RU2703994C1 - Method for producing radioisotope molybdenum-99 - Google Patents
Method for producing radioisotope molybdenum-99 Download PDFInfo
- Publication number
- RU2703994C1 RU2703994C1 RU2018146703A RU2018146703A RU2703994C1 RU 2703994 C1 RU2703994 C1 RU 2703994C1 RU 2018146703 A RU2018146703 A RU 2018146703A RU 2018146703 A RU2018146703 A RU 2018146703A RU 2703994 C1 RU2703994 C1 RU 2703994C1
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- molybdenum
- target
- radioisotope
- liquid
- producing
- Prior art date
Links
- ZOKXTWBITQBERF-AKLPVKDBSA-N Molybdenum Mo-99 Chemical compound [99Mo] ZOKXTWBITQBERF-AKLPVKDBSA-N 0.000 title claims abstract description 61
- 229950009740 molybdenum mo-99 Drugs 0.000 title claims abstract description 39
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 title claims abstract description 25
- 238000000034 method Methods 0.000 claims abstract description 34
- ZOKXTWBITQBERF-NJFSPNSNSA-N molybdenum-98 atom Chemical compound [98Mo] ZOKXTWBITQBERF-NJFSPNSNSA-N 0.000 claims abstract description 24
- 239000007788 liquid Substances 0.000 claims abstract description 20
- ZOKXTWBITQBERF-UHFFFAOYSA-N Molybdenum Chemical compound [Mo] ZOKXTWBITQBERF-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 15
- 229910052750 molybdenum Inorganic materials 0.000 claims abstract description 15
- 239000011733 molybdenum Substances 0.000 claims abstract description 15
- 230000004913 activation Effects 0.000 claims abstract description 14
- 239000002253 acid Substances 0.000 claims abstract description 11
- 150000001875 compounds Chemical class 0.000 claims abstract description 10
- 239000003513 alkali Substances 0.000 claims abstract description 8
- 239000005078 molybdenum compound Substances 0.000 claims abstract description 5
- 150000002752 molybdenum compounds Chemical class 0.000 claims abstract description 5
- 238000000926 separation method Methods 0.000 claims abstract description 5
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 claims abstract description 4
- 239000002775 capsule Substances 0.000 claims abstract description 3
- 238000001704 evaporation Methods 0.000 claims abstract description 3
- 230000008020 evaporation Effects 0.000 claims abstract description 3
- 230000007704 transition Effects 0.000 claims abstract description 3
- 239000003708 ampul Substances 0.000 claims description 20
- 150000007513 acids Chemical class 0.000 claims description 5
- 230000000155 isotopic effect Effects 0.000 claims description 5
- 239000000463 material Substances 0.000 claims description 3
- 230000000694 effects Effects 0.000 abstract description 26
- 230000002285 radioactive effect Effects 0.000 abstract description 3
- 239000000126 substance Substances 0.000 abstract description 3
- 230000001678 irradiating effect Effects 0.000 abstract description 2
- 230000005658 nuclear physics Effects 0.000 abstract 1
- 239000007858 starting material Substances 0.000 description 12
- HEMHJVSKTPXQMS-UHFFFAOYSA-M Sodium hydroxide Chemical compound [OH-].[Na+] HEMHJVSKTPXQMS-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 9
- 239000000203 mixture Substances 0.000 description 8
- 230000004907 flux Effects 0.000 description 7
- 239000002245 particle Substances 0.000 description 7
- 230000004992 fission Effects 0.000 description 6
- 230000005855 radiation Effects 0.000 description 6
- WSWMGHRLUYADNA-UHFFFAOYSA-N 7-nitro-1,2,3,4-tetrahydroquinoline Chemical compound C1CCNC2=CC([N+](=O)[O-])=CC=C21 WSWMGHRLUYADNA-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 5
- RTAQQCXQSZGOHL-UHFFFAOYSA-N Titanium Chemical compound [Ti] RTAQQCXQSZGOHL-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- 239000002344 surface layer Substances 0.000 description 4
- 239000010936 titanium Substances 0.000 description 4
- 229910052719 titanium Inorganic materials 0.000 description 4
- GKLVYJBZJHMRIY-OUBTZVSYSA-N Technetium-99 Chemical compound [99Tc] GKLVYJBZJHMRIY-OUBTZVSYSA-N 0.000 description 3
- 125000004429 atom Chemical group 0.000 description 3
- 239000010410 layer Substances 0.000 description 3
- 239000011734 sodium Substances 0.000 description 3
- 239000011684 sodium molybdate Substances 0.000 description 3
- 235000015393 sodium molybdate Nutrition 0.000 description 3
- TVXXNOYZHKPKGW-UHFFFAOYSA-N sodium molybdate (anhydrous) Chemical compound [Na+].[Na+].[O-][Mo]([O-])(=O)=O TVXXNOYZHKPKGW-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- JFALSRSLKYAFGM-OIOBTWANSA-N uranium-235 Chemical compound [235U] JFALSRSLKYAFGM-OIOBTWANSA-N 0.000 description 3
- 229910015275 MoF 6 Inorganic materials 0.000 description 2
- 229910052790 beryllium Inorganic materials 0.000 description 2
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 description 2
- 238000005516 engineering process Methods 0.000 description 2
- 238000000605 extraction Methods 0.000 description 2
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 description 2
- 239000002184 metal Substances 0.000 description 2
