WO1998036113A1

WO1998036113A1 - Faisceaux de fibres precurseurs aux fins de la fabrication de fibres de carbone, appareil de fabrication et procede de fabrication de faisceaux de fibres de carbone

Info

Publication number: WO1998036113A1
Application number: PCT/JP1998/000581
Authority: WO
Inventors: Kousuke Yoshimura; Toshihide Sekido; Makoto Endo; Takao Sano
Original assignee: Toray Industries, Inc.
Priority date: 1997-02-14
Filing date: 1998-02-13
Publication date: 1998-08-20
Also published as: DE69825948T2; HU223804B1; EP0909842A4; EP0909842B1; DE69825948D1; US6485592B1; HUP0001840A3; JPH10226918A; JP3722323B2; HUP0001840A2; EP0909842A1

Description

明細書炭素繊維製造用前駆体繊維束、および、その製造装置、ならびに、炭素繊維束の製造方法技術分野

本発明は、炭素繊維製造用前駆体繊維束、および、その製造装置、ならびに、炭素繊維束の製造方法に関する。本発明は、特に、 3 0， 0 0 0本以上のフイラメントからなる炭素繊維製造用前駆体繊維束の少なくとも 2 束が、一方の繊維束の終端部と他方の繊維束の始端部とにおいて、介在繊維束を介して、あるいは、直接、結合されて形成される 1本の連続した炭素繊維製造用前駆体繊維束、および、その製造装置、ならびに、この 1本の連続した炭素繊維製造用前駆体繊維束を用いた炭素繊維束の製造方法に関する。この 1本化された炭素繊維製造用前駆体繊維束は、耐炎化処理され、耐炎化繊維束となり、更に、炭化処理され、炭素繊維束となる。背景技術

炭素繊維は、従来から、航空機、スポーツ用具の補強基材として用いられている。また、炭素繊維は、最近、建築 ·土木用基材、エネルギー関連機器用部材の補強材としても用いられ始め、その需要は、急速に伸びている。この需要に応じるため、また、この需要を更に伸ばすために、少なくとも従来の特性を備え、かつ、従来よりも価格の安い炭素繊維が求められている。

より安価な炭素繊維を市場に供給するには、炭素繊維の製造コストを下げる必要がある。この低コスト化の手段の一つとして、従来よりも遥かに多いフィラメント数を有する炭素繊維製造用前駆体繊維束を、熱処理（耐炎化処理および炭化処理）することにより、炭素繊維の生産性の向上を図る方法がある。

しかし、前駆体繊維束のフィラメント数が増大すると、すなわち、フィラメント密度が高くなると、酸化性雰囲気（空気）中で行われる耐炎化処理において、前駆体繊維束の蓄熱量が大きくなる傾向がある。この結果、フィラメント自身が発熱し易くなり、耐炎化処理におけるフィラメントの酸化反応が暴走し易くなる問題がある。

そのため、フィラメント密度を高くする場合には、暴走反応によるフィラメント切れを防止するため、耐炎化処理での耐炎化温度を、フイラメント密度が小さい前駆体繊維束の耐炎化処理の場合よりも、低い温度に設定し、より長時間をかけて耐炎化処理をする必要がある。

しかし、この耐炎化処理温度の低下幅が大きいと、耐炎化処理時間が長くなり過ぎて、フィラメント密度を上げたにも拘わらず、耐炎化処理工程での生産性の向上には結び付かない場合がある。

一方、耐炎化処理工程は、走行する一連の前駆体繊維束が、耐炎化処理炉の入り口から炉内へ連続して供給され、炉内で耐炎化処理を受け、耐炎化繊維束となり、この耐炎化繊維束が、炉出口から連続して引き取られることからなる。この耐炎化処理工程に連続して供給される前駆体繊維束は、ポビンやスプールに巻き上げられている、あるいは、キャンに収納されている一定の長さを有する複数本の前駆体繊維束の一つの終端部と他の一つの始端部とを結合してなる一連の前駆体繊維束である必要がある。

しかし、前記フィラメント密度の高い前駆体繊維束同士を、単純に結合すると、結合部のフィラメント密度が、始端部、終端部以外の部分（本体部分）のフィラメント密度よりも飛躍的に高くなる。単純には、 2倍になる。そのため、耐炎化処理において、この結合部分での、フィラメントの酸化反応が、本体部分に比べ、より暴走し易くなる問題がある。

前駆体繊維束同士の結合方法として、特公昭 5 3 - 2 3 4 1 1号公報に記載されている方法がある。これは、一つの前駆体繊維束の終端部と他の一つの前駆体繊維束の始端部とを結び合わせて、一連の前駆体繊維束とし、この一連の前駆体繊維束を耐炎化処理した後、耐炎化繊維束の結び目を切断除去し、改めて結び直して、一連の耐炎化繊維束とし、これを炭化処理するものである。また、特開昭 5 4— 5 0 6 2 4号公報には、結合部にシリコングリース等の耐炎性化合物を付与する方法が記載されている。

また、更に、特開昭 5 6 - 3 7 3 1 5号公報には、前駆体繊維束の末端部（終端部、始端部）を予め熱処理し、一つの前駆体繊維束の熱処理された終端部と他の一つの前駆体繊維束の熱処理された始端部とを特殊な結び方で結合する方法が記載されている。

更に、特開昭 5 8— 2 0 8 4 2 0号公報には、一方に前駆体繊維束の終端部と他方の前駆体繊維束の始端部のフィラメント同士を、高速流体処理により、絡合する方法が記載されている。

しかし、これらいずれの方法においても、結合部でフィラメント密度が本体部のフィラメント密度よりも相当高くなるため、耐炎化処理時に蓄熱によるフィラメントの焼損やフィラメント切れなどが発生し易い。

また、特公昭 6 0— 2 4 0 7号公報には、蓄熱を抑制するために、結合部に、耐炎化繊維または炭素繊維を介在させることが記載されている。しかし、そこでの結合方法は、こぶ結びであるため、結び目が引き締められて、フィラメント密度が高くなり、蓄熱抑制効果は小さい。

これらを改善する方法として、特公平 1一 1 2 8 5 0号公報には、前駆体繊維束同士を、または、前駆体繊維束と耐炎化繊維束とを、高速流体処理により、絡合する方法が記載されている。

第 1図は、その実施例を示す斜視図である。これは、結合する繊維束の一方の終端部 2 aと他方の始端部 2 bとを、単に束状のまま重ねて、流体交絡ノズル 1の絡合処理室 4内に挿入し、約 5〜6 0 %弛緩させ、 2つのノズル孔 3から噴射される高速流体を用いて、両端部 2 a、 2 bのフイラメントを絡合させるものである。なお、耐炎化繊維束を介在させる結合方法は、謝炎化繊維が耐炎化工程においてほとんど発熱しないので、前駆体繊維束同士の結合に比べて、結合部での蓄熱が少ないという効果がある。

この従来の方法で使用される流体交絡ノズルは、第 1図に示すように、小さな絡合処理室 4に設けられた 2つのノズル孔 3から噴射される高速噴射流体が、絡合処理室 4内でぶっかって乱流を発生し、この乱流により繊維束を開繊させ、フィラメントを絡合させるものであり、繊維束を構成するフィラメント数が少ない繊維束については効果がある。

しかし、絡合させる繊維束のフィラメント数が著しく大きくなると、ノズルから噴射された噴射流体が、繊維束全体に当たらなくなり、繊維束がフィラメントレベルで絡合せず、幾つかの小束に分かれて絡合する現象が顕著になる。このような小束フィラメントの絡合が結合部に不均一に生じると、局部的に繊維束のフィラメント密度の高い部分ができ、そこでの蓄熱が生じ易くなる。

また、幾つかの小束フィラメントに分かれた絡合は、フィラメント同士の絡まりも弱いため、結合強度も弱くなる。前記特公平 1— 1 2 8 5 0号公報に記載されている各実施例は、フィラメント数が 1 2 , 0 0 0本までの繊維束を開示するに過ぎない。本発明において取り扱うフィラメント数 3 0， 0 0 0本以上の前駆体繊維束の末端部同士を、直接結合、または、耐炎化繊維束を介在させて結合する際に、この公知の方法をそのまま用いても、上述した理由により、耐炎化処理工程で、フィラメントの破断ゃ蓄熱による焼き切れが発生する。

それに加えて、高いフィラメント密度を有する前駆体繊維束の場合、収容状態から連続して取り出すときの取り扱い性を向上させるために、繊維束に捲縮を付与し、フィラメント同士の集束性を大きくする場合がある。捲縮のかかった繊維束は、嵩高で、各フィラメントが少しずつ絡まり合つているため、捲縮のかかった前駆体繊維束の末端部同士の結合を、前記特公平 1 一 1 2 8 5 0号公報の方法を用いて、行うことは困難である。

すなわち、捲縮を有する維束同士を重ねて高速流体処理を施しても、捲縮があるがため、繊維束のフィラメントレベルの開繊が、捲縮を有していない繊維束の場合に比べ、十分とはならない。また、捲縮があるがため、繊維束は、嵩高で綿状であり、フィラメントレベルでの動きが抑制されがちで、フィラメントレベルでの絡合が、捲縮を有していない繊維束の場合に比べ、十分とはならない。従って、捲縮を有していない繊維束の場合に比べ、結合部における絡合が不均一で、結合部の結合強度も低いものとなる。発明の開示

本発明は、上述した問題点に鑑み、フィラメント数 3 0 , 0 0 0本以上の太い前駆体繊維束の 2束が、一方の束の終端部と他方の束の始端部において、介在繊維束を介して、あるいは、直接、結合され、その結合部における双方の繊維束のフィラメント同士が均一な絡合を有している炭素繊維製造用前駆体繊維束、および、その製造装置を提供することを目的とする。本発明は、この炭素繊維製造用前駆体繊維束を耐炎化処理し、次いで炭化処理してなる炭素繊維束の製造方法を提供することを目的とする。

この目的を達成するための本発明の炭素繊維製造用前駆体繊維束、および、その製造装置、ならびに、この炭素繊維製造用前駆体繊維束を用いて製造する炭素繊維束の製造方法は、次の通りである。

