、 24時間）する。
この炉を温度昇温プログラムに従って 970°Cまで昇温後、 24時間保持する。ルツボ を引き下げ速度 0. 3mmZhで、 105mm引き下げる（約 350時間）。室温まで冷却し（ 96時間）、徐冷後、取り出し、成形 '研磨する。
[0016] このようにして得た BaCl結晶を、シリコングリスを用いて直接光電子倍増管（浜松
2
ホトニタス H3378)の受光面に貼り付け、放射線検出装置とした。 BaClにはアルミ製
2
反射板をかぶせて発光を効率よく光電子増倍管に導くようにした。また測定は短時 間であったので、 BaCl近傍に吸湿剤を置いた。
2
一方、比較のためシンチレ一ター結晶にフッ化バリウム (応用光研工業株式会社） を用いた同様の放射線検出装置を用意した。
これらシンチレ一ター結晶である BaClは 10mm角の立方体、 BaFは直径 30mm
2 2
、厚さ 10mmの円柱状であった。
実施例 1
[0017] 図 1に示す測定系において、一方の放射線検出装置にシンチレ一ター結晶として 塩化バリウム (BaCl )結晶を用いたものを用い、もう一方にはフッ化バリウムを用いた
2
ものを用いた。
線源として 68Geを用いて、陽電子消滅ガンマ線 (0.511 MeV)の時間差測定を行つ た。光電子倍増管力 の出力は 2つに分岐させ、一方を高速なデジタルオシロスコー プ（LeCroy WavePro 7100)に直接入力し、もう一方を波高弁別器、及びコインシデン ス回路に入力し、オシロスコープへトリガーをかけた。測定データはパーソナルコンビ ユーターに取り込み、解析を行った。
図 2に本装置で行った陽電子消滅ガンマ線の時間差測定の結果を示す。この図か ら、時間差測定の時間分解能 (グラフの半値全幅）は 205psであった。
実施例 2
[0018] 次に、実施例 1の測定結果から、 BaClシンチレ一ターと BaFシンチレ一ターの測
2 2
定波形の立ち上がり時間を比較した。その結果を図 3に示す。
BaFでは 900— 1300psの間に分布する力 BaClではこれより若干遅く 1000—
2 2
1600psの間に分布することがわかった。このように BaClは、 BaFにせまる時間応
2 2
答性を持つシンチレ一ター結晶であることがわかる。
実施例 3
[0019] 次に、 BaClシンチレーターを冷却し、実施例 1と同様の測定を行った。図 4はその
2
結晶の冷却の様子を示す。 BaCl結晶は実施例 1と同じ 10mm角の立方体で、光
電子倍増管の管面にシリコングリスを用いて直接貼付け、その反対側の面に結晶を 冷却するための銅ブロックを接触させた。結晶と銅ブロックの間にもシリコングリスを塗 布した。結晶と接触する部分の銅ブロックは、結晶に入射するガンマ線の減衰を最小 にするため、できる限り薄くする必要がある。ここでは 0. 5mmとした。また結晶が結露 するのを防ぐため、結晶の周りを真空にした。この装置で、 BaCl結晶を 100°Cま
2
で冷却し、測定を行った。図 5はその測定結果である。グラフより、時間分解能は 198 psまで向上した。
[0020] 比較例 1
上記実施例 1との比較のため、 2つのシンチレ一ター両方に BaFを用いて同様の
2
実験を行った。 BaFシンチレ
2 一ターはともに直径 30mm、厚さ 10mmの円柱状のもの である。得られた結果を図 6に示す。このグラフより、時間分解能は 174psであった。
[0021] 以上のように、 BaClシンチレ
2 一ターとデジタルオシロスコープを組み合わせた時間 差測定を行えば、実用化されている既存のシンチレ一ターのなかで最も速い減衰定 数を持つ BaFと同程度の時間分解能を得ることが可能であり、陽電子寿命測定など
2
、高時間分解能が必要な放射線計測にも十分利用が可能である。
図面の簡単な説明
[0022] [図 1]実施例で用いた測定装置の配置を示す図である。
[図 2]実施例 1の測定結果を示す図である。横軸はチャンネル数（時間）を表し、縦軸 はカウント数を表す。
[図 3]BaClシンチレ
2 一ターと BaFシンチレ
2 一ターの測定波形の立ち上がり時間を 比較を示す図である。
[図 4]BaClシンチレ一ターの冷却測定の様子を示す図である。銅ブロックは液体窒
2
素を用いて冷却するが、結晶近傍に取付けた温度センサーによってヒーターをコント ロールし、所定の温度に保つ。
[図 5]実施例 3の測定結果を示す図である。
[図 6]比較例 1の測定結果を示す図である。
Claims
[1] シンチレータとして塩化バリウム（BaCl )結晶を用い、シンチレータからの受光に光
2
電子増倍管を用いた放射線検出装置であって、該シンチレ一タカ の発光として波 長が 250— 350nmの光を用 ヽ、該シンチレータを低湿度雰囲気に置くことを特徴と する放射線検出装置。
[2] 前記シンチレ一ター結晶が冷却された請求項 1に記載の放射線検出器。
[3] ガンマ線検出のための請求項 1又は 2に記載の放射線検出装置。
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