- JAGQSESDQXCFCH-UHFFFAOYSA-N methane;molybdenum Chemical compound C.[Mo].[Mo] JAGQSESDQXCFCH-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 229910000476 molybdenum oxide Inorganic materials 0.000 description 2
- PQQKPALAQIIWST-UHFFFAOYSA-N oxomolybdenum Chemical compound [Mo]=O PQQKPALAQIIWST-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 230000008569 process Effects 0.000 description 2
- 229940056501 technetium 99m Drugs 0.000 description 2
- 229910052778 Plutonium Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000004698 Polyethylene Substances 0.000 description 1
- FAPWRFPIFSIZLT-UHFFFAOYSA-M Sodium chloride Chemical compound [Na+].[Cl-] FAPWRFPIFSIZLT-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 1
- 150000001224 Uranium Chemical class 0.000 description 1
- 238000009825 accumulation Methods 0.000 description 1
- 230000008901 benefit Effects 0.000 description 1
- 239000000969 carrier Substances 0.000 description 1
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 description 1
- 239000003153 chemical reaction reagent Substances 0.000 description 1
- 238000004587 chromatography analysis Methods 0.000 description 1
- 238000009833 condensation Methods 0.000 description 1
- 230000005494 condensation Effects 0.000 description 1
- 238000011161 development Methods 0.000 description 1
- 230000018109 developmental process Effects 0.000 description 1
- 238000010828 elution Methods 0.000 description 1
- 230000007613 environmental effect Effects 0.000 description 1
- 238000005530 etching Methods 0.000 description 1
- 230000005284 excitation Effects 0.000 description 1
- 230000005281 excited state Effects 0.000 description 1
- 229910052731 fluorine Inorganic materials 0.000 description 1
- 125000001153 fluoro group Chemical group F* 0.000 description 1
- 239000012634 fragment Substances 0.000 description 1
- 238000013467 fragmentation Methods 0.000 description 1
- 238000006062 fragmentation reaction Methods 0.000 description 1
- 238000002955 isolation Methods 0.000 description 1
- 238000002386 leaching Methods 0.000 description 1
- 230000008774 maternal effect Effects 0.000 description 1
- 238000005259 measurement Methods 0.000 description 1
- RLCOZMCCEKDUPY-UHFFFAOYSA-H molybdenum hexafluoride Chemical class F[Mo](F)(F)(F)(F)F RLCOZMCCEKDUPY-UHFFFAOYSA-H 0.000 description 1
- LNDHQUDDOUZKQV-UHFFFAOYSA-J molybdenum tetrafluoride Chemical compound F[Mo](F)(F)F LNDHQUDDOUZKQV-UHFFFAOYSA-J 0.000 description 1
- 238000009206 nuclear medicine Methods 0.000 description 1
- OOAWCECZEHPMBX-UHFFFAOYSA-N oxygen(2-);uranium(4+) Chemical compound [O-2].[O-2].[U+4] OOAWCECZEHPMBX-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- OYEHPCDNVJXUIW-UHFFFAOYSA-N plutonium atom Chemical compound [Pu] OYEHPCDNVJXUIW-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- -1 polyethylene Polymers 0.000 description 1
- 229920000573 polyethylene Polymers 0.000 description 1
- 239000000843 powder Substances 0.000 description 1
- 230000001681 protective effect Effects 0.000 description 1
- 238000005086 pumping Methods 0.000 description 1
- 239000012217 radiopharmaceutical Substances 0.000 description 1
- 229940121896 radiopharmaceutical Drugs 0.000 description 1
- 230000002799 radiopharmaceutical effect Effects 0.000 description 1
- 230000008929 regeneration Effects 0.000 description 1
- 238000011069 regeneration method Methods 0.000 description 1
- 239000011780 sodium chloride Substances 0.000 description 1
- 238000001179 sorption measurement Methods 0.000 description 1
- 238000001228 spectrum Methods 0.000 description 1
- 238000012549 training Methods 0.000 description 1
- 238000012546 transfer Methods 0.000 description 1
- FCTBKIHDJGHPPO-UHFFFAOYSA-N uranium dioxide Inorganic materials O=[U]=O FCTBKIHDJGHPPO-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
Classifications
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01D—SEPARATION
- B01D59/00—Separation of different isotopes of the same chemical element
- B01D59/02—Separation by phase transition
- B01D59/04—Separation by phase transition by distillation
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21G—CONVERSION OF CHEMICAL ELEMENTS; RADIOACTIVE SOURCES
- G21G1/00—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Physics & Mathematics (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- High Energy & Nuclear Physics (AREA)
- Medicines Containing Antibodies Or Antigens For Use As Internal Diagnostic Agents (AREA)
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Abstract
Description
Изобретение относится к технологии получения радиоизотопов и может быть использовано для производства радиоизотопа молибден-99, являющегося основой для создания радиоизотопных генераторов Мо-99/Тс-99m, нашедших широкое применение в ядерной медицине для диагностических целей.The invention relates to a technology for producing radioisotopes and can be used to produce a molybdenum-99 radioisotope, which is the basis for the creation of Mo-99 / Tc-99m radioisotope generators, which are widely used in nuclear medicine for diagnostic purposes.