次の発明 A 1乃至 A 6は、本発明の炭素繊維製造用前駆体繊維束に関するものである。

発明 A 1 ：

3 0， 0 0 0本以上のフィラメントを有する炭素繊維製造用前駆体繊維束からなる第 1の繊維束と、 3 0， 0 0 0本以上のフィラメントを有する炭素繊維製造用前駆体繊維束からなる第 2の繊維束と、耐炎化処理温度において、非発熱性を有する多数のフィラメントからなる介在繊維束とからなり、前記第 1の繊維束の終端部と前記第 2の繊維束の始端部とが、前記介在繊維束を介して結合されており、前記第 1の繊維束の終端部と前記介在繊維束の始端部とが結合されている第 1の結合部と前記介在繊維束の終端部と前記第 2の繊維束の始端部とが結合されている第 2の結合部とにおいて、それぞれの繊維束を構成しているフィラメント同士が、実質的に均一に絡合されている炭素繊維製造用前駆体繊維束。

発明 A 2 ：発明 A 1において、前記介在繊維束が耐炎化繊維束である炭素繊維製造用前駆体繊維束。

発明 A 3 ：発明 A 2において、前記耐炎化繊維束のフィラメント数を Fとし、前記各炭素繊維製造用前駆体繊維束のフィラメント数を Gとしたとき、 0 . 4 X G≤F≤1 . 5 X Gなる関係を満足している炭素繊維製造用前駆体繊維束。

発明 A 4 ：発明 A l、 A 2、あるいは、 A 3において、前記各炭素繊維製造用前駆体繊維束が、捲縮を有するフィラメントからなり、かつ、前記結合部においては、その捲縮が除去されている炭素繊維製造用前駆体繊維束。

発明 A 5 ：

3 0 , 0 0 0本以上のフィラメントを有する炭素繊維製造用前駆体繊維束からなる第 1の繊維束と、 3 0， 0 0 0本以上のフィラメントを有する炭素繊維製造用前駆体繊維束からなる第 2の繊維束とからなり、前記第 1 の繊維束の終端部と前記第 2の繊維束の始端部とが直接結合されており、この結合部において、それぞれの繊維束を構成しているフィラメント同士が、実質的に均一に絡合されている炭素繊維製造用前駆体繊維束。

発明 A 6 ：発明 A 5において、前記炭素繊維製造用前駆体繊維束が、捲縮を有するフィラメントからなり、かつ、前記結合部においては、その捲縮が除去されている炭素繊維製造用前駆体繊維束。

次の発明 B 1乃至 B 6は、本発明の炭素繊維製造用前駆体繊維束の製造装置に関するものである。

発明 B 1 ：

( a ) 3 0， 0 0 0本以上のフィラメントを有する炭素繊維製造用前駆体繊維束からなる第 1の繊維束の扁平状に開繊された状態の終端部を、該終端部を横断する方向において、間隔をおいて、少なくとも 2力所で、保持する第 1の繊維束保持手段と、

( b ) 3 0， 0 0 0本以上のフィラメントを有する炭素繊維製造用前駆体繊維束からなる第 2の繊維束の扁平状に開繊された状態の始端部を、該始端部を横断する方向において、間隔をおいて、少なくとも 2力所で、保持'する第 2の繊維束保持手段と、

( c ) 耐炎化処理温度において、非発熱性を有する多数のフィラメントからなる介在繊維束の扁平状に開繊された状態の始端部と終端部とを、該介在繊維束を横断する方向において、間隔をおいて、少なくとも 2力所で、保持する介在繊維束保持手段と、

( d ) 前記第 1の繊維束の終端部と前記介在繊維束の始端部とのフイラメントに交絡を付与する第 1の交絡処理手段と、

( e ) 前記第 2の繊維束の始端部と前記介在繊維束の終端部とのフイラメントに交絡を付与する第 2の交絡処理手段と、

からなり、

( f ) 前記第 1の繊維束保持手段と前記第 2の繊維束保持手段とは、それらに保持される前記第 1の繊維束の終端部の先端と前記第 2の繊維の始端部先端とが向かい合う位置関係を有して配設され、

( g ) 前記介在繊維束保持手段は、そこに保持される介在繊維束を、前記第 1の繊維束保持手段に保持される前記第 1の繊維束と前記第 2の繊維束保持手段に保持される前記第 2の繊維束との双方を重ね合わせる位置関係を有して配設され、

ている炭素繊維製造用前駆体繊維束の製造装置。

発明 B 2 ：発明 B 1において、前記第 1の交絡処理手段および前記第 2の交絡処理手段が、流体を用いたフィラメント交絡処理手段である炭素繊維製造用前駆体繊維束の製造装置。

発明 B 3 ：発明 B 1において、前記第 1の交絡処理手段および前記第 2の交絡処理手段が、二一ドルパンチを用いたフィラメント交絡処理手段である炭素繊維製造用前駆体繊維束の製造装置。

発明 B 4 ：

( b ) 3 0， 0 0 0本以上のフィラメントを有する炭素繊維製造用前駆体繊維束からなる第 2の繊維束の扁平状に開繊された状態の始端部を、該始端部を横断する方向において、間隔をおいて、少なくとも 2力所で、保持する第 2の繊維束保持手段と、

( c ) 前記第 1の繊維束の終端部と前記第 2の繊維束の始端部とのフィラメントに交絡を付与する交絡処理手段と、

からなり、

( d ) 前記第 1の繊維束保持手段と前記第 2の繊維束保持手段とは、前記第 1の繊維束保持手段に保持される前記第 1の繊維束と前記第 2の繊維束保持手段に保持される前記第 2の繊維束との双方を重ね合わせる位置関係を有して配設され、

ている炭素繊維製造用前駆体繊維束の製造装置。

発明 B 5 ：発明 B 4において、前記交絡処理手段が、流体を用いたフイラメント交絡処理手段である炭素繊維製造用前駆体繊維束の製造装置。発明 B 6 ：発明 B 4において、前記交絡処理手段が、ニードルパンチを用いたフィラメント交絡処理手段である炭素繊維製造用前駆体繊維束の次の発明 C 1乃至 C 1 6は、本発明の炭素繊維束の製造方法に関するものである。

発明 C 1 ：

( a ) 3 0， 0 0 0本以上のフィラメントを有する炭素繊維製造用前駆体繊維束からなる第 1の繊維束の扁平状に開繊された状態の終端部と非発熱性を有する多数のフィラメントからなる介在繊維束の扁平状に開繊された状態の始端部とを重ね合わせ、両繊維束のフイラメント同士を実質的に均一に絡合させ第 1の結合部を形成する工程と、

( b ) 3 0， 0 0 0本以上のフィラメントを有する炭素繊維製造用前駆体繊維束からなる第 2の繊維束の扁平状に開繊された状態の始端部と前記介在繊維束の扁平状に開繊された状態の終端部とを重ね合わせ、両繊維束のフィラメント同士を実質的に均一に絡合させ第 2の結合部を形成するェ程と、

( c ) 前記第 1の繊維束と前記第 2の繊維束とが、前記第 1の結合部および第 2の結合部により前記介在繊維束を介して結合されてなる 1本の連続した炭素繊維製造用前駆体繊維束を、耐炎化処理して耐炎化繊維束を得る工程と、

(d) 得られた耐炎化繊維束を、炭化処理して炭素繊維束を得る工程、とからなる炭素繊維束の製造方法。

発明 C 2 ：発明 C 1において、前記介在繊維束が、耐炎化繊維束である炭素繊維束の製造方法。

発明 C 3 ：発明 C 2において、前記介在繊維束である耐炎化繊維束のフィラメント数を Fとし、前記各炭素繊維製造用前駆体繊維束のフィラメント数を Gとしたとき、 0. 4XG≤F≤ 1. 5XGなる関係を満足している炭素繊維束の製造方法。

発明 C4 : 発明 C l、 C2、あるいは、 C 3において、前記第 1の結合部および第 2の結合部を形成する手段が、流体を用いたフィラメント交絡処理である炭素繊維束の製造方法。

発明 C 5 ：発明 C 4において、前記第 1の結合部および第 2の結合部を形成する際に、重ね合わせられる両繊維束のフィラメント密度が、 4， 000本 Zmm以下の状態に、扁平状に開繊されている炭素繊維束の製造方法。

発明 C 6 ：発明 C 5において、前記第 1の繊維束および第 2の繊維束のフイラメントが捲縮を有する場合、前記第 1の結合部および第 2の結合部を形成する際に、前記第 1の繊維束の終端部と前記第 2の繊維束の始端部におけるフィラメントの捲縮を予め除去する炭素繊維束の製造方法。発明 C 7 ：発明 C l、 C2、あるいは、 C 3において、前記第 1の結合部および第 2の結合部を形成する手段が、二一ドルパンチを用いたフィラメント交絡処理である炭素繊維束の製造方法。

発明 C8 ：発明 C 7において、前記第 1の結合部および第 2の結合部を形成する際に、重ね合わせられる両繊維束のフィラメント密度が、 4， 000本 Zmm以下の状態に、扁平状に開繊されている炭素繊維束の製造方法。発明 C 9 ：発明 C 8において、前記第 1の繊維束および第 2の繊維束のフィラメントが捲縮を有する場合、前記第 1の結合部および第 2の結合部を形成する際に、前記第 1の繊維束の終端部と前記第 2の繊維束の始端部におけるフィラメントの捲縮を予め除去する炭素繊維束の製造方法。発明 C 1 0 ：

( a ) 3 0， 0 0 0本以上のフィラメントを有する炭素繊維製造用前駆体繊維束からなる第 1の繊維束の扁平状に開繊された状態の終端部と 3 0 , 0 0 0本以上のフィラメントを有する炭素繊維製造用前駆体繊維束からなる第 2の繊維束の扁平状に開繊された状態の始端部とを重ね合わせ、両繊維束のフィラメント同士を実質的に均一に絡合させ結合部を形成する工程と、

( b ) 前記第 1の繊維束と前記第 2の繊維束とが、前記結合部により糸 i 合されてなる 1本の連続した炭素繊維製造用前駆体繊維束を、耐炎化処理して耐炎化繊維束を得る工程と、

( c ) 得られた耐炎化繊維束を、炭化処理して炭素繊維束を得る工程、とからなる炭素繊維束の製造方法。

発明 C 1 1 ：発明 C 1 0において、前記結合部を形成する手段が、流体を用いたフィラメント交絡処理である炭素繊維束の製造方法。

発明 C 1 2 ：発明 C 1 0において、前記結合部を形成する手段が、二一ドルパンチを用いたフィラメント交絡処理である炭素繊維束の製造方法発明 C 1 3 : 発明 C l l、あるいは、， C 1 2において、前記結合部を形成する際に、重ね合わせられる両繊維束のフィラメント密度が、 4 , 0 0 0本 Zmm以下の状態に、扁平状に開繊されている炭素繊維束の製造方法。