В настоящее время основным методом получения радиоизотопов Мо-99 является облучение ядер урана-235 в ядерных реакторах - реакторный делительный способ. Этот реакторный способ позволяет получить Мо-99 практически без носителей (других изотопов молибдена) с максимально высокой удельной активностью - более 5000 Ки/г. Альтернативным способом является активационный метод, когда изотопы Мо-98 облучают в ядерных реакторах нейтронами или мишени из Мо-98 и Мо-100 на ускорителе. До настоящего времени данный способ не получил широкого распространения из-за низкой удельной активности Мо-99 (обычно менее 1 Ки/г). Генераторы же Тс-99м, используемые в клинической практике, рассчитаны на использование в качестве материнского изотопа Мо-99 высокой удельной активности, не менее 1000 - 5000 Ки/г [Баранов В.Ю. (ред.). Изотопы: свойства, получение, применение. Том 2, М.: Физматлит, 2005. - 728 с.]. Поэтому стоит задача реализации эффективного способа получения Мо-99 высокой удельной активности.Currently, the main method for producing Mo-99 radioisotopes is irradiation of uranium-235 nuclei in nuclear reactors - a reactor fission method. This reactor method allows to obtain Mo-99 with virtually no carriers (other molybdenum isotopes) with the highest specific activity - more than 5000 Ci / g. An alternative method is the activation method, when Mo-98 isotopes are irradiated in a nuclear reactor with neutrons or targets from Mo-98 and Mo-100 in an accelerator. To date, this method has not received wide distribution due to the low specific activity of Mo-99 (usually less than 1 Ci / g). The Tc-99m generators used in clinical practice are designed to use high specific activity, not less than 1000 - 5000 Ci / g, as the maternal isotope Mo-99 [Baranov V.Yu. (ed.). Isotopes: properties, production, application. Volume 2, Moscow: Fizmatlit, 2005. - 728 p.]. Therefore, the task is to implement an effective method for producing Mo-99 of high specific activity.
В известном реакторном способе получения «осколочного» молибдена-99, основанном на реакции деления ядра урана-235 под действием нейтронов, двуокись урана с обогащением по изотопу уран-235 до 90% и выше, облучают в потоке нейтронов ядерного реактора [Соколов В.А. Генераторы короткоживущих радиоактивных изотопов. М. Атомиздат, 1975; Герасимов А.С., Киселев Г.И., Ланцов М.Л. "Получение 99Мо в ядерных реакторах". Атомная энергия. Том 67, 1, 1989, с. 104-108]. Выделенный из продуктов деления радиоизотоп 99Мо обладает удельной активностью порядка 10 Ки/г. Основной недостаток этого способа состоит в том, что при делении ядра урана помимо 99Мо образуются сопутствующие осколки, суммарная активность которых значительно превышает активность целевого радиоизотопа [Маркина М.А., Старизный B.C., Брегер А.Х. "Энергетическое распределение гамма-излучения продуктов деления 235U при малом времени облучения". Атомная энергия, 1979, том 46, выпуск 6, с. 411]. Вопросы экологии и проблема обращения с долгоживущими продуктами деления являются главным сдерживающим фактором при попытке расширенного производства радиоизотопа молибдена-99 указанным способом.In the known reactor method for producing "fragmented" molybdenum-99, based on the fission reaction of the uranium-235 nucleus by neutrons, uranium dioxide enriched in the uranium-235 isotope to 90% and above is irradiated in the neutron flux of a nuclear reactor [Sokolov V.A. . Generators of short-lived radioactive isotopes. M. Atomizdat, 1975; Gerasimov A.S., Kiselev G.I., Lantsov M.L. "Getting 99 Mo in nuclear reactors." Atomic Energy. Volume 67, 1, 1989, p. 104-108]. The 99 Mo radioisotope isolated from fission products has a specific activity of the order of 10 Ci / g. The main disadvantage of this method is that, in addition to 99 Mo, fission of uranium nucleus leads to the formation of concomitant fragments, the total activity of which significantly exceeds the activity of the target radioisotope [Markina MA, Starizny BC, Breger A.Kh. "The energy distribution of gamma radiation of 235 U fission products with a short exposure time." Atomic Energy, 1979, Volume 46, Issue 6, p. 411]. Environmental issues and the problem of handling long-lived fission products are the main deterrent when trying to expand the production of the molybdenum-99 radioisotope in this way.
В известном активационном способе получения Мо-99 проводят облучение мишени из оксида молибдена MoO3 в ядерном реакторе, после извлечения мишени из реактора ее растворяют с получением раствора молибдата натрия Na2MoO4, который используется для заполнения хромотографических (не экстракционных) генераторов технеция-99m (Мо-99/Тс-99m). После распада Мо-99 до фоновых значений молибдата натрия Na2MoO4 его используют для повторного изготовления мишени из оксида молибдена MoO3 [Скуридин B.C. Методы и технологии получения радиофармпрепаратов: учебное пособие. Изд-во Томского политехнического университета, 2013. - 140 с.]. В данном способе удельная активность Мо-99 не превышает 10 Ки/г, что более, чем два порядка ниже, чем у «осколочного» Мо-99. В активационном Мо-99 на один атом Мо-99 приходится более 10 тыс. атомов других изотопов молибдена (изотопы - носители). Адсорбирующие колонки в составе генераторов Тс-99/м «забиваются» изотопами-носителями и не позволяют эффективно извлекать технеций-99m при прокачке колонок медицинским физиологическим раствором. Это ограничивает и в большинстве случаев не позволяет использовать активационный молибден-99 в традиционных генераторах Мо-99/Тс-99m.In the known activation method for producing Mo-99, the target is irradiated from the molybdenum oxide MoO 3 in a nuclear reactor, after the target is removed from the reactor, it is dissolved to obtain a solution of sodium molybdate Na 2 MoO 4 , which is used to fill the chromatography (non-extraction) technetium-99m generators (Mo-99 / Tc-99m). After the decay of Mo-99 to the background values of sodium molybdate Na 2 MoO 4, it is used to re-manufacture the target from MoO 3 molybdenum oxide [Skuridin BC Methods and technologies for producing radiopharmaceuticals: a training manual. Publishing house of Tomsk Polytechnic University, 2013. - 140 p.]. In this method, the specific activity of Mo-99 does not exceed 10 Ci / g, which is more than two orders of magnitude lower than that of the "fragmentation" Mo-99. In Mo-99 activation, more than 10 thousand atoms of other molybdenum isotopes (carrier isotopes) fall on one Mo-99 atom. Adsorbing columns in the composition of the Тс-99 / m generators are “clogged” with carrier isotopes and do not allow efficient extraction of technetium-99m when pumping the columns with medical saline. This limits and in most cases does not allow the use of molybdenum-99 activation in traditional Mo-99 / Tc-99m generators.
Для повышения удельной активности «активационного» Мо-99 предложен способ с использованием нано-мишеней [Радченко В.М., Ротманов К.В, Маслаков Г.И., Рисованный В.Д., Гончаренко Ю.Д. «Способ получения радионуклида 99Мо». Патент РФ №2426113, опуб. 10.08.2011]. В качестве стартового материала предложено использовать радиационно и термически устойчивые соединения молибдена в виде частиц размером до 100 нанометров (нм), облучение которых проводят нейтронами с плотностью потока более 1014 см-2 с-1 в течение 7÷15 суток, а радиоизотоп 99Мо выделяют из поверхностного слоя частиц путем растворения этого слоя в кислоте или щелочи. Повышенная концентрация 99Мо на поверхности частиц реализуется за счет эффекта Сцилларда-Чалмерса. Технические сложности реализации процесса связаны с тем, что при использование стартового материала с размером частиц менее 5 нм наблюдается большое вымывание порошка в раствор. А при использование материала с большими размерами снижаются количественные показатели выхода продукта. Основной же недостаток этого способа производства 99Мо состоит в недостаточной удельной активности получаемого радиоизотопа. При стравливании поверхностного слоя частиц молибдена кислотой или щелочью в раствор попадает в основном 98Мо - стартовый материал частиц. При получаемой удельной активности 99Мо на уровне 1-10 Ки/г невозможно использовать стандартный 99Мо/99mTc-генератор сорбционного типа, поскольку потребуются большие колонки и, соответственно, размеры генератора тоже станут неприемлемо большие, в результате чего увеличатся весогабаритные характеристики радиационной защиты. Кроме того, для элюирования 99mTc из такой колонки понадобится большой расход жидкости, что приведет к снижению объемной активности раствора и необходимости последующей концентрации 99mTc.To increase the specific activity of the “activation” Mo-99, a method using nano-targets was proposed [Radchenko V.M., Rotmanov K.V., Maslakov G.I., Risovanny V.D., Goncharenko Yu.D. "A method of producing a radionuclide of 99 Mo." RF patent No. 2426113, publ. 08/10/2011]. It is proposed to use radiation and thermally stable molybdenum compounds in the form of particles up to 100 nanometers (nm) in size, which are irradiated with neutrons with a flux density of more than 10 14 cm -2 s -1 for 7-15 days, and a radioisotope of 99 Mo isolated from the surface layer of particles by dissolving this layer in acid or alkali. An increased concentration of 99 Mo on the particle surface is realized due to the Szillard-Chalmers effect. The technical difficulties of the process are associated with the fact that when using starting material with a particle size of less than 5 nm, a large leaching of the powder into the solution is observed. And when using material with large sizes, quantitative indicators of the product yield are reduced. The main disadvantage of this method of production of 99 Mo is the lack of specific activity of the resulting radioisotope. When etching the surface layer of molybdenum particles with acid or alkali, mainly 98 Mo, the starting material of the particles, enters the solution. With the obtained specific activity of 99 Mo at the level of 1-10 Ci / g, it is impossible to use the standard 99 Mo / 99m Tc sorption generator, since large columns will be required and, accordingly, the size of the generator will also become unacceptably large, as a result of which the weight and size characteristics of radiation protection will increase . In addition, elution of 99m Tc from such a column will require a large flow of liquid, which will lead to a decrease in the volumetric activity of the solution and the need for a subsequent concentration of 99m Tc.
Развитием приведенного выше способа получения активационного Мо-99, основанного на использование метода «горячих» атомов или эффекта Сцилларда-Чалмерса, является способ согласно патента №2426184 [Радченко В.М., Ротманов К.В., Маслаков Г.И., Рисованный В.Д., Гончаренко Ю.Д., Способ получения радионуклида Мо-99, РФ №2426184 от 2010-07-02], который является наиболее близким к заявляемому и выбран нами в качестве прототипа.The development of the above method of producing activation Mo-99, based on the use of the “hot” atom method or the Szillard-Chalmers effect, is the method according to patent No. 2426184 [Radchenko VM, Rotmanov KV, Maslakov GI, Risovanny V.D., Goncharenko Yu.D., Method for the production of the radionuclide Mo-99, RF No. 2426184 from 2010-07-02], which is the closest to the claimed one and we have chosen as a prototype.