発明 C 1 4 : 発明 C 1 3において、前記第 1の繊維束および第 2の繊維束のフィラメントが捲縮を有する場合、前記結合部を形成する際に、前記第 1の繊維束の終端部と前記第 2の繊維束の始端部におけるフィラメントの捲縮を予め除去する炭素繊維束の製造方法。

発明 C 1 5 ：発明 C 1 3、あるいは、 C 1 4において、前記結合部が形成された後、前記耐炎化処理前に、前記結合部に耐炎化抑制剤を付与する炭素繊維束の製造方法。

発明 C 1 6 ：発明 C 1 5において、前記耐炎化抑制剤が、硼酸水である炭素繊維束の製造方法。

本発明において、炭素繊維製造用前駆体繊維束を構成するフィラメントとして、従来から炭素繊維の製造用に用いられているァクリル系重合体からなるフィラメントが、好ましく用いられる。

本発明において、炭素繊維製造用前駆体繊維束としては、フィラメントが捲縮を有しているもの、あるいは、捲縮を有していないもの、双方を用いることができる。なお、捲縮を有する場合は、その捲縮の程度は、 8山 / 2 5 mm乃至 1 3山 2 5 mmの捲縮が好ましい。炭素繊維製造用前駆体繊維束を、介在繊維束あるいは他の炭素繊維製造用前駆体繊維束に結合するに当たり、結合部において、この捲縮は、除去されていることが好ましい。この捲縮の除去は、繊維束の末端部を熱処理することにより行うのが好ましい。

本発明において、介在繊維束のフィラメントが、耐炎化処理温度において、非発熱性を有するとは、耐炎化処理温度において、 D S C (示差走査熱量計）法で求めた発熱量が、 5 0 0 c a 1 Z g以下であることをいい、詳細については後述する。

耐炎化処理温度において、非発熱性を有する多数のフィラメントからなる介在繊維束として、耐炎化処理を受けている耐炎化繊維束、特に、ァクリル系重合体からなるフィラメントで形成された繊維束を、 2 0 0 °C乃至 3 5 0 °Cの空気中で、耐炎化処理して得られる耐炎化繊維束が、好ましく用いられる。

本発明において、フィラメント同士が、実質的に均一に絡合されているとは、一方の繊維束の多数本のフィラメントの集まりの 1群と、他方の繊維束の多数本のフィラメントの集まりの 1群とが、群同士で交絡しているのではなく、双方の繊維束のフィラメント同士が、 1本のフィラメントレベルで絡合している状態を云う。本発明において、前駆体繊維束の末端部（終端部、始端部）と介在繊維束の末端部（始端部、終端部）とで形成される結合部、あるいは、前駆体繊維束の末端部（終端部）と他の前駆体繊維束の末端部（始端部）とで形成される結合部におけるフィラメント同士の実質的に均一な絡合を形成するフィラメント交絡処理手段としては、流体を用いたフィラメント交絡処理手段、あるいは、二一ドルパンチを用いたフィラメント交絡処理手段が、好ましく用いられる。

また、本発明における炭素繊維製造用前駆体繊維束の耐炎化処理温度として、 2 0 0 °C乃至 3 5 0 °Cが、好ましく用いられる。

炭素繊維製造用前駆体繊維束の末端部同士を直接結合して得られる 1本の連続した炭素繊維製造用前駆体繊維束を耐炎化処理する前に、両繊維束の結合部に耐炎化抑制剤を付与する目的は、耐炎化処理中の結合部における蓄熱により生じ易くなるフィラメントの焼損、糸切れを防止することにある。なお、この耐炎化抑制剤として、硼酸水が、好ましく用いられる。図面の簡単な説明

第 1図は、炭素繊維製造用前駆体繊維束同士の結合を行うための従来のエア交絡ノズルの斜視図である。

第 2図は、本発明に係る炭素繊維製造用前駆体繊維束の結合部の一実施例の模式的側面図である。

第 3図は、介在繊維束の発熱量の求め方を説明するためのグラフを示す図である。

第 4図は、本発明に係る炭素繊維製造用前駆体繊維束の結合部の他の実施例の模式的平面図である。

第 5図は、本発明に係る炭素繊維製造用前駆体繊維束の結合部の更に他の実施例の模式的平面図である。

第 6図は、本発明に係る炭素繊維製造用前駆体繊維束の結合部のまた更に他の実施例の模式的平面図である。

第 7図は、本発明に係る炭素繊維製造用前駆体繊維束の結合部を形成するために好ましく用いられるエア交絡ノズル装置の一例の概略横断面図である。

第 8図は、第 7図に示すノズル装置を用いた炭素繊維製造用前駆体繊維束の結合部の形成操作を説明する概略横断面図である。

第 9図は、本発明に係る炭素繊維製造用前駆体繊維束の結合部を形成するために好ましく用いられるエア交絡ノズル装置の他の例の透視斜視図である。

第 1 0図は、本発明に係る炭素繊維製造用前駆体繊維束の結合部を形成するために好ましく用いられるエア交絡ノズル装置の更に他の例の透視斜視図である。

第 1 1図は、本発明に係る炭素繊維製造用前駆体繊維束の製造装置の一例の概略斜視図である。

第 1 2図は、第 1 1図に示す装置を用いた炭素繊維製造用前駆体繊維束の結合部の形成操作を説明する概略縦断面図である。

第 1 3図は、本発明に係る炭素繊維製造用前駆体繊維束の製造装置の他の一例の概略縦断面図である。

第 1 4図は、本発明に云う炭素繊維製造用前駆体繊維束の捲縮を除去する際に用いられる熱処理装置の一例の概略側面図である。

第 1 5図は、本発明に係る炭素繊維製造用前駆体繊維束の製造装置の他の一例の概略縦断面図である。発明を実施するための最良の形態

次に、本発明を、その実施例を用いて図面を参照しながら、更に説明する。

ァクリル系重合体を紡糸口金からフィラメント状に押し出し多数本のフイラメントを成形し、これを引き取ることにより、炭素繊維製造用前駆体繊維束が製造される。この前駆体繊維束を、耐炎化処理することにより、耐炎化繊維束が製造される。更に、この耐炎化繊維束を、炭化処理することにより、炭素繊維束が製造される。前駆体繊維束の製造工程における繊維束の走行速度と、耐炎化処理工程における繊維束の走行速度とは、大幅に異なるため、前駆体繊維束は、前駆体繊維束の製造工程の終わりにおいて、一旦、ボビンに巻き上げられ、あるいは、箱体（キャン）内に折りたたみ積層され、収容される。

前駆体繊維束の耐炎化処理は、前駆体繊維束を、前記収容状態から引き出し、これを耐炎化処理工程に供給することにより行われる。なお、以下の説明は、前駆体繊維束がキヤンに収容された場合についてのものである。キャンに収容されている炭素繊維製造用前駆体繊維束は、キャンから引き出された後、耐炎化処理炉内で謝炎化処理される。この耐炎化処理炉は、従来から知られているものである。この耐炎化処理において、前駆体繊維束は、酸化性雰囲気（通常は、空気）中で、 2 0 0 °C〜 3 5 0 °Cで加熱処理され、耐炎化繊維束となる。

耐炎化繊維束は、次いで、炭化処理炉内で炭化処理される。この炭化処理炉は、従来から知られているものである。この炭化処理において、耐炎化繊維束は、不活性雰囲気（通常は、窒素）中で、 5 0 0〜 1 , 5 0 0 °C で加熱処理され、炭素繊維束となる。

なお、炭素繊維束は、次いで、通常、サイジング剤付与等の表面処理を受けた後引き取られて、炭素繊維製品となる。

前記耐炎化処理工程において、キャンから引き出されて耐炎化炉へと走行している前駆体繊維束の終端部がくると、その終端部と次のキャンに収容されている前駆体繊維束の始端部とが結合される。つまり、前駆体繊維束の末端部同士が結合される。結合された前駆体繊維束が続けて耐炎化炉へと供給される。これにより、複数のキャンに収容されている前駆体繊維束は、中断することなく連続して耐炎化炉へと流れ、耐炎化炉は、連続して運転されることになる。

次に、前駆体繊維束の各末端部を、介在繊維束を介して結合する方法について説明する。

第 2図は、本発明に係る 1本の連続した炭素繊維製造用前駆体繊維束の模式的側面図を示す。この 1本の連続した炭素繊維製造用前駆体繊維束 5 は、 30, 000本以上のフィラメントを有する前駆体繊維束からなる第 1の繊維束 6 Aの終端部 6 aと、耐炎化処理温度において、非発熱性を有する多数のフィラメントからなる介在繊維束 7の始端部 7 aとが結合されてなる第 1の結合部 8 Aを、有している。また、介在繊維束 7の終端部 7 bと、 30, 000本以上のフィラメントを有する前駆体繊維束からなる第 2の繊維束 6 Bの始端部 6 bとが結合されてなる第 2の結合部 8 Bを、有している。両結合部 8A、 8 Bにおいて、それぞれの繊維束を構成しているフィラメントは、互いに、実質的に均一に絡合されている。

ここで、耐炎化処理温度において非発熱性であるとは、 DSC (示差走査熱量計）法により求めた発熱量が 500 c a 1 Zg以下であることを云う。この発熱量の測定方法は、次の通りである。

測定装置として、示差走査熱量計（DSC) を使用する。測定サンプルの調製は、介在繊維束（耐炎化繊維） 2mgを長さ 3mm程度に粉砕して、アルミパンに挿入することにより行う。測定は、大気中、 10°CZ分の昇温速度で、室温から 400°Cまで昇温することにより行う。発熱量の求め方は、次の通りである。