Данный способ получения радионуклида 99Мо включает облучение стартового материала нейтронами и последующее выделение активационных изотопов. При этом в качестве стартового материала используют тугоплавкие радиационно и термически устойчивые соединения молибдена с размером частиц (5÷100)×10-9 м. Проводят облучение стартового материала нейтронами, а активационные изотопы выделяют из поверхностного слоя стартового материала растворением этого слоя в кислоте или щелочи, или смеси кислот, или смеси щелочей. В качестве стартового материала используют предпочтительно карбид молибдена (Mo2C) с естественным содержанием в молибдене изотопа 98Мо или с обогащенным молибденом по изотопу 98Мо. Облучение стартового материала нейтронами проводят до удельного накопления радионуклида 99Мо более 1 Ки/г. Активационные изотопы выделяют из поверхностного слоя стартового материала растворением этого слоя в кислотах или щелочах, или смеси кислот, или смеси щелочей в течение 10÷30 мин. После выделения активационных изотопов многократно повторяют облучение стартового материала.This method of producing a 99 Mo radionuclide involves irradiating the starting material with neutrons and the subsequent release of activation isotopes. In this case, refractory radiation and thermally stable molybdenum compounds with a particle size of (5 ÷ 100) × 10 -9 m are used as starting material. The starting material is irradiated with neutrons, and activation isotopes are extracted from the surface layer of the starting material by dissolving this layer in acid or alkali or a mixture of acids or a mixture of alkalis. As starting material use is preferably molybdenum carbide (Mo 2 C) with a natural content of molybdenum isotope 98 Mo or molybdenum enriched in the isotope 98 Mo. Neutrons are irradiated with starting material to a specific accumulation of 99 Mo radionuclide of more than 1 Ci / g Activation isotopes are isolated from the surface layer of the starting material by dissolving this layer in acids or alkalis, or a mixture of acids, or a mixture of alkalis within 10–30 min. After isolation of activation isotopes, irradiation of the starting material is repeated many times.
Использование в качестве стартового материала тугоплавкого радиационно и термически устойчивого соединения молибдена позволяет обеспечить его физическую стойкость в радиационных полях и при высоких температурах с сохранением химических свойств, что позволяет многократно без регенерации использовать стартовый материал и применять для вывода продуктов облучения широкий ряд реагентов. Вышеуказанными свойствами в наибольшей мере обладает карбид молибдена (Mo2C) с естественным содержанием в молибдене изотопа 98Мо или с обогащенным молибденом по изотопу 98Мо. Указанная возможность многократного облучения является достоинством данного способа.The use of a refractory radiation and thermally stable compound of molybdenum as a starting material makes it possible to ensure its physical stability in radiation fields and at high temperatures while maintaining chemical properties, which makes it possible to use the starting material many times without regeneration and use a wide range of reagents to remove irradiation products. Molybdenum carbide (Mo 2 C) with the natural content of 98 Mo isotope in molybdenum or with enriched molybdenum in 98 Mo isotope possesses the aforementioned properties to the greatest extent. The indicated possibility of repeated exposure is the advantage of this method.
Основной недостаток способа, выбранного нами в качестве прототипа, связан с незначительной активностью получаемого Мо-99 - порядка 1 Ки/г, что не позволяет использовать его в стандартных коммерческих генераторах Тс-99.The main disadvantage of the method chosen by us as a prototype is associated with the insignificant activity of the obtained Mo-99 - about 1 Ci / g, which does not allow using it in standard commercial Tc-99 generators.
Техническая проблема, на решение которой направлено предлагаемое изобретение заключается в устранении указанного недостатка, а именно: повышении удельной активности радиоактивного молибдена-99 до значений более 1000 Ки/г, при возможности многократного использования соединения молибдена для изготовления мишени и упрощении процесса.The technical problem to which the invention is directed is to eliminate this drawback, namely: increasing the specific activity of radioactive molybdenum-99 to values of more than 1000 Ci / g, with the possibility of multiple use of the molybdenum compound for the manufacture of the target and simplifying the process.
Обозначенный технический результат достигается способом получения радиоизотопа молибден-99, который включает изготовление мишени из молибдена-98; облучение мишени нейтронами с активацией молибдена-98 до молибдена-99; отделение после облучения из мишени не активированного молибдена-98 от активированной части мишени молибдена-99; растворение активированной части мишени молибдена-99 в растворах кислот или щелочей с получением радиоизотопа молибден-99; при этом, для изготовления мишени используют жидкое соединение молибдена, помещенное в герметичную капсулу; отделение из мишени после ее облучения неактивированной части молибдена-98 осуществляют в виде газа путем испарения жидкости при нагревании выше температуры фазового перехода из жидкости в газ; удаленную газообразную фракцию неактивированного молибдена-98 конденсируют в жидкое состояние и используют для повторного изготовления мишени.The indicated technical result is achieved by the method of obtaining the radioisotope molybdenum-99, which includes the manufacture of the target from molybdenum-98; irradiation of the target with neutrons with activation of molybdenum-98 to molybdenum-99; separation after irradiation from the target of non-activated molybdenum-98 from the activated part of the target of molybdenum-99; dissolving the activated part of the molybdenum-99 target in solutions of acids or alkalis to obtain a molybdenum-99 radioisotope; however, for the manufacture of the target using a liquid compound of molybdenum, placed in an airtight capsule; separation from the target after irradiation of the inactive part of molybdenum-98 is carried out in the form of a gas by evaporation of the liquid when heated above the temperature of the phase transition from liquid to gas; the removed gaseous fraction of unactivated molybdenum-98 is condensed to a liquid state and used to re-manufacture the target.