第 3図は、横軸を温度（時間）、縦軸を発熱量とした DS C曲線を示すグラフである。第 3図に示すように、得られた発熱曲線の 200°Cにおける点と 400°Cにおける点との間に直線を引き、この直線と発熱曲線とで囲まれた面積を発熱量（c a 1 /g) とする。第 3図には、前駆体繊維の D S C曲線 6 Cと耐炎化繊維の D S C曲線 7 Cの双方が示されている。介在繊維束（耐炎化繊維束） 7と前駆体繊維束 6 A、 6Bとは、次のようにして結合される。前駆体繊維束 6 A、 6 Bと耐炎化繊維束 7の末端部 6 a、 6 b、 7 a、 7 bを、各々扁平状に開繊した後、扁平状に開織された前駆体繊維束 6A、 6Bの各末端部 6 a、 6 bに、耐炎化繊維束 7の両端部 7 a、 7 bを上下に重ね合わせた状態で、流体を用いたフィラメント絡合処理によるフィラメント間の絡合を形成することにより結合する。予め、繊維束 6A、 6B、 7の末端部 6 a、 6 b、 7 a、 7 bを扁平状に開繊して重ね合わせておくことにより、流体処理によりなされるフイラメント間の絡合が、フィラメントレベルで均一に、かつ、充分に行われる _c このとき、繊維束が、扁平状に開繊されていないと、多数本のフィラメント同士が、束状のまま絡合し、絡合が不均一となる。扁平状の開繊は、フィラメント密度が、 4 , 0 0 0本 Zmm以下なるようにすることが、好ましい。

なお、繊維束の末端部の開繊は、繊維束の開繊に当たり従来から使用されている手法で行われる。従来知られている開繊のための装置、器具を用いても良いが、通常は、手作業で、所望の開繊を行うことができる。例えば、所望の開繊作業は、後述する繊維束保持手段の平らな保持要素上に繊維束の末端部を載せ、繊維束が捻れている場合は、手作業で捻れを戻し、手作業でフィラメントをなだらかに斑のないように、所望のフィラメント密度（単位幅当たりのフィラメント数）になるように、幅方向に分散させることにより行われる。

また、介在繊維束として耐炎化繊維束を使用する場合、相手の前駆体繊維束の性状、フィラメント数、形態、破断強度等を考慮して、耐炎化繊維束のフィラメント数を適正な範囲に選ぶことが望ましい。

前駆体繊維束のフィラメント数を Gとした場合、耐炎化繊維束のフイラメント数 Fが、前駆体繊維束のフィラメント数 Gに対して、少なくなるにつれて、結合部 8 A、 8 Bでのフィラメント間の交絡による結合力が低下する。この場合、前駆体繊維束 6 A、 6 Bと耐炎化繊維束 7とは、結合はされているが、これを耐炎化処理に供給すると、耐炎化処理炉において繊維束に発生する張力に対して、結合部 8 A、 8 Bが耐えられなくなる場合がある。これは、耐炎化処理工程における繊維束通過率の低下をもたらす。逆に、耐炎化繊維束のフィラメント数 Fが、前駆体繊維束のフィラメント数 Gに対して多くなるにつれて、結合部の前駆体繊維束を耐炎化繊維束が覆う形態となり、前駆体繊維束の耐炎化反応熱が除熱されにくくなる現象が生じる場合がある。この結果として、結合部の蓄熱を抑制する効果が低下する。

このため、介在繊維束として介在させる耐炎化繊維束のフィラメント数 Fと前駆体繊維束のフィラメント数 Gとは、 0. 4XG≤F≤1. 5 XG なる関係にあることが好ましい。

第 4図〜第 6図は、前駆体繊維束と介在繊維束との結合のそれぞれ異なる形態を示す平面図である。

第 4図に示す例では、前駆体繊維束 10A、 10Bの扁平状に開繊された末端部 10 a、 10 bと介在繊維束 1 1の両端部 1 1 a、 l i bとの結合部 12A、 12Bが、次のよう形成されている。すなわち、結合部 12 A、 12 Bにおける流体を用いたフィラメント交絡処理によるフィラメントの交絡箇所が、繊維束の横断方向に連続して存在し、かつ、これが繊維束の長手方向に複数列存在する。

第 5図に示す例では、結合部 13A、 13Bにおけるフィラメントの交絡箇所が、多点状に存在する。

第 6図に示す例では、結合部 14A、 14Bにおけるフィラメントの交絡箇所が、結合部の略全面に亘つて存在する。

第 4図〜第 6図の例では、介在繊維束 1 1が、前駆体繊維束 10A、 1 0Bの片面のみに配置されているが、介在繊維束 1 1は、前駆体繊維束 1 0A、 10 Bを、両面から挟むように配置しても良い。

第 4図〜第 6図に示したような、流体を用いたフィラメント交絡処理によるフィラメントの交絡に用いる流体は、高速でフィラメントに噴射されることが好ましく、流体としては、スチーム、水、エア等が利用できるが、作業性、経済性の面で、エアが好ましい。

エアを用いたフィラメント交絡処理のための装置としては、例えば、第 7図に示すエア交絡ノズル装置が、好ましく用いられる。

第 7図は、エア交絡ノズル装置の一例の概略横断面図である。第 8図は、第 7図に示すエア交絡ノズル装置によるフィラメント交絡処理を説明するための概略横断面図である。

第 7および 8図において、エア交絡ノズル装置 2 1は、流体処理を施す繊維束 10 A (10 B) の終端部 10 a (始端部 10 b) および介在繊維束の始端部 1 1 a (終端部 1 1 b) を流体処理室内に配置するため、ノズル上部 21 aとノズル下部 21 bに分離される構造となっている。エア交絡ノズル装置 21内に、前駆体繊維束 1 OA (1 OB) の扁平状に開繊された末端部 1 O a (10 b) と介在繊維束 1 1の扁平状に開繊された末端部 1 1 a (l i b) とが、これらが重ね合わされた状態で、配置される。次いで、第 8図に示すように、ノズル上部 21 aとノズル下部 2 l bが結合され、上下両側から、均圧室 23 a、 23 bで均圧化された加圧エアが、多数列設されたノズル孔 22から、結合部 12 A (12B) を形成する位置に向け噴射される。この噴射されたエアは、繊維束のフィラメントを実質的に 1本のフィラメントレベルに開繊するとともに、これらフィラメントを相互に交絡させて、結合部 12 A (12 B) を形成する。

エア交絡ノズル装置に供給されるエアの圧力の適正値は、フィラメント繊度、フィラメント数、捲縮の有無、フィラメントへの油剤の付着状況、ノズル形状によって、異なる。しかし、エア交絡ノズル装置の入口部で、ゲージ圧 0. 2MP a以上であることが好ましく、 0. 4〜0. 8MP a であることがより好ましい。圧力が低すぎると、交絡不足で前記結合力の低下をきたし、圧力が高すぎると、フィラメント切れ等の結合部での損傷が発生する。

また、ノズル孔 22の配置の仕方により、あるいは、エア交絡ノズル装置 2 1を繊維束の長手方向に走査し、その際に、エアを連続的に噴射したり、断続的に噴射したりすることにより、第 4図〜第 6図に示したような種々の絡合形態が得られる。また、エア交絡ノズル装置 21を複数個並べて設置し、複数箇所で流体処理を行っても良い。

第 9図および第 10図は、エア交絡ノズル装置のそれぞれ別の他の例の概略斜視図である。

第 9図に示す例では、ノズル本体 31の上下部に、互いに対向するように各々一列にノズル孔 32が配列されている。流体処理室 33内に、前駆体繊維束の扁平状に開繊された末端部と耐炎化繊維束の扁平状に開織された末端部とが、配置される。ノズル孔 32から噴射されるエアによって、それらの繊維束のフィラメント同士が、 1本のフィラメントレベルで絡合される。

なお、ノズル孔 3 2は、上下方向から向かい合うように位置せしめ、それらからの噴射エアが、互いにぶつかるようにしてもよいし、位置をずらせて、旋回流が発生するようにしても良い。

第 1 0図に示す例では、ノズル本体 4 1の上部側に、 2個一対の斜めに延びるノズル孔 4 2が、複数列設けられている。各ノズル孔 4 2から噴射されるエアによって、流体処理室 4 3内に配置された前駆体繊維束の扁平状に開繊された末端部と耐炎化繊維束の扁平状に開繊された末端部とのフイラメント同士が、 1本のフィラメントレベルで絡合される。

前駆体繊維束 1 0 A、 1 0 Bと介在繊維束 1 1との結合部 1 2 A、 1 2 Bを形成する前に、これら繊維束の重ね合わせた状態を形成する必要がある。次に、この重ね合わせのための装置の例を説明する。

第 1 1図は、重ね合わせ装置の一例の模式的斜視図である。第 1 2図は、第 1 1図に示した装置による結合部の形成を説明する概略縦断面図である。第 1 1図において、第 1の繊維束保持手段 6 2 Aは、第 1の前駆体繊維束 1 O Aの終端部 1 0 aを、その長手方向に間隔をおいて 2力所で保持するための、繊維束の横断方向亘つて位置する繊維束保持バ一 6 l A a、 6 l A bを有する。また、第 2の繊維束保持手段 6 2 Bは、第 2の前駆体繊維束 1 0 Bの終端部 1 0 bを、その長手方向に間隔をおいて 2力所で保持するための、繊維束の横断方向亘つて位置する繊維束保持バー 6 l B a、 6 1 B bを有する。第 1の繊維束保持手段 6 2 Aと第 2の繊維束保持手段 6 2 Bとは、それらに保持される第 1の前駆体繊維束 1 O Aの終端部 1 0 aの先端と第 2の前駆体繊維束 1 0 Bの終端部 1 O bの先端とが向かい合う状態が形成されるように、配置されている。

一方、第 1の繊維束保持手段 6 2 Aと第 2の繊維束保持手段 6 2 Bとの上側には、介在繊維束保持手段 6 4が位置するこの介在繊維束保持手段 6 4は、介在繊維束 1 1の始端部と終端部とを、間隔をおいて 2力所で保持するための、繊維束の横断方向亘つて位置する繊維束保持バ一 6 3 a、 6 3 bを有する。この状態で、第 12図に示すように、流体を用いたフィラメント交絡処理を行うための交絡ノズル 65 A、 65Bを、これら交絡ノズル 65 A、 658の処理室65 &、 65 b内に上記重ね合わせた各末端部 10 a、 1 Obと介在繊維束 1 1とが位置するように設ける。ノズル 65A、 65 B からのエア噴射によって、所望の結合状態を得る。ノズル 65A、 65 B によるフィラメント交絡の形成は、必要に応じて、ノズル 65A、 65 B を、第 12図において矢印 65 Aa、 65 Bbで示すように、繊維束の長手方向に移動させることによって、所望の長さに直って行っても良い。また、ノズル 65A、 65Bは、一方ずつ、あるいは、双方同時に作動させるようにしても良い。また、これらノズル 65 A、 65 Bをいずれか一方のみとし、 1個のノズルを用いて双方の部分の交絡処理を、順次行うようにしても良い。

なお、ノズル 65A、 65 Bによる流体処理の前に、第 1の繊維束保持手段 62A、第 2の繊維束保持手段 62 B、介在繊維束保持手段 64に保持された前駆体繊維束 10 A、 10 Bと介在繊維束 1 1を、多少弛ませるようにすると、フィラメント同士の絡合が行われ易くなる。

第 13図は、他の重ね合わせ装置ならびにそれを用いての前駆体繊維束と介在繊維束との結合方法を説明するための概略縦断面図である。この装置は、第 4図に示した列状の交絡を複数箇所に設ける場合に、好ましく用いられる。繊維束の結合手順は、第 1 1図を用いて説明したのと同様にして、両前駆体繊維束 10A、 1 OBと介在繊維束 1 1を保持した後、第 12図を用いて説明したのと同様にして、両前駆体繊維束 10A、 10 B と介在繊維束 1 1とを重ね合わせた状態にする。

次に、第 13図の（a) に示すように、交絡を実施する箇所に、それぞれエア交絡ノズル 65を設置する。各エア交絡ノズル 65の両側には、リラックス保持手段 66力所定の間隔で設置されている。

次いで、第 13図の（b) に示すように、前駆体繊維束保持手段 6 1 A a、 61Ab、 6 1 B a、 61 B bと介在繊維束保持手段 63 a、 63 b とが、一旦、開放されるとともに、エア交絡ノズル 65とリラックス保持部 6 6とが、第 1 3図（b ) に示すように、それぞれ移動せしめられる。この作動により、繊維束の交絡が施される箇所は、弛んだ状態となる。続いて、各エア交絡ノズル 6 5により、各箇所で絡合処理が行われる。これにより、第 4図に示した結合部 1 2 A、 1 2 Bにおける複数の列状の交絡部が形成される。

この方法によれば、繊維束に弛みを与えることができるため、交絡がかかりやすく、絡合を強化できる。また、各交絡箇所のリラックス率を、各々設定できるので、望ましい結合形態、結合強度が得られる。なお、第 4 図に示す結合形態の場合、結合強度のばらつきを少なくするためには、交絡箇所の数は、 3〜 5箇所程度とすることが好ましい。

上記のような結合方法においては、介在繊維束として、耐炎化処理温度において非発熱性である耐炎化繊維束が用いられるので、結合部が多少太くなつても、耐炎化炉内における前駆体繊維束の結合部における発熱量が小さく抑えられ、過大蓄熱によるフィラメント切れ等の不都合の発生が回避される。

その結果、 3 0 , 0 0 0本以上のフィラメントを有する、従来のものに比べ、著しく太い前駆体繊維束であっても、耐炎化処理温度を実質的に大きく低下させることなく、かつ、耐炎化処理速度（繊維束の走行速度）を低下させることなく、耐炎化処理が可能となる。従って、最終的に、太い炭素繊維束を連続的に製造することが可能となり、炭素繊維を低コス卜で製造することが可能となる。

特に、前駆体繊維束および介在繊維束の末端部を扁平状に開織した状態において、それぞれの繊維束のフィラメント同士を流体処理により絡合させて、 2本の前駆体繊維束を 1本に結合するので、従来の、繊維束を結ぶ方式で生じていたこぶ状の結合部や、従来の、流体処理による結合方式で生じていたこぶや状あるいはねじれ状の結合部における繊維束の強固な締まりが生じない。

すなわち、前駆体繊維束が、太い繊維束であっても、結合部が、単位面積当たり、あるいは、単位体積当たりの発熱量が少ない形態に形成できるので、非発熱性の介在繊維束を使用することと相まって、結合部での過大な発熱ゃ蓄熱を、従来手法による場合に比べ、より確実に抑制することができる。

また、従来、結合部が耐炎化処理炉を通過するとき、炉の温度をかなり低下させていたが、本発明によれば、耐炎化処理炉の温度をそれ程低く設定しなくて済み、太い前駆体繊維束を、効率よく、かつ、安定して、耐炎化処理することが可能となり、生産性が高められ、従って、低コストで炭素繊維を製造することが可能となった。

一方、上述した前駆体繊維束と介在繊維束の末端部を、 S平状に開織した状態にして、流体処理による絡合を施す手法は、前駆体繊維束の末端部同士を、介在繊維束を介さずに、直接結合する方法にも適用できる。

従来技術により太い前駆体繊維束の末端部を結合しょうとすると、フィラメント数が多すぎて、流体処理を施しても絡合が弱く、フィラメント密度が不均一となって、結合力不足、局所的な高フィラメント密度による蓄熱、焼損が発生する。

しかし、本発明による扁平状に開繊させた状態で繊維束を流体処理により絡合させる方法によれば、太い前駆体繊維束の末端部同士を直接結合しても、従来技術に比較して結合力が大幅に向上し、また、結合部においては、単位面積当たり、あるいは、単位体積当たりの発熱量の少ない均一なフィラメントの絡合が可能となり、結合部における過大な発熱や蓄熱を抑制することが可能となった。

太い前駆体繊維束同士の末端部を扁平状に開繊させて直接絡合させる方法は、上述した介在繊維束を介する方法と基本的に同様な方法で実施できる。

絡合形態の具体例は、第 4図〜第 6図に示した前駆体繊維束 1 O Aの末端部（終端部） 1 0 aに、それに結合された介在繊維束 1 1の代わりに、前駆体繊維束 1 0 Bの末端部（始端部） 1 0 bを結合させる形態とすることで良い。結合部としては、第 4図の列状交絡、第 5図の多点状交絡、第 6図の全面交絡等の絡合形態を、採用することができる。また、その際の絡合手段としては、介在繊維束を用いる場合と同様に、例えば、第 8図に示したようなエア交絡ノズル装置 2 1を用いて、第 8図の前駆体繊維束 1 O Aの末端部（終端部） 1 0 aに対して、介在繊維束 1 1の代わりに、前駆体繊維束 1 0 Bの末端部（始端部） 1 0 bとを重ね合わせてノズル内に配置し、ノズル孔 2 2から噴射される流体により、重ね合わされた両末端部のフィラメントをフィラメントレベルに開繊するとともに、これらを絡合させることで良い。

介在繊維束を介さない前駆体繊維束の末端部同士の直接結合は、例えば、第 1 1および 1 2図に示した介在繊維束を介した結合方法および装置と同様なもので行える。具体的には、第 1 1および 1 2図の前駆体繊維束保持手段 6 2 Aに、前駆体繊維束 1 O Aの末端部（終端部） 1 0 aを保持させ、介在繊維束保持手段 6 4に、介在繊維束 1 1の代わりに、前駆体繊維束 1 0 Bの末端部（始端部） 1 0 bを保持させる。この場合、前駆体繊維束保持手段 6 2 Bは、不要となる。

次に、第 1 2図に示すように、前駆体繊維束の終端部 1 0 aと前駆体繊維束の始端部 1 0 bとを重ね合わせて、エア交絡ノズル装置 6 5によって、流体処理による絡合処理を施す。

このとき、流体による絡合処理の絡合の強化と均一化のため、前駆体繊維束の末端部（終端部および始端部） 1 0 a、 1 0 bを、扁平状に開繊させた状態で保持させる。特に、各繊維束は、フィラメント密度が、 4， 0 0 0本 Zmm以下の状態に扁平状に開繊されていることが好ましい。

また、第 1 3図に示す結合方法および装置についても、介在繊維束保持手段 6 4に、介在繊維束 1 1の代わりに、前駆体繊維束 1 0 Bの末端部

(始端部） 1 0 bを保持させることにより、前駆体繊維束の末端部同士の結合を行うことができる。

上述した前駆体繊維束の末端部を介在繊維束を介して結合する方法、および、前駆体繊維束の末端部同士を直接結合する方法においては、繊維束を予め扁平状に開繊した状態で配置した後、流体処理を施すため、結合する前駆体繊維束のフィラメントが捲縮を有していても、所望の結合強度で結合可能である。

しかし、捲縮のかかった前駆体繊維束は、綿状で、フィラメントが絡まつている場合があるため、この場合は、結合する繊維束同士の絡合の均一性がやや劣ることになる。

この問題を解決するには、捲縮のかかった前駆体繊維束の結合に使用する末端部のみの捲縮を除去すれば良い。

この捲縮除去の程度は、流体処理による絡合の強化が目的であるため、捲縮がかかりフィラメントが絡み合った綿状の繊維束に、張力を負荷して真っ直ぐにした状態で、短時間の熱処理を施して、各フィラメントがある程度真っ直ぐで、かつフィラメントの絡み合いが無くなれば充分である。

この熱処理方法としては、ホットエアやスチームの吹き付け、あるいは、面状ヒーターによるプレスなど様々な方法がある。

第 1 4図は、この熱処理を実施するための熱処理装置の一例の概略側面図である。第 1 4図において、捲縮のかかった前駆体繊維束 1 O Aの末端部 1 0 aは、繊維束保持手段 6 8 a、 6 8 bで保持される。次いで、前駆体繊維束保持手段 6 8 a、 6 8 bが、繊維束の長手方向で、互いに反対方向に移動せしめられ、繊維束保持手段 6 8 a、 6 8 bにより挟まれた部分の前駆体繊維束 1 O Aの末端部 1 0 aの捲縮が引き延ばされ、捲縮が消えた状態が形成される。このとき、繊維束保持手段 6 8 a、 6 8 bの移動は、所定の間隔となるようにしても良いし、繊維束に負荷される張力が所定の荷重となるようにしても良い。

その後、繊維束 1 O Aの末端部 1 0 aを、上下両面から、面状ヒー夕一 6 9で挟むことによりプレスし、捲縮を除去する。この面状ヒ一夕一 6 9 の温度は、 8 0 °C〜 1 8 0 °C、好ましくは、 1 0 0 °C〜 1 5 0 °Cとし、熱処理時間は、 3秒〜 1 0秒で良い。

第 1 4図に示した捲縮除去手段は、非常に簡単であるため、前述した第 1 1、 1 2および 1 3図に示した結合装置に、容易に組み込むことが可能である。

なお、前駆体繊維束同士を直接結合する方法では、耐炎化処理温度において非発熱性の介在繊維束を介して結合する方法に比べ、結合部の前駆体繊維の密度が 2倍となるため、介在繊維束を介在させる場合に比べ、蓄熱しゃすい。