В предлагаемом способе используют герметичную ампулу в виде разборного устройства с двумя соединенными кранами отсеками, в первом из которых проводят облучение химического соединения в жидком состоянии, а во втором после нагрева его собирают в газообразном состоянии.In the proposed method, a sealed ampoule is used in the form of a collapsible device with two compartments connected by cranes, in the first of which the chemical compound is irradiated in a liquid state, and in the second after heating it is collected in a gaseous state.
В предлагаемом способе используют герметичную ампулу в виде петлевого устройства, позволяющем периодически переводить химическое соединение из жидкого в газообразное состояние с растворением активированной части мишени молибдена-99 в растворах кислот или щелочей и получением радиоизотопа молибден-99.The proposed method uses a sealed ampoule in the form of a loop device that allows you to periodically transfer the chemical compound from liquid to gaseous state with dissolving the activated part of the molybdenum-99 target in acid or alkali solutions and obtaining a molybdenum-99 radioisotope.
В предлагаемом способе в качестве жидкого соединения молибдена используют гексафторид молибдена-98 с изотопным содержанием молибдена-98 от природного уровня 23,75% до уровня обогащения 99,95%.In the proposed method, as the liquid compound of molybdenum, molybdenum-98 hexafluoride with an isotopic content of molybdenum-98 is used from a natural level of 23.75% to an enrichment level of 99.95%.
В предлагаемом способе герметичная ампула содержит материалы, на поверхности которых осаждается активированная часть мишени молибден-99In the proposed method, the sealed ampoule contains materials on the surface of which the activated part of the target molybdenum-99 is deposited
В предлагаемом способе облучение мишени проводят при температуре от 20°С до 100°С.In the proposed method, irradiation of the target is carried out at a temperature of from 20 ° C to 100 ° C.
Способ осуществляют следующим образом:The method is as follows:
Гексафторид молибдена природного изотопного состава или обогащенный по изотопу Мо-98 помещают в металлическую ампулу путем конденсации, ампулу заваривают, помещают в защитный металлический контейнер и облучаеют в потоке нейтронов 1⋅108 - 1⋅1015 н/(см2⋅с) в течение от 1 до 15 суток. Облученную мишень в течение 1 суток переносят в горячую камеру, вскрывают, подсоединяют к вакуумной системе и конденсируют газообразный гексафторид молибдена. Мишень отсоединяют от вакуумной системы и заполняют рассчитанным количеством раствора щелочи NaOH с концентрацией 0,2 - 0,3 М. При облучении в результате захвата нейтронов ядрами мишени 98MoF6 образовавшиеся ядра 99Мо первоначально находятся в возбужденном состоянии. При снятии возбуждения путем испускания мгновенных гамма-квантов часть атомов отдачи (99Мо) получает импульс, достаточный для разрыва химических связей с отщеплением атома фтора и образованием низшего фторида молибдена, который осаждается на стенках мишени. После завершения облучения и удаления основной массы гексафторида молибдена, нелетучие компоненты, образовавшиеся в результате активации 98MoF6, растворяются в щелочи с образованием молибдата натрия Na2 98MoO4. Полученный раствор используют для зарядки генераторов. Удельная активность Мо-99 в полученном растворе на момент изготовления составляет от 10 до 5000 Ки/г в зависимости от величины потока нейтронов и времени облучения.Molybdenum hexafluoride of a natural isotopic composition or enriched in the Mo-98 isotope is placed in a metal ampoule by condensation, the ampoule is welded, placed in a protective metal container and irradiated in a neutron flux of 1⋅10 8 - 1⋅10 15 n / (cm2⋅s) for from 1 to 15 days. The irradiated target is transferred to a hot chamber for 1 day, opened, connected to a vacuum system, and gaseous molybdenum hexafluoride is condensed. The target is disconnected from the vacuum system and filled with a calculated amount of an alkali solution of NaOH with a concentration of 0.2 - 0.3 M. Upon irradiation as a result of neutron capture by 98 MoF 6 target nuclei, the 99 Mo nuclei formed are initially in an excited state. When the excitation is removed by emitting instant gamma rays, some of the recoil atoms (99Mo) receive an impulse sufficient to break chemical bonds with the removal of the fluorine atom and the formation of lower molybdenum fluoride, which is deposited on the walls of the target. After the irradiation is completed and the bulk of the molybdenum hexafluoride is removed, the non-volatile components resulting from the activation of 98 MoF 6 dissolve in alkali to form sodium molybdate Na 2 98 MoO 4 . The resulting solution is used to charge generators. The specific activity of Mo-99 in the resulting solution at the time of manufacture is from 10 to 5000 Ci / g, depending on the magnitude of the neutron flux and the exposure time.
Пример 1Example 1
Для изготовления мишени использовали 64,5 г гексафторида молибдена-98 с изотопным составом, представленным в таблице 1.For the manufacture of the target used 64.5 g of molybdenum hexafluoride-98 with the isotopic composition shown in table 1.
Мишень помещали в титановую ампулу объемом 0,5 л путем переконденсации в вакууме. Ампула была выполнена в виде разборного устройства с двумя соединенными кранами отсеками, в первом из которых проводили облучение химического соединения в жидком состоянии, а во втором после нагрева его собирали в газообразном состоянии. Ампулу с гексафторидом молибдена-98 устанавливали в облучательное устройство, содержащее 4 источника нейтронов на калифорние-252 с потоком нейтронов от каждого 2⋅107 н/с. Для коррекции спектра нейтронов ампула окружена полиэтиленом толщиной 50 мм. Облучение проводится 2 суток при комнатной температуре.The target was placed in a 0.5 L titanium ampoule by recondensation in vacuo. The ampoule was made in the form of a collapsible device with two compartments connected by cranes, in the first of which the chemical compound was irradiated in a liquid state, and in the second after heating it was collected in a gaseous state. An ampoule with molybdenum-98 hexafluoride was installed in an irradiator containing 4 neutron sources for California-252 with a neutron flux of 2 × 10 7 n / s from each. To correct the neutron spectrum, the ampoule is surrounded by 50 mm thick polyethylene. Irradiation is carried out for 2 days at room temperature.
Гамма - спектроскопическое измерение полученного гексафторида молибдена показало наработанную активность по молибдену-99 0,15⋅10-3 Ки (исходная титановая ампула). Неактивированная часть гексафторида молибдена переконденсирована во вторую часть ампулы. Ее активность составила 0,08⋅10-3 Ки. Масса 64,45 г. Активность активированной части молибдена-99 в исходной титановой ампуле - 0,08⋅10-3 Ки, масса - 0,05 г. Активированную часть переводили в раствор путем обработки внутренней поверхности ампулы 0,5 н NaOH. Получили раствор с удельной активностью по Мо-99 1,6⋅10-3 Ки. При использовании плутоний - бериллиевых источников нейтронов с потоком 2⋅10 12 н/с получили раствор с удельной активностью по Мо-99 равной 1600 Ки/г. Неактивированную часть мишени также конденсировали и использовали для повторного изготовления мишени.Gamma - spectroscopic measurement of the obtained molybdenum hexafluoride showed the accumulated activity of molybdenum-99 0.15⋅10 -3 Ci (initial titanium ampoule). The inactive part of molybdenum hexafluoride is condensed into the second part of the ampoule. Its activity was 0.08 × 10–3 Ci. Mass 64.45 g. The activity of the activated part of molybdenum-99 in the initial titanium ampoule was 0.08 × 10 -3 Ci, and the mass was 0.05 g. The activated part was transferred into solution by treating the inside of the ampoule with 0.5 n NaOH. A solution with a specific activity of Mo-99 of 1.6 × 10 -3 Ci was obtained. Using plutonium - beryllium neutron sources with a flux of 2 × 10 12 n / s, a solution with a specific activity of Mo-99 of 1600 Ci / g was obtained. The non-activated portion of the target was also condensed and used to re-manufacture the target.
Пример 2Example 2
Для изготовления мишени использовали 128 г гексафторида молибдена-98 с изотопным составом, представленным в таблице 2.For the manufacture of the target used 128 g of molybdenum hexafluoride-98 with the isotopic composition shown in table 2.
Мишень помещали в титановую ампулу объемом 0,5 л путем переконденсации в вакууме. Ампула была выполнена в виде петлевого устройства, с фильтром для молибден - 99. Ампулу с гексафторидом молибдена-98 устанавливали в облучательное устройство, содержащее 4 плутоний-бериллиевых источника нейтронов, с потоком нейтронов 2⋅1012 н/с от каждого. Облучение проводили 4 суток при комнатной температуре.The target was placed in a 0.5 L titanium ampoule by recondensation in vacuo. The ampoule was made in the form of a loop device, with a filter for molybdenum - 99. The ampoule with molybdenum-98 hexafluoride was installed in an irradiation device containing 4 plutonium-beryllium neutron sources, with a neutron flux of 2 × 10 12 n / s from each. Irradiation was carried out for 4 days at room temperature.
После переконденсации неактивированного гексафторида молибдена в приемный балон получили:After recondensation of the unactivated molybdenum hexafluoride in the receiving balloon received:
Активность активированной части молибдена-99 - 1700 Ки/г, масса - 0,1 г.The activity of the activated part of molybdenum-99 is 1700 Ci / g, mass 0.1 g.
Активированную часть переводили в раствор путем обработки внутренней поверхности ампулы 0,5 н NaOH. Неактивированную часть мишени конденсировали и использовали для повторного изготовления мишени.The activated portion was transferred to the solution by treating the inside of the ampoule with 0.5 n NaOH. The inactive portion of the target was condensed and used to re-manufacture the target.