これを緩和するには、太い前駆体繊維束同士を直接結合した部分に、耐炎化反応抑制剤を付与するのが良い。

耐炎化反応抑制剤を付与することにより、発熱反応が抑制されるため、結合部の蓄熱を抑えることが可能となり、耐炎化処理工程でのフィラメント焼損、フィラメント切れ等の不都合を回避することができる。耐炎化反応抑制剤としては、硼酸水を用いるのが好ましい。

以上において、前駆体繊維束の末端部と介在繊維束の末端部とで形成される結合部、あるいは、前駆体繊維束の末端部と他の前駆体繊維束の末端部とで形成される結合部におけるフィラメント同士の実質的に均一な絡合を形成するフィラメント交絡処理手段として、流体を用いたフィラメント交絡処理手段について説明したが、次に、ニードルパンチを用いたフイラメント交絡処理手段について説明する。

前駆体繊維束の扁平状に開繊された末端部と介在繊維束の扁平状に開繊された末端部とを重ね合わせ、あるいは、前駆体繊維束の扁平状に開繊された末端部と他の前駆体繊維束の扁平状に開繊された末端部とを重ね合わせ、重ね合わせた部分を、上記流体を用いたフィラメント交絡処理に代えて、二一ドルパンチ処理することによつても、両繊維束の結合部におけるフィラメント同士の実質的に均一な絡合を形成することができる。すなわち、このニードルパンチ処理は、上記流体を用いたフィラメント交絡処理が適用できる全ての場合において、流体を用いたフィラメント交絡処理に代えて用いることができる。

なお、ニードルパンチは、従来知られているニードルパンチ装置を用いることにより行われる。繊維束に対して垂直な方向に、棘を持った針が上下運動して、針の先端、あるいは、棘に引つかかった繊維束を構成しているフィラメントの相対位置が変更せしめられ、フィラメントが相互に立体的に絡み合う。二一ドルパンチの回数、密度、針の形を最適化して、結合部の所望の結合力を得ることができる。

二一ドルパンチによる結合部の形成の一例として、第 4図に示した態様の介在繊維束を介した一連の前駆体繊維束の形成について説明する。前駆体繊維束 1 0 Aの終端部 1 0 aと介在繊維束（耐炎化繊維束） 1 1の始端部との重ね合わせ、および、前駆体繊維束 1 0 Bの始端部 1 0 bと介在繊維束 1 1の終端部との重ね合わせは、第 1 1図を用いて説明したのと全く同様に行われる。

第 1 5図は、第 1 1図に示した装置による結合部の形成を説明する概略縦断面図である。第 1 5図を用いて説明する結合部の形成は、第 1 2図を用いて説明したフィラメント交絡処理を行うための交絡ノズル 6 5 A、 6 5 Bに代えて、二一ドルパンチ手段により行われる。

第 1 5図において、二一ドルパンチの処理室内に、上記重ね合わされた各末端部 1 0 a、 1 0 bと介在繊維束 1 1とが配置されるように二一ドルパンチ 7 0 A、 7 O Bを設置し、ニードルパンチにより重ね合わされた繊維束を絡め合わせる。二一ドルパンチは、ストリッパ一プレート 7 1 A、 7 1 Bとベッドプレート 7 2 A、 7 2 Bとが、重ね合わせた繊維束を挟んだ状態で、ニードルビームが上下方向に動くことにより行われる。実施例

以下、実施例を挙げて、本発明の内容をより具体的に説明する。

本発明による効果を確認するため、耐炎化処理炉を用いて以下のような前駆体繊維束の耐炎化処理炉走行テストを実施した。

第 1のキャンに収容された前駆体繊維束は、耐炎化炉内へと走行しながら導かれ、所定の温度、通過時間にて、耐炎化処理を受ける。第 1のキヤンのある場所に、次の前駆体繊維束の入った第 2のキャンを用意し、後に詳述する前駆体繊維束の結合方法により、第 1のキャンに収容された前駆体繊維束の終端部と次の前駆体繊維束の始端部を結合した。

結合部は、ガイドバ一や、ドライブステーションを通過して、謝炎化処理炉に入る。耐炎化処理時間は 6 0分とし、各水準について耐炎化処理炉内温度を変化させて、繊維束が通過可能な上限温度を測定し、その温度における耐炎化工程通過率を測定した。炉内温度制御の変動幅があるため、測定温度は、 5 °Cきざみとした。

耐炎化処理炉を通過した結合部は、続いて、炭化処理炉において、窒素雰囲気中で 1 5 0 0 °Cにて炭化処理され、炭化処理炉通過後、得られた炭素繊維束は、巻取機によりポビンに巻き上げられた。

耐炎化処理炉内で前駆体繊維束にかかる張力は、初期には約 6 k g f / s t、後期には繊維束が収縮して 9 k g f / s t程度であった。

また、耐炎化する前駆体繊維束は、単糸デニール 1 . 5 d、フイラメント数 7 0， 0 0 0本のポリアクリル系前駆体繊維束である。キャンからの立ち上げ、糸道通過を容易にするため、この繊維束は、捲縮を有する。実施例、比較実施例における条件、結果を表 1にまとめた。ブランクとして、フィラメント数 7 0 , 0 0 0本（7 0 K) の前駆体繊維束自体（結合部なし）について、耐炎化処理炉の通過可能な上限温度と、工程通過率を測定した。結果は、耐炎化可能な上限温度が 2 3 5 °Cであり、耐炎化温度を 2 4 0 °Cに設定すると、前駆体繊維束が焼き切れた。また、耐炎化温度 2 3 5 °Cでは、耐炎化工程、炭化工程の工程通過率は、共に 1 0 0 %であった。

[実施例 1 ]

フィラメント数 7 0， 0 0 0本の前駆体繊維束の末端部同士を、耐炎化繊維束を介在させて結合した。このとき、介在させる耐炎化繊維束のフィラメント数を、 3 6， 0 0 0本、 4 8， 0 0 0本、 6 0 , 0 0 0本、 1 0 0 , 0 0 0本として、 4種類の結合サンプルを作製した。

結合には、第 1 4図の捲縮除去手段と、第 1 3図の繊維束の結合装置を使用し、第 4図に示す形態となるように結合した。交絡箇所は、第 4図と同様に各重ね合わせ部において 4列とした。以下に手順を示す。

( i) 第 1 4図の捲縮除去手段を用いて、前駆体繊維束の末端部の捲縮を除去する。表面温度 1 0 0 °C〜1 3 0 °Cの面状ヒーターで引き延ばした状態の繊維束を両面から 5秒間プレスした。

( i i) 第 1 3図（a ) に示すように、捲縮除去した前駆体繊維束と介在繊維束である耐炎化繊維束を、それぞれ幅 2 5 mmの扁平状に開繊（拡幅）した後、重ね合わせた。

( i i i) 第 1 3図（b ) に示すように、各エア交絡箇所において繊維束をその長手方向に弛ませ、各エア交絡ノズル 6 5 A、 6 5 Bから圧空を噴射して、絡合処理をした。エア交絡ノズルは、第 9図に示した形状であり、絡合処理空間の横幅は、 5 0 mm、隙間は 6 mmのものを使用した。また、ノズルから噴射される圧空の供給元での圧力は、 0 . 5 M P aとした。

( iv) 結合された前駆体繊維束と耐炎化繊維束の各末端部の余った邪魔な部分を切断除去して、結合部が第 4図に示す形態となるようにした。

このようにして形成した結合部は、エア交絡部において、フィラメントが充分均一に混繊 ·絡合しており、小束のフィラメントが捻れるような形態の絡合は発生しなかった。

(v) こうして形成した結合部を有する一連の前駆体繊維束を、耐炎化処理炉に通過させ、通過可能な上限温度を測定した。

(vi ) 同一条件による前駆体繊維束の結合部を作製し、耐炎化処理炉を通過可能な上限温度に設定した状態での結合部の耐炎化工程通過率、および、炭化工程の通過率を測定した。

表 1に示す通り、ブランクと比較して、実施例における前駆体繊維束の耐炎化処理炉の通過可能な上限温度は、同等あるいは、 5 °C程度低下する程度で、温度低下幅を非常に小さくすることができた。

また、耐炎化処理炉の温度を、通過可能な上限温度に設定して、結合により形成された一連の前駆体繊維束を、耐炎化処理炉中に走行させ、ここで得られた耐炎化繊維束を、次いで、炭化処理炉中に走行させ、ここに得られた炭素繊維束を、巻取機によりポビンに巻き上げた。

特に、結合部における交絡部分の形態が、扁平状で、フィラメントが均一に絡合されているため、双方の炉で使用される繊維束を支持し走行させるために用いられる溝付きローラ一の溝部への繊維束の収まりが良好であつた。

[比較実施例 1 ]

フィラメント数 7 0 , 0 0 0本の前駆体繊維束の末端部同士を、特公平 1 - 1 2 8 5 0号公報に記載の従来技術であるエア交絡方法により結合した。エア交絡ノズルは、第 1図に示す構造のノズルで、フィラメント数の多い繊維束用に、絡合処理室と、ノズル孔径を大きくしたものを使用した交絡箇所は、実施例 1と同様に、結合する繊維束同士の重ね合わせ部において 4列とした。結合する束状の繊維束同士を重ねた状態でこのエア交絡ノズルの絡合処理室内に配置し、ノズルに供給する圧空圧を 0 . 5 M P a として、エア交絡処理をした。

この方法によるエア交絡では、フィラメントが幾つかの小束に分かれて、捻れ、フィラメントが小束同士で絡合する形態となった。

このようにして結合された前駆体繊維束について、実施例 1と同様な方法で、耐炎化処理炉の通過可能な上限温度及び工程通過率を測定した。耐炎化処理炉内で、捻れるように絡合したエア交絡部が蓄熱 ·焼損しやすく、耐炎化処理炉通過可能な上限温度が 2 2 0 °Cとなり、ブランクに比ベて大きく低下した。また、結合部の結合力が実施例 1に比べ、大幅に弱く、また、ばらつきが大きいため、 2 2 0 °Cにおける耐炎化処理炉の通過テストでは、結合部の素抜けや、破断が多発した。

[比較実施例 2 ]

フィラメント数 7 0 , 0 0 0本の前駆体繊維束の末端部同士を、特公平 1 - 1 2 8 5 0号公報に記載の従来技術であるエア交絡方法により、フィラメント数 6 0， 0 0 0本の耐炎化繊維束を介在させて結合した。結合方法は、比較実施例 1と同一方法とした。

この方法によるエア交絡では、比較実施例例 1と同様に前駆体繊維束フイラメントと耐炎化繊維束のフイラメントとが、それぞれ幾つかのフィラメントの小束に分かれて、捻れるように、小束同士で絡合する形態となつた。

このようにして得られた一連の前駆体繊維束について、実施例 1と同様な方法で、耐炎化処理炉の通過可能な上限温度および工程通過率を測定した。

耐炎化処理炉内で、比較実施例 1に比べると、耐炎化繊維束を介在させたことによる蓄熱抑制効果があり、耐炎化処理炉通過可能な上限温度が 2 2 5 °Cとなったが、ブランクに比べて大きく低下した。また、比較実施例 1と同様に、結合部における結合力が実施例 1に比べて大幅に弱く、また、ばらつきが大きいため、 2 2 5 °Cにおける耐炎化工程通過テストでは、結合部の素抜けや、破断が多発した。

上述した実施例 1と比較実施例 1、 2から、本発明の結合方法によれば、従来技術に比べて、結合部の結合強度向上と結合される繊維束のフィラメント同士の均一な混繊及び絡合、蓄熱の抑制効果が達成されることが判る。特に、実施例 1の（1 ) 〜（4 ) の結果から、介在させる耐炎化繊維束のフィラメント数 Fは、前駆体繊維束のフィラメント数 Gに対して、 0 . 4 X G≤F≤ 1 . 5 X Gの範囲にあることが好ましく、 0 . 6 X G≤F≤ 1 . 0 X Gの範囲にあることが特に好ましいことが判る。

[実施例 2 ]

フィラメント数 6 0， 0 0 0本（6 0 K) の耐炎化繊維束を介在させて、フィラメント数 7 0， 0 0 0本（7 0 K) の前駆体繊維束の末端部同士を結合した。結合は、実施例 1と同じで、前記の（i) 〜（iv) の手順で行つた。ただし、各繊維束の末端部を扁平状の開繊幅を、 2 5 mmではなく、 1 4 mmとした。

この結合方法で作製した結合部は、実施例 1の（3 ) に比べ、エア交絡部のフィラメントの混繊 ·絡合にばらつきがあった。耐炎化炉通過可能な上限温度、および、工程通過率は、実施例 1の（3 ) に比べると、少し低いが、比較実施例 2に比べると、大幅に改善されている。

表 1に示すように、エア交絡前の各繊維束の末端部の扁平状の開繊におけるフィラメント密度が、実施例 1では、 4 0 0 0本 Zmmより大であるのに対して、実施例 1、 3、 4では、 4 0 0 0本 Zmm以下である。これらを比較すると、結合する各繊維束の末端部の扁平状の開繊におけるフィラメント密度は、 4 0 0 0本 Zmm以下であることが好ましいことが判る。

[実施例 3 ]

フィラメント数 7 0， 0 0 0本の前駆体繊維束の末端部同士を、耐炎化繊維束を介在させずに直接結合した。

結合は、実施例 1と同様であるが、前駆体繊維束の末端部と介在繊維束 (耐炎化繊維束）を重ね合わせる代わりに、前駆体繊維束の末端部同士を直接重ね合わせて行った。交絡箇所は 4列とした。

このようにして形成した結合部は、エア交絡部においてフィラメントが充分均一に混繊 ·絡合しており、小束のフィラント同士の捻れるような形態の絡合は発生しなかった。

こうして結合した一連の前駆体繊維束を、耐炎化処理炉に通過させ、通過可能な上限温度を測定した。

結合部における前駆体繊維束のフィラメント密度が高いため、結合部が蓄熱しゃすく、耐炎化処理炉通過可能な上限温度が 2 2 5 °Cとなった。この耐炎化処理炉通過可能な上限温度は、ブランクに比べて低下したが、比較実施例 1に比べて高く改善されている。また、耐炎化処理炉の温度をこの上限温度 2 2 5 °Cとし、前駆体繊維束を耐炎化処理、次いで炭化処理した。繊維束は、耐炎化処理工程、炭化処理工程を通過し、得られた炭素繊維束は、巻取機によりポビンに巻き上げられた。

特に、結合部における交絡部分の形態が、扁平状で、フィラメントが均一に絡合されているため、両工程で用いられる溝付きローラ一の溝部への繊維束の収まりが良好であった。この方法は、介在繊維束（耐炎化繊維束）を介在させる方法よりも、生産性が低下するが、実施例 1に比べて簡便な方法であるので、耐炎化処理炉の温度を多少下げてもよい場合において、充分に生産に適用できる。

[実施例 4 ]

実施例 3と同一の方法で、フィラメント数 7 0， 0 0 0本の前駆体繊維束の末端部同士を直接結合した後、耐炎化反応抑制剤として、結合部に硼酸水を付与した。耐炎化処理炉の通過可能な上限温度が 2 3 5 °Cとなった。ブランクと同等の条件で、耐炎化処理炉を通過させることができた。

ただし、硼酸水を付与した部分は、反応が抑制されて耐炎化が遅れているため、このまま炭化処理しても焼き切れる場合がある。そのため、結合部に硼酸水処理を施す場合には、耐炎化処理後、得られた耐炎化繊維束の硼酸水処理を行った部分を切断 ·除去し、再結合することが好ましい。

[実施例 5 ]

実施例 1と同様にして、前駆体繊維束および介在繊維束である耐炎化繊維束を用意した。これら繊維束の結合手段として、実施例 1で用いた結合手段であるエア交絡ノズルに代え、ニードルパンチを用いた。第 1 5図に示すように、各繊維束の重ね合わせ部分を二一ドルパンチで絡合させた。結合された前駆体繊維束と耐炎化繊維束の各末端部の余った邪魔な部分を切断除去して、結合部が第 4図に示す形態となるようにした。

このようにして形成した結合部は、二一ドルパンチ交絡部において、フイラメントが充分均一に混繊 ·絡合しており、小束のフィラメントの捻れるような形態の絡合は発生しなかった。

こうして形成した結合部を有する一連の前駆体繊維束を、耐炎化処理炉に通過させ、通過可能な上限温度を測定した。

同一条件による前駆体繊維束の結合部を作製し、耐炎化処理炉を通過可能な上限温度に設定した状態での結合部の耐炎化工程通過率、および、炭化工程の通過率を測定した。

表 2に示す通り、ブランク（表 1参照）と比較して、実施例における前駆体繊維束の耐炎化処理炉の通過可能な上限温度は、同等あるいは、 5 °C 程度低下する程度で、温度低下幅を非常に小さくすることができた。

また、耐炎化処理炉の温度を、通過可能な上限温度に設定して、結合された一連の前駆体繊維束を耐炎化処理炉中に走行させ、得られた耐炎化繊維束を、次いで、炭化処理炉中に走行させ、得られた炭素繊維束を、巻取機によりボビンに巻き上げた。

特に、結合部における交絡部分の形態が、扁平状で、フィラメントが均一に絡合されているため、双方の炉で使用される繊維束を炉中で支持し走行させるために用いられる溝付き口一ラーの溝部への繊維束の収まりが良好であった。

[実施例 6 ]

実施例 2と同様にして、前駆体繊維束および介在繊維束である耐炎化繊維束を用意した。これら繊維束の結合手段として、実施例 2で用いた結合手段であるエア交絡ノズルに代え、ニードルパンチを用いた。第 1 5図に示すように、各繊維束の重ね合わせ部分を二一ドルパンチで絡合させた。

この結合方法で作製した結合部は、実施例 5の（3 ) に比べ、ニードルパンチ交絡部のフィラメントの混繊 ·絡合にばらつきがあった。耐炎化炉通過可能な上限温度、および、工程通過率は、実施例 5の（3 ) に比べると、少し低いが、比較実施例 2に比べると、大幅に改善されている。

表 2に示すように、ニードルパンチ交絡前の各繊維束の末端部の扁平状の開繊におけるフィラメント密度が、実施例 6では、 4 0 0 0本 mmより大であるのに対して、実施例 5、 7、 8では、 4 0 0 0本 mm以下である。これらを比較すると、結合する各繊維束の末端部の扁平状の開繊におけるフィラメント密度は、 4 0 0 0本 mm以下であることが好ましいことが判る。

[実施例 7 ]

実施例 3と同様にして、前駆体繊維束を用意した。繊維束の結合手段として、実施例 3で用いた結合手段であるエア交絡ノズルに代え、二一ドルパンチを用いた。結合手段は、実施例 5と同様であるが、前駆体繊維束と耐炎化繊維束を重ね合わせる代わりに、前駆体繊維束の末端部同士を重ね合わせて結合している。ニードルパンチによる絡合部の長さは、約 3 0 c mとした。

このようにして形成した結合部は、二一ドルパンチ交絡部においてフィラメントが充分均一に混繊 ·絡合しており、小束のフィラント同士の捻れるような形態の絡合は発生しなかった。

結合部における前駆体繊維束のフィラメント密度が高いため、結合部が蓄熱しゃすく、耐炎化処理炉通過可能な上限温度が 2 2 5 °Cとなった。この耐炎化処理炉通過可能な上限温度は、ブランク（表 1参照）に比べて低下したが、比較実施例 1 (表 1参照）に比べて高く改善されている。また、耐炎化処理炉の温度を前記の上限温度 2 2 5 °Cとし、前駆体繊維束を耐炎化処理、次いで炭化処理した。繊維束は、耐炎化処理工程、炭化処理工程を通過し、得られた炭素繊維束は、巻取機によりボビンに巻き上げられた。特に、結合部における交絡部分の形態が、扁平状で、フィラメントが均一に絡合されているため、両工程で用いられる溝付き口一ラ一の溝部への繊維束の収まりが良好であった。この方法は、介在繊維束（耐炎化繊維束）を介在させる方法よりも、生産性が低下するが、実施例 5に比べて簡便な方法であるので、耐炎化処理炉の温度を多少下げてもよい場合において、充分に生産に適用できる。

[実施例 8 ]

実施例 7と同一の方法で、前駆体繊維束の末端部同士を直接結合した後、耐炎化反応抑制剤として、結合部に硼酸水を付与した。

耐炎化処理炉の通過可能な上限温度が 2 3 5 °Cとなった。ブランク（表 1参照）と同等の条件で、耐炎化処理炉を通過させることができた。

ただし、硼酸水を付与した部分は、反応が抑制されて耐炎化が遅れているため、このまま炭化処理しても焼き切れる。そのため、結合部に硼酸水処理を施す場合には、耐炎化処理後、得られた耐炎化繊維束の硼酸水処理を行った部分を切断 ·除去し、再結合することが好ましい。表 1