Claims (14)
Priority Applications (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2018146703A RU2703994C1 (en) | 2018-12-25 | 2018-12-25 | Method for producing radioisotope molybdenum-99 |
| PCT/RU2018/000873 WO2020139104A1 (en) | 2018-12-25 | 2018-12-26 | Method for producing the radioisotope molybdenum-99 |
| EA201992785A EA201992785A1 (en) | 2018-12-25 | 2018-12-26 | METHOD FOR PRODUCING MOLYBDEN-99 RADIO ISOTOPE |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2018146703A RU2703994C1 (en) | 2018-12-25 | 2018-12-25 | Method for producing radioisotope molybdenum-99 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| RU2703994C1 true RU2703994C1 (en) | 2019-10-23 |
Family
ID=68318267
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| RU2018146703A RU2703994C1 (en) | 2018-12-25 | 2018-12-25 | Method for producing radioisotope molybdenum-99 |
Country Status (3)
| Country | Link |
|---|---|
| EA (1) | EA201992785A1 (en) |
| RU (1) | RU2703994C1 (en) |
| WO (1) | WO2020139104A1 (en) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2724108C1 (en) * | 2019-08-20 | 2020-06-22 | Акционерное общество "Государственный научный центр-Научно-исследовательский институт атомных реакторов" | Target for radioactive isotopes production and method of manufacturing thereof |
Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2426184C1 (en) * | 2010-07-02 | 2011-08-10 | Открытое акционерное общество "Государственный научный центр - Научно-исследовательский институт атомных реакторов" | METHOD TO PRODUCE RADIONUCLIDE 99Mo |
| RU2426113C1 (en) * | 2010-08-18 | 2011-08-10 | Открытое акционерное общество "Научно-производственное объединение "ХИМАВТОМАТИКА" | Method of configuring nano-capillary chromatographic column |
| US9576691B2 (en) * | 2009-11-12 | 2017-02-21 | Global Medical Isotope Systems Llc | Techniques for on-demand production of medical isotopes such as Mo-99/Tc-99m and radioactive iodine isotopes including I-131 |
-
2018
- 2018-12-25 RU RU2018146703A patent/RU2703994C1/en active
- 2018-12-26 WO PCT/RU2018/000873 patent/WO2020139104A1/en active Application Filing
- 2018-12-26 EA EA201992785A patent/EA201992785A1/en unknown
Patent Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US9576691B2 (en) * | 2009-11-12 | 2017-02-21 | Global Medical Isotope Systems Llc | Techniques for on-demand production of medical isotopes such as Mo-99/Tc-99m and radioactive iodine isotopes including I-131 |
| CA2933961C (en) * | 2009-11-12 | 2017-08-29 | Global Medical Isotope Systems Llc | Techniques for on-demand production of medical isotopes such as mo-99/tc-99m and radioactive iodine isotopes including i-131 |
| RU2426184C1 (en) * | 2010-07-02 | 2011-08-10 | Открытое акционерное общество "Государственный научный центр - Научно-исследовательский институт атомных реакторов" | METHOD TO PRODUCE RADIONUCLIDE 99Mo |
| RU2426113C1 (en) * | 2010-08-18 | 2011-08-10 | Открытое акционерное общество "Научно-производственное объединение "ХИМАВТОМАТИКА" | Method of configuring nano-capillary chromatographic column |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2724108C1 (en) * | 2019-08-20 | 2020-06-22 | Акционерное общество "Государственный научный центр-Научно-исследовательский институт атомных реакторов" | Target for radioactive isotopes production and method of manufacturing thereof |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| WO2020139104A1 (en) | 2020-07-02 |
| EA201992785A1 (en) | 2020-06-30 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| JP6279656B2 (en) | Method and apparatus for producing radioisotopes | |
| Zhuikov et al. | Production of 225 Ac and 223 Ra by irradiation of Th with accelerated protons | |
| CN104488037B (en) | Apparatus and method for for transmutation of element | |
| RU2490737C1 (en) | Method for obtaining molybdenum-99 radioisotope | |
| EP2788989A1 (en) | Radionuclide generator having first and second atoms of a first element | |
| Shusterman et al. | Aqueous harvesting of Zr 88 at a radioactive-ion-beam facility for cross-section measurements | |
| RU2317607C1 (en) | METHOD FOR ACQUIRING Th-228 AND Ra-224 RADIONUCLIDES TO PRODUCE Bi-212 RADIONUCLIDE BASED THERAPEUTIC PREPARATION | |
| RU2703994C1 (en) | Method for producing radioisotope molybdenum-99 | |
| RU2666552C1 (en) | Method of producing nanostructured target for production of molybdenum-99 | |
| RU2588594C1 (en) | Method of producing nanostructured target for producing molybdenum-99 radioisotopes | |
| RU2735646C1 (en) | Method of producing nanostructured target for production of radionuclide molybdenum-99 | |
| RU2578039C1 (en) | Method of producing nanostructured target for production of molybdenum-99 radioisotope | |
| EA040304B1 (en) | METHOD FOR PRODUCING RADIOISOTOPE MOLYBDENUM-99 | |
| US20080187489A1 (en) | Generator and Method for Production of Technetium-99m | |
| JP6712002B1 (en) | Technetium 99m manufacturing system and technetium 99m manufacturing method | |
| Shikata et al. | Production of 99 Mo and its application in nuclear medicine | |
| Boldyrev et al. | 212 Pb/212 Bi Generator for nuclear medicine | |
| Luo | Nuclear Science and Technology | |
| RU2554653C1 (en) | Method of obtaining radioisotope molybdenum-99 | |
| RU2688196C9 (en) | The method of producing radioisotope molybdenum-99 | |
| RU2598089C1 (en) | Method of producing strontium-82 radionuclide | |
| Luo | Preparation of Radionuclides | |
| Febrian et al. | Optimization of the extraction process in the synthesis of high specific activity Molybdenum-99 by Szilard Chalmers reaction | |
| Katz | The Chemistry of the Actinide and Transactinide Elements (Set Vol. 1-6): Volumes 1-6 | |
| Hallaba et al. | Kurze originalmitteilungen on the sublimation of 99mTe from irradiated molybdenum trioxide |