(注） K:フィラメント数 1,000本を表す。 1 ( き）

( ） * 1：耐炎化工程を通過できるように耐炎化条件を調したため、耐炎化工程は通過した力耐炎化糸としての特性が得られないため、炭化処理は行わなかった。

* 2：耐炎化工程での繊維束の通過率が低かったため、炭化処理は行わなかった。

表 2

(注） K:フィラメント数 1,000本を表す。

2

( ） * 1：耐炎化工程を通過できるように耐炎化条件を調整したため、耐炎化工程は通過したが、耐炎化糸としての特性が得られないため、炭化処理は行わなかった。産業上の利用可能性

本発明に係る炭素繊維製造用前駆体繊維束は、 3 0， 0 0 0本以上のフイラメントを有する炭素繊維製造用前駆体繊維束の複数本を、その終端部と始端部とにおいて、直接、あるいは、耐炎化処理温度において非発熱性を有する介在繊維束（例えば、耐炎化繊維束）を介して結合してなる一連の繊維束であり、結合部において、それぞれの繊維束のフィラメントが、相互に、フィラメントレベルで交絡している。

この一連の炭素繊維製造用前駆体繊維束は、その太さが従前のものより大きいにも拘わらず、耐炎化処理工程における結合部での蓄熱が小さく、結合部での焼損が起こりにくい。そのため、耐炎化処理が、高い温度で、連続して行え、安価な炭素繊維の供給が可能となる。

Claims

の

1 . 3 0， 0 0 0本以上のフィラメントを有する炭素繊維製造用前駆体繊維束からなる第 1の繊維束と、 3 0， 0 0 0本以上のフィラメントを有する炭素繊維製造用前駆体繊維束からなる第 2の繊維束と、耐炎化処理温度において、非発熱性を有する多数のフィラメントからなる介在繊維束とからなり、前記第 1の繊維束の終端部と前記第 2の繊維束の始端部とが、前記介在繊維束を介して結合されており、前記第 1の繊維束の終端部と前記介在繊維束の始端部とが結合されている第 1の結合部と前記介在繊維束の終端部と前記第 2の繊維束の始端部とが結合されている第 2の結合部とにおいて、それぞれの繊維束を構成しているフィラメント同士が、実質的に均一に絡合されている炭素繊維製造用前駆体繊維束。

2 . 前記介在繊維束が耐炎化繊維束である、請求項 1記載の炭素繊維製造用前駆体繊維束。

3 . 前記耐炎化繊維束のフィラメント数を Fとし、前記各炭素繊維製造用前駆体繊維束のフィラメント数を Gとしたとき、 0 . 4 X G≤F≤ 1 .

5 X Gなる関係を満足している請求項 2記載の炭素繊維製造用前駆体繊維束。

4 . 前記各炭素繊維製造用前駆体繊維束が、捲縮を有するフィラメントからなり、かつ、前記結合部においては、その捲縮が除去されている請求項 1、 2、あるいは、 3記載の炭素繊維製造用前駆体繊維束。

5 . 3 0， 0 0 0本以上のフィラメントを有する炭素繊維製造用前駆体繊維束からなる第 1の繊維束と、 3 0， 0 0 0本以上のフィラメントを有する炭素繊維製造用前駆体繊維束からなる第 2の繊維束とからなり、前記第 1の繊維束の終端部と前記第 2の繊維束の始端部とが直接結合されており、この結合部において、それぞれの繊維束を構成しているフィラメント同士が、実質的に均一に絡合されている炭素繊維製造用前駆体繊維束。

6 . 前記炭素繊維製造用前駆体繊維束が、捲縮を有するフィラメントからなり、かつ、前記結合部においては、その捲縮が除去されている請求項 5記載の炭素繊維製造用前駆体繊維束。

7 . ( a ) 3 0 , 0 0 0本以上のフィラメントを有する炭素繊維製造用前駆体繊維束からなる第 1の繊維束の扁平状に開繊された状態の終端部を、該終端部を横断する方向において、間隔をおいて、少なくとも 2力所で、保持する第 1の繊維束保持手段と、

( b ) 3 0. , 0 0 0本以上のフィラメントを有する炭素繊維製造用前駆体繊維束からなる第 2の繊維束の扁平状に開繊された状態の始端部を、該始端部を横断する方向において、間隔をおいて、少なくとも 2力所で、保持する第 2の繊維束保持手段と、

からなり、

ている炭素繊維製造用前駆体繊維束の製造装置。

8 . 前記第 1の交絡処理手段および前記第 2の交絡処理手段が、流体を用いたフィラメント交絡処理手段である請求項 7記載の炭素繊維製造用前駆体繊維束の製造装置。

9 . 前記第 1の交絡処理手段および前記第 2の交絡処理手段が、二一ドルバンチを用いたフィラメント交絡処理手段である請求項 7記載の炭素繊維製造用前駆体繊維束の製造装置。

1 0 . ( a ) 3 0， 0 0 0本以上のフィラメントを有する炭素繊維製造用前駆体繊維束からなる第 1の繊維束の扁平状に開繊された状態の終端部を、該終端部を横断する方向において、間隔をおいて、少なくとも 2力所で、保持する第 1の繊維束保持手段と、

からなり、

ている炭素繊維製造用前駆体繊維束の製造装置。

1 1. 前記交絡処理手段が、流体を用いたフィラメント交絡処理手段である請求項 10記載の炭素繊維製造用前駆体繊維束の製造装置。

12. 前記交絡処理手段が、ニードルパンチを用いたフィラメント交絡処理手段である請求項 10記載の炭素繊維製造用前駆体繊維束の製造装置。

13. (a) 30， 000本以上のフィラメントを有する炭素繊維製造用前駆体繊維束からなる第 1の繊維束の扁平状に開繊された終端部と非発熱性を有する多数のフィラメントからなる介在繊維束の扁平状に開繊された始端部とを重ね合わせ、両繊維束のフィラメント同士を実質的に均一に絡合させ第 1の結合部を形成する工程と、

(b) 30， 000本以上のフィラメントを有する炭素繊維製造用前駆体繊維束からなる第 2の繊維束の扁平状に開繊された始端部と前記介在繊維束の扁平状に開繊された終端部とを重ね合わせ、両繊維束のフィラメント同士を実質的に均一に絡合させ第 2の結合部を形成する工程と、

(c) 前記第 1の繊維束と前記第 2の繊維束とが、前記第 1の結合部および第 2の結合部により前記介在繊維束を介して結合されてなる 1本の連続した炭素繊維製造用前駆体繊維束を、耐炎化処理して耐炎化繊維束を得る工程と、

14. 前記介在繊維束が、耐炎化繊維束である請求項 13記載の炭素繊維束の製造方法。

15. 前記介在繊維束である耐炎化繊維束のフィラメント数を Fとし、前記各炭素繊維製造用前駆体繊維束のフィラメント数を Gとしたとき、 0. 4XG≤F≤1. 5 XGなる関係を満足している請求項 14記載の炭素繊維束の製造方法。

1 6 . 前記第 1の結合部および第 2の結合部を形成する手段が、流体を用いたフィラメント交絡処理である請求項 1 3、 1 4、あるいは、 1 5記載の炭素繊維束の製造方法。

1 7 . 前記第 1の結合部および第 2の結合部を形成する際に、重ね合わせられる両繊維束のフィラメント密度が、 4， 0 0 0本 mm以下である請求項 1 6記載の炭素繊維束の製造方法。

1 8 . 前記第 1の繊維束および第 2の繊維束のフィラメントが捲縮を有する場合、前記第 1の結合部および第 2の結合部を形成する際に、前記第

1の繊維束の終端部と前記第 2の繊維束の始端部におけるフィラメントの捲縮を予め除去する請求項 1 7記載の炭素繊維束の製造方法。

1 9 . 前記第 1の結合部および第 2の結合部を形成する手段が、二一ドルパンチを用いたフィラメント交絡処理である請求項 1 3、 1 4、あるいは、 1 5記載の炭素繊維束の製造方法。

2 0 . 前記第 1の結合部および第 2の結合部を形成する際に、重ね合わせられる両繊維束のフィラメント密度が、 4， 0 0 0本 Zmm以下である請求項 1 9記載の炭素繊維束の製造方法。

2 1 . 前記第 1の繊維束および第 2の繊維束のフィラメン卜が捲縮を有する場合、前記第 1の結合部および第 2の結合部を形成する際に、前記第 1の繊維束の終端部と前記第 2の繊維束の始端部におけるフイラメントの捲縮を予め除去する請求項 2 0記載の炭素繊維束の製造方法。

2 2 . ( a ) 3 0， 0 0 0本以上のフィラメントを有する炭素繊維製造用前駆体繊維束からなる第 1の繊維束の扁平状に開繊された終端部と 3 0， 0 0 0本以上のフィラメントを有する炭素繊維製造用前駆体繊維束からなる第 2の繊維束の扁平状に開繊された始端部とを重ね合わせ、両繊維束のフィラメント同士を実質的に均一に絡合させ結合部を形成する工程と、

( b ) 前記第 1の繊維束と前記第 2の繊維束とが、前記結合部により結合されてなる 1本の連続した炭素繊維製造用前駆体繊維束を、耐炎化処理して耐炎化繊維束を得る工程と、

2 3 . 前記結合部を形成する手段が、流体を用いたフィラメント交絡処理である請求項 2 2記載の炭素繊維束の製造方法。

2 4 . 前記結合部を形成する手段が、二一ドルパンチを用いたフィラメント交絡処理である請求項 2 2記載の炭素繊維束の製造方法。

2 5 . 前記結合部を形成する際に、重ね合わせられる両繊維束のフイラメント密度が、 4， 0 0 0本 Zmm以下である請求項 2 3、あるいは、 2 4記載の炭素繊維束の製造方法。

2 6 . 前記第 1の繊維束および第 2の繊維束のフィラメントが捲縮を有する場合、前記結合部を形成する際に、前記第 1の繊維束の終端部と前記第 2の繊維束の始端部におけるフィラメントの捲縮を予め除去する請求項 2 5記載の炭素繊維束の製造方法。

2 7 . 前記結合部が形成された後、前記耐炎化処理前に、前記結合部に耐炎化抑制剤を付与する請求項 2 5、あるいは、 2 6記載の炭素繊維束の製造方法。

2 8 . 前記耐炎化抑制剤が、硼酸水である請求項 2 7記載の炭素繊維束の製造方